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1. Identification of Three-Way DNA Junction Ligands through Screening of Chemical Libraries and Validation by Complementary in Vitro Assays

Author: Anton Granzhan, Murielle Chavarot-Kerlidou, David Monchaud, Charles H. Devillers, Katerina Duskova, Coralie Caron, Nicolas Queyriaux, Sébastien Britton, Souheila Amor, Dominique Delmas, Marie-José Penouilh, Guillaume de Robillard, Marie-Paule Teulade-Fichou, Marie Gaschard, Jérémy Lamarche, Bruno Therrien, Monchaud, David, Institut de Chimie Moléculaire de l'Université de Bourgogne [Dijon] (ICMUB), Université de Bourgogne (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Lipides - Nutrition - Cancer [Dijon - U1231] (LNC), Université de Bourgogne (UB)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-AgroSup Dijon - Institut National Supérieur des Sciences Agronomiques, de l'Alimentation et de l'Environnement, Chimie, Modélisation et Imagerie pour la Biologie [Orsay], Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Institut Curie [Paris]-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Saclay, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat ), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Université de Neuchâtel (UNINE), Pôle Chimie Moléculaire [Dijon] (PACSMUB), Université de Bourgogne (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bourgogne (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Société d’Accélération du Transfert de Technologie (SATT) Grand Est - Welience, Institut de pharmacologie et de biologie structurale (IPBS), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bourgogne (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Université de Bourgogne (UB)-AgroSup Dijon - Institut National Supérieur des Sciences Agronomiques, de l'Alimentation et de l'Environnement-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bourgogne (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bourgogne (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Société d’Accélération du Transfert de Technologie (SATT) Grand Est - Welience, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-17-CE17-0010,DEMENTIA,De l'utilisation de biomarqueurs de maladies neurodégénératives pour le développement de tests de diagnostic précoce et de nouvelles stratégies thérapeutiques(2017), Université de Bourgogne (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Curie [Paris]-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Institut de Chimie, Université de Neuchâtel, Université de Bourgogne (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bourgogne (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Société d’Accélération du Transfert de Technologie (SATT) Grand Est - Welience, and Institut de Chimie [Neuchâtel]
Subjects: Spectrometry, Mass, Electrospray Ionization, DNA damage, Electrospray ionization, [CHIM.THER] Chemical Sciences/Medicinal Chemistry, Sulforhodamine B, Antineoplastic Agents, [SDV.CAN]Life Sciences [q-bio]/Cancer, [CHIM.THER]Chemical Sciences/Medicinal Chemistry, Ligands, 01 natural sciences, Small Molecule Libraries, 03 medical and health sciences, chemistry.chemical_compound, Transcription (biology), Cell Line, Tumor, [SDV.BBM.GTP]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology/Genomics [q-bio.GN], Drug Discovery, Fluorescence Resonance Energy Transfer, [SDV.BBM] Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology, Humans, [SDV.BBM]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology, Repeated sequence, Cell Proliferation, 030304 developmental biology, 0303 health sciences, DNA, 0104 chemical sciences, 010404 medicinal & biomolecular chemistry, Förster resonance energy transfer, Biochemistry, chemistry, Nucleic Acid Conformation, Molecular Medicine, Electrophoresis, Polyacrylamide Gel, Human genome
Abstract: International audience; The human genome is replete with repetitive DNA sequences that can fold into thermodynamically stable secondary structures such as hairpins and quadruplexes. Cellular enzymes exist to cope with these structures whose stable accumulation would result in DNA damage through interference with DNA transactions such as transcription and replication. Therefore, the chemical stabilization of secondary DNA structures offers an attractive way to foster DNA transaction-associated damages to trigger cell death in proliferating cancer cells. While much emphasis has been recently given to DNA quadruplexes, we focused here on three-way DNA junctions (TWJ) and report on a strategy to identify TWJ-targeting agents through a combination of in vitro techniques (TWJ-screen, polyacrylamide gel electrophoresis, fluorescence resonance energy transfer-melting, electrospray ionization mass spectrometry, dialysis equilibrium, and sulforhodamine B assays). We designed a complete workflow and screened 1200 compounds to identify promising TWJ ligands selected on stringent criteria in terms of TWJ-folding ability, affinity, and selectivity.
Published: 2019
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2. Laccase-catalyzed functionalization of phenol-modified carbon nanotubes: from grafting of metallopolyphenols to enzyme self-immobilization

Author: Umberto Contaldo, Solène Gentil, Elise Courvoisier-Dezord, Pierre Rousselot-Pailley, Fabrice Thomas, Thierry Tron, Alan Le Goff, Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institut des Sciences Moléculaires de Marseille (ISM2), and Aix Marseille Université (AMU)-École Centrale de Marseille (ECM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Renewable Energy, Sustainability and the Environment, General Materials Science, General Chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience; We report the unprecedented use of laccase to functionalize phenol-modified carbon nanotubes (CNTs). Enzymatically-generated metallopolyphenols or the laccase itself can be mildly and efficiently immobilized using the ability of laccase to generate phenoxyl radicals. Electrochemistry, XPS and EPR spectroscopy were used to assess the enzyme-catalyzed CNT functionalization. The efficient immobilization of laccase is confirmed by the high direct bioelectrocatalytic reduction of oxygen with a maximum current density of 1.95 mA cm(-2).
Published: 2023
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3. Electrochemical CO 2 Reduction with a Heterogenized Iridium−Pincer Catalyst in Water

Author: Jonathan De Tovar, Ashta C. Ghosh, Tom Di Santo, Mathieu Curtil, Dmitry Aldakov, Matthieu Koepf, Marcello Gennari, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), and SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES)
Subjects: Inorganic Chemistry, CO2 reduction, Organic Chemistry, pincer ligands, iridium(I) complexes, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, pyrene anchor, Physical and Theoretical Chemistry, CO2RR, Catalysis
Abstract: International audience; Immobilization of well-defined homogenous (electro)catalysts onto conductive supports offers an attractive strategy for designing advanced functional materials for energy conversion. In this context, this study reports (i) the introduction of a pyrene anchoring group on a PNP-pincer Ir-I complex previously described as a selective catalyst for the electrodriven CO2 reduction (CO2RR) into CO in DMF/water mixtures, (ii) the comparison of its CO2RR activity in DMF/water mixtures with the ones of two pyrene-free reference complexes, and (iii) its activity in pure water after immobilization onto carbon nanotubes (CNTs). Surprisingly, in homogeneous conditions we find HCOO-, instead of CO, as the main CO2 reduction product for the three catalysts. After immobilization on CNTs, even if non-negligible competitive proton reduction reaction is observed in fully aqueous media, the complex is still able to drive CO2RR and produce HCOO- with a significantly lower overpotential with respect to solution studies.
Published: 2023
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4. Low-Cost Tin Compounds as Seeds for the Growth of Silicon Nanowire–Graphite Composites Used in High-Performance Lithium-Ion Battery Anodes

Author: Caroline Keller, Saravanan Karuppiah, Martin Raaen, Jingxian Wang, Patrice Perrenot, Dmitry Aldakov, Peter Reiss, Cédric Haon, Pascale Chenevier, SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de l'électricité et de l'hydrogène dans les transports (DEHT), Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Département des Technologies des NanoMatériaux (DTNM), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), European Project: 785219,H2020,GrapheneCore2(2018), and European Project: 883264,Sun-to-X
Subjects: tinseeds, highloading, lithium-ion batteries, Materials Chemistry, Electrochemistry, Energy Engineering and Power Technology, Chemical Engineering (miscellaneous), [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Electrical and Electronic Engineering, silicon−graphite, low-cost anode
Abstract: International audience; Nanostructured silicon−graphite composites range among the best options forachieving next-generation high-energy anodes forhighperformance lithium-ion batteries. Growing silicon nanowires ongraphite give access tocomposites with high capacity andstability, asthesilicon distributes homogeneously intheelectrode, and thedirect contact provides enhanced mechanical stability even insilicon-rich (>25 wt%)active materials. However, thecost-effective production ofsuch composites remains achallenge. Here, we introduce low-cost catalysts, tinsulfide andtinoxide, enabling silicon nanowire growth atalower temperature than with widely used gold catalysts, and investigate their impact onthecomposite nanostructure andcomposition. The small difference detected inthecomposition oftheproducts obtained with both catalysts required thedevelopment ofareliable method tomeasure thelow-level oxygen content anddistribution within thecomposite. Itrevealed thatoxygen from theSnO 2 growth seeds isincorporated intothesilicon nanowires, while nosulfur from theSnScatalyst could bedetected. We show thatSnSseeds result inananode material ofsuperior initial Coulombic efficiency of81%, while capacity, stability incycling, andratecapability arelessaffected bythechoice ofthecatalyst. Thecomposite anodes, optimized foracapacity of1000 mAh g−1 at C/5rate, deliver anareal capacity ofupto3.6mAh cm−2 and82% capacity retention over 200cycles. Their ratecapability of780 mAh g−1 at5Csurpasses thatofgold-seeded silicon−graphite composites. Theinsight obtained from thisstudy provides guidance forthereliable low-cost synthesis andquality control ofsilicon-containing active materials forLi-ion battery anodes.
Published: 2023
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5. Optimization of NH2-UiO-66/TiO2/Au composites for enhanced gas-phase CO2 photocatalytic reduction into CH4

Author: Marie Duflot, Clément Marchal, Valérie Caps, Vincent Artero, Konstantinos Christoforidis, Valérie Keller, Institut de chimie et procédés pour l'énergie, l'environnement et la santé (ICPEES), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), and Democritus University of Thrace (DUTH)
Subjects: NH2-UIO-66, CO2 reduction, Titanium dioxide, [CHIM]Chemical Sciences, General Chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Photocatalysis, Methane, Catalysis, MOF
Abstract: International audience; Here we report on the optimization of NH2-UiO-66/TiO2/Au (ca. 1.5 wt%) composite photocatalysts applied to gas phase CO2 photocatalytic reduction in presence of water as reducing agent by varying NH2-UiO-66/TiO2 ratio and pH during synthesis. It is shown that 10 wt% NH2-UiO-66/TiO2/Au (at pH=7) composite leads to the best cumulated CH4 production rate of 136 mu mol/gcatalyst with 70% electronic selectivity over 5 h of continuous test. This composite exhibits the best compromise between MOF surface area and thus CO2 adsorption sites, visible light photons absorption capacity and a large interface contact area, which ensured preferable metal(Zr)-to-metal(Ti) charge carrier. Au deposition by impregnation/chemical reduction in also required to perform CO2 photoreduction, and may presumably act as electron traps, co-catalyst or surface plasmon resonator.
Published: 2023
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6. Photobio-electrocatalytic production of H2 using fluorine-doped tin oxide (FTO) electrodes covered with a NiO-In2S3 p-n junction and NiFeSe hydrogenase

Author: Gabriel Luna-López, Melisa del Barrio, Jennifer Fize, Vincent Artero, Ana Margarida Coito, Inês A. C. Pereira, José Carlos Conesa, Ana Iglesias-Juez, Antonio L. De Lacey, Marcos Pita, Instituto de Catálisis y Petroleoquímica (ICP), Consejo Superior de Investigaciones Científicas [Madrid] (CSIC), Universidad Autónoma de Madrid (UAM), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Instituto de Tecnologia Química e Biológica António Xavier (ITQB), and Universidade Nova de Lisboa = NOVA University Lisbon (NOVA)
Subjects: Biophysics, Indium sulfide, General Medicine, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Hydrogenase, [SDE]Environmental Sciences, Electrochemistry, Biocatalysis, [CHIM]Chemical Sciences, Physical and Theoretical Chemistry, Photocatalysis, Nickel oxide, Hydrogen
Abstract: International audience; Clean energy vectors are needed towards a fossil fuel-free society, diminishing both greenhouse effect and pollution. Electrochemical water splitting is a clean route to obtain green hydrogen, the cleanest fuel; although efficient electrocatalysts are required to avoid high overpotentials in this process. The combination of inorganic semiconductors with biocatalysts for photoelectrochemical H2 production is an alternative approach to overcome this challenge. N-type semiconductors can be coupled to a co-catalyst for H2 production in the presence of a sacrificial electron donor in solution, but the replacement of the latter with an electrode is a challenge. In this work we attach a NiFeSe-hydrogenase with high activity for H2 production with the n-type semiconductor indium sulfide, which upon visible irradiation is able to transfer its excited electrons to the enzyme. In order to enhance the transfer of the generated holes towards the electrode for their replenishment, we have explored the inclusion of a p-type material, NiO, to induce a p-n junction for H2 production in a photoelectrochemical biocatalytic system in absence of sacrificial reagents.
Published: 2023
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7. Inside Cover: Selective Luminescent Labeling of DNA and RNA Quadruplexes by π-Extended Ruthenium Light-Up Probes (Chem. Eur. J. 21/2017)

Author: Jean-François Lefebvre, Mehdi M. Bellakhal, Isabelle Baussanne, Cécile Moucheron, Dounia Saadallah, Souheila Amor, Martine Demeunynck, David Monchaud, Murielle Chavarot-Kerlidou, Chimie Organique et Photochimie, Université libre de Bruxelles (ULB), Institut de Chimie Moléculaire de l'Université de Bourgogne [Dijon] (ICMUB), Université de Bourgogne (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM ICMMM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat ), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Département de pharmacochimie moléculaire (DPM ), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Université Libre de Bruxelles, Département de Chimie Moléculaire - Ingéniérie et Intéractions BioMoléculaires (DCM - I2BM), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Conception, synthèse et vectorisation de biomolécules. (CSVB), Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Curie [Paris], Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)-Institut Curie [Paris]-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Libre de Bruxelles [Bruxelles] (ULB), Université de Bourgogne (UB)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), CMOS, Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Département de pharmacochimie moléculaire (DPM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), and Institut Curie-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)
Subjects: 010405 organic chemistry, Organic Chemistry, RNA, chemistry.chemical_element, General Chemistry, 010402 general chemistry, Photochemistry, 01 natural sciences, Catalysis, 0104 chemical sciences, Ruthenium, chemistry.chemical_compound, chemistry, [SDV.BBM]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology, Cover (algebra), Light Up, Luminescence, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, DNA
Abstract: International audience
Published: 2017
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8. How do H2 oxidation molecular catalysts assemble onto carbon nanotube electrodes? A crosstalk between electrochemical and multi-physical characterization techniques†

Author: Sandrine Lyonnard, Laura Calvillo, Bertrand Reuillard, Laure Guétaz, Hanako Okuno, Vincent Artero, Gaetano Granozzi, Ahmed Ghedjatti, Nathan Coutard, Pascale Chenevier, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Laboratoire d'Etude des Matériaux par Microscopie Avancée (LEMMA ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Università degli Studi di Padova = University of Padua (Unipd), Département des Technologies des NanoMatériaux (DTNM), Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), Department of Chemical Sciences, University of Padova, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), and Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: Materials science, Nanostructure, Nanotechnology, 02 engineering and technology, Carbon nanotube, engineering.material, 010402 general chemistry, Electrochemistry, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Catalysis, law.invention, Coating, law, Monolayer, General Chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Small-angle neutron scattering, 0104 chemical sciences, [SPI.TRON]Engineering Sciences [physics]/Electronics, Chemistry, Transmission electron microscopy, engineering, 0210 nano-technology
Abstract: Molecular catalysts show powerful catalytic efficiency and unsurpassed selectivity in many reactions of interest. As their implementation in electrocatalytic devices requires their immobilization onto a conductive support, controlling the grafting chemistry and its impact on their distribution at the surface of this support within the catalytic layer is key to enhancing and stabilizing the current they produce. This study focuses on molecular bioinspired nickel catalysts for hydrogen oxidation, bound to carbon nanotubes, a conductive support with high specific area. We couple advanced analysis by transmission electron microscopy (TEM), for direct imaging of the catalyst layer on individual nanotubes, and small angle neutron scattering (SANS), for indirect observation of structural features in a relevant aqueous medium. Low-dose TEM imaging shows a homogeneous, mobile coverage of catalysts, likely as a monolayer coating the nanotubes, while SANS unveils a regular nanostructure in the catalyst distribution on the surface with agglomerates that could be imaged by TEM upon aging. Together, electrochemistry, TEM and SANS analyses allowed drawing an unprecedented and intriguing picture with molecular catalysts evenly distributed at the nanoscale in two different populations required for optimal catalytic performance., How do efficient hydrogen-oxidation molecular electrocatalysts connect onto their carbon nanotube conductive support? A coupled neutron scattering SANS and STEM electron microscopy study to observe soft active matter organizing on 3D nanosurfaces.
Published: 2021
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9. Electrode Integration of Synthetic Hydrogenase as Bioinspired and Noble Metal-Free Cathodes for Hydrogen Evolution

Author: Afridi Zamader, Bertrand Reuillard, Pierre Marcasuzaa, Antoine Bousquet, Laurent Billon, Jose Jorge Espí Gallart, Gustav Berggren, Vincent Artero, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Department of Materials Chemistry - The Angstrom Laboratory, Uppsala University, Institut des sciences analytiques et de physico-chimie pour l'environnement et les materiaux (IPREM), Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Eurecat - Centro Tecnológico de Catalunya, Université Grenoble Alpes (UGA), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), and European Project: 765376,eSCALED
Subjects: hydrogen evolution, molecular electrocatalysis, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, life cycle assessment, carbon nanotubes, bioinspired polymer matrices, [CHIM]Chemical Sciences, General Chemistry, cycle assessment, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Catalysis, hydrogenase mimics
Abstract: International audience; Diiron complexes mimicking the H-cluster of [FeFe]-hydrogenases have been extensively studied as (electro-)catalysts for proton reduction under homogeneous conditions. The incorporation of such complexes as "active sites" within macromolecular scaffolds such as organic polymers is receiving increasing attention as this strategy allows controlling the environment, that is, the outer coordination sphere, around the molecular catalytic center, to tune its performance as well as its stability. Here, we report on the synthesis and characterization of a library of metallo-copolymers featuring a bioinspired diiron active site and internal proton relays based on a previous report [Brezinski et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 11898-11902]. The polymers are further functionalized with various amounts of pyrene groups for efficient noncovalent anchoring onto multi-walled carbon nanotubes (MWNTs), enabling the preparation of molecularly engineered electrode materials. The addition of pyrene anchors resulted in improved activity and stability, with a pyrene loading of about similar to 8% corresponding to an optimized balance between polymer hydrophilicity and surface affinity. The best material displayed an average turnover frequency (TOFH2) of 4.3 +/- 0.6 s(-1) and a conservative turnover number for H-2 production (TONH2) of 3.1 +/- 0.4 x 10(5) after 20 h of continuous bulk electrolysis in aqueous conditions at 0.39 V overpotential. Interestingly, comparing such activities with an analogous diiron site deprived from polymeric scaffold revealed that latter could only show TONH2 of similar to 4 +/- 2 x 10(3) and TOFH2 of 0.06 +/- 0.02 s(-1) in 20 h under the same conditions. Post operando analysis of the modified electrodes suggests that electrode inactivation occurs via leaching of the diiron core from MWNT. In addition, a life cycle assessment was carried out to evaluate the performance of the engineered electrode materials not only from a technical perspective but also from an environmental point of view.
Published: 2023
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10. Electro- and photochemical H2 generation by Co(II) polypyridyl-based catalysts bearing ortho-substituted pyridines

Author: Fiorella Lucarini, Jennifer Fize, Adina Morozan, Federico Droghetti, Euro Solari, Rosario Scopelliti, Marco Marazzi, Mirco Natali, Mariachiara Pastore, Vincent Artero, Albert Ruggi, Université de Fribourg = University of Fribourg (UNIFR), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Università degli Studi di Ferrara = University of Ferrara (UniFE), Institut des Sciences et Ingénierie Chimiques, Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)-Batochime, Institut des Sciences et Ingénierie Chimiques (ISIC), Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL), Universidad de Alcalá - University of Alcalá (UAH), Laboratoire de Physique et Chimie Théoriques (LPCT), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lorraine (UL)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Swiss National Foundation (Grant 159716, FN 7359), University of Ferrara (FIR2021, FAR2022), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), and ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011)
Subjects: Fuel Technology, Renewable Energy, Sustainability and the Environment, Energy Engineering and Power Technology, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Abstract: International audience; Cobalt(II) complexes featuring hexadentate amino-pyridyl ligands have been recently discovered as highly active catalysts for the Hydrogen Evolution Reaction (HER), whose high performance arises from the possibility to assist proton transfer processes via intramolecular routes involving detached pyridine units. With the aim of gaining insights in such catalytic routine, three new proton reduction catalysts based on amino-polypyridyl ligands are reported, focusing on substitution of the pyridine ortho- position. Especially, a carboxylate (C2) and two hydroxyl substituted pyridyl moieties (C3, C4) are introduced with the aim of promoting intramolecular proton transfer possibly enhancing the efficiency of the catalysts. Foot-of-the-wave and catalytic Tafel plot analyses have been utilized to benchmark the catalytic performances under electrochemical conditions in acetonitrile using trifluoroacetic acid as the proton source. In this respect, the cobalt complex C3 results as the fastest catalyst in the series, maximum turnover frequency (TOF) of 1.6 (± 0.5)x105 s-1, but at the expenses of large overpotentials. Mechanistic investigation by means of Density Functional Theory (DFT) suggest a typical ECEC mechanism (i.e. a sequence of reductions -E- and protonations -C- events) for all the catalysts, as previously envisioned for the parent unsubstituted complex C1. Interestingly, in the case of complexes C2, the catalytic route is triggered by initial protonation of the carboxylate group resulting in a less common (C)ECEC mechanism. The pivotal role of the hexadentate chelating ligand in providing internal proton relays to assist hydrogen elimination is further confirmed within this novel class of molecular catalysts, thus highlighting the relevance of a flexible polypyridine ligand in the design of efficient cobalt complexes for the HER. Photochemical studies in aqueous solution using [Ru(bpy)3]2+ (where bpy = 2,2’-bipyridine) as the sensitizer and ascorbate as the sacrificial electron donor support the superior performance of C3.
Published: 2023
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11. Non‐Covalent Integration of a [FeFe]‐Hydrogenase Mimic to Multiwalled Carbon Nanotubes for Electrocatalytic Hydrogen Evolution

Author: Afridi Zamader, Bertrand Reuillard, Jacques Pécaut, Laurent Billon, Antoine Bousquet, Gustav Berggren, Vincent Artero, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut des sciences analytiques et de physico-chimie pour l'environnement et les materiaux (IPREM), Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Uppsala University, ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: molecular electrocatalysis, carbon nanotubes, hydrogenase mimic, Chemical Sciences, Organic Chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, Kemi, General Chemistry, pyrene, Catalysis, hydrogen evolution reaction
Abstract: International audience; Surface integration of molecular catalysts inspired from the active sites of hydrogenase enzymes represents a promising route towards developing noble metal-free and sustainable technologies for H2 production. Efficient and stable catalyst anchoring is a key aspect to enable this approach. Herein, we report the preparation and electrochemical characterization of an original diironhexacarbonyl complex including two pyrene groups per catalytic unit in order to allow for its smooth integration, through π-interactions, onto multiwalled carbon nanotube-based electrodes. In this configuration, the grafted catalyst could reach turnover numbers for H2 production (TONH2) of up to 4±2×103 within 20 h of bulk electrolysis, operating at neutral pH. Post operando analysis of catalyst functionalized electrodes revealed the degradation of the catalytic unit occurred via loss of the iron carbonyl units, while the anchoring groups and most part of the ligand remained attached onto multiwalled carbon nanotubes.
Published: 2022
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12. Impact of ionomer structuration on the performance of bio-inspired noble-metal-free fuel cell anodes

Author: Vincent Artero, Fabrice Valentino, Tristan Asset, Tran Ngoc Huan, Nathan Coutard, Bruno Jousselme, Sandrine Lyonnard, Bertrand Reuillard, Pascale Chenevier, Reuben T. Jane, Eugen S. Andreiadis, Solène Gentil, Alan Le Goff, Adina Morozan, Frédéric Maillard, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Electrochimie Interfaciale et Procédés (EIP), Laboratoire d'Electrochimie et de Physico-chimie des Matériaux et des Interfaces (LEPMI), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Département Interfaces pour l'énergie, la Santé et l'Environnement (DIESE), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), European Project, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: Materials science, Nanotechnology, 02 engineering and technology, Carbon nanotube, engineering.material, 010402 general chemistry, 7. Clean energy, 01 natural sciences, law.invention, Catalysis, chemistry.chemical_compound, law, Nafion, Ionomer, General Environmental Science, Nanocomposite, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Chronoamperometry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Anode, chemistry, engineering, General Earth and Planetary Sciences, Noble metal, 0210 nano-technology
Abstract: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2667109321000014?via%3Dihub; International audience; Molecular-engineered bio-inspired catalysts hold promise for the next generation of proton-exchange membrane fuel cells (PEMFCs). Yet, their implementation in catalytic layers with Nafion ionomer faces nanocomposite formulation issues. Here, we use various DuBois nickel catalysts immobilized on carbon nanotubes to exemplify how self-assembly at the mesoscale affects H2 oxidation anode performance. We exploited the reversible activity of these catalysts together with potential-step chronoamperometry to locally produce H2 and probe mass transport within the catalyticlayer. Small-angle neutron scattering studies serve to build a model describing how the surface functionalization drives the structuration of the ionomer and affects the diffusion of protons and gas from and to catalytic centers. This study thus demonstrates that implementation of unconventional catalysts in catalytic layers requires the redesign of the whole system of materials. On the basis of such information, catalytic layer formulation was optimized,allowing order-of-magnitude performance enhancement of noble-metal-free PEMFCs
Published: 2021
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13. An [FeFe]‐Hydrogenase Mimic Immobilized through Simple Physiadsorption and Active for Aqueous H 2 Production

Author: Marcello Gennari, Abhishek Dey, Lianke Wang, Estak Ahmed, Carole Duboc, Dibyajyoti Saha, Vincent Artero, Somdatta Ghosh Dey, Department of Chemical Sciences, Indian Association for the Cultivation of Science, Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox Biomimétique (DCM - CIRE ), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), ANR-15-IDEX-0002,UGA,IDEX UGA(2015), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), ANR-16-CE92-0012,NiFemim,Catalyseurs bio-inspirés de l'hydrogénase à [NiFe] pour la production d'hydrogène.(2016), Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox (DCM - CIRE ), and Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: bio-inspired catalysts, Aqueous solution, H-2 evolution, 010405 organic chemistry, Chemistry, earth-abundant electrocatalysts, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Hydrogenase mimic, 010402 general chemistry, Electrocatalyst, 01 natural sciences, Combinatorial chemistry, Catalysis, 0104 chemical sciences, heterogeneous electrochemistry, Simple (abstract algebra), Electrochemistry, electrocatalysis
Abstract: International audience; Mimicking hydrogenases with synthetic complexes is a promising strategy for the design of Earth-abundant electrocatalysts for H$_2$ evolution as alternative to platinum. Here, we describe a bio-inspired FeFe electrocatalyst, with a semi-bridging $\mu$-CO ligand, active and stable for H$_2$ evolution in acidic aqueous solutions after its physiadsorption onto carbon-based electrodes.
Published: 2021
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14. Pendant proton relays and molecular catalysis: from hydrogenases to bio-inspired bidirectional and reversible catalysts

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Abstract: National audience
Published: 2022

15. Photoelectrochemical Cell Based on Group III-V Nanowires Electrodes for H2 Production

Author: Fadel, Mariam, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [SPI.NRJ]Engineering Sciences [physics]/Electric power, [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: Selected conferences on abstract; National audience
Published: 2022

16. Artificial photosynthesis: From multi-electron multi proton catalysts to photoelectrochemical cells

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [SDE]Environmental Sciences, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Abstract: International audience
Published: 2022

17. Insights into the CO2 reduction reaction using CNC-pincer nickel(II) complexes

Author: De tovar, Jonathan, Field, Martin J., Reuillard, Bertrand, Mathieu, Koepf, Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), and Chimie computationnelle, modélisation et rayons X (COMX)
Subjects: [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: Selected on abstract; International audience
Published: 2022

18. A critical view on photoelectrochemical conversion

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [SDE.IE]Environmental Sciences/Environmental Engineering, [SPI.NRJ]Engineering Sciences [physics]/Electric power, [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: International audience
Published: 2022

19. Bioinspired Catalysis and Hydrogen Technologies: When Nanosciences and Electrocatalysis Flow Together

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Portuguese Chemical Society (SPQ), and Portuguese Electrochemical Society (SPE)
Subjects: [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [INFO.INFO-BT]Computer Science [cs]/Biotechnology
Abstract: International audience
Published: 2022

20. Water-Splitting Artificial Leaf Based on a Triple-Junction Silicon Solar Cell: One-Step Fabrication through Photoinduced Deposition of Catalysts and Electrochemical Operando Monitoring

Author: Duc N. Nguyen, Mariam Fadel, Pascale Chenevier, Vincent Artero, Phong D. Tran, Vietnam Academy of Science and Technology (VAST), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), ANR-18-CE05-0017,BEEP,Ingéniérie d'électrodes à base de nanofils pour la photocatalyse(2018), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Silicon, Colloid and Surface Chemistry, Steel, Water, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, General Chemistry, Electrochemical Techniques, Biochemistry, Catalysis, Hydrogen
Abstract: International audience; Solar hydrogen generation via water splitting using a monolithic photoelectrochemical cell, also called artificial leaf, could be a powerful technology to accelerate the transition from fossil to sustainable energy sources. Identification of scalable methods for the fabrication of monolithic devices and gaining insights into their operating mode to identify solutions to improve performance and stability represent great challenges. Herein, we report on the one-step fabrication of a CoWO|ITO|3jn-a-Si|Steel| CoWS monolithic device via the simple photoinduced deposition of CoWO and CoWS as oxygen evolution reaction (OER) and onto an illuminated ITO|3jn-a-Si|Steel solar cell using a singledeposition bath containing the [Co(WS4)2]2- complex. In a pH 7 phosphate buffer solution, the best device achieved a solar-to-hydrogen conversion yield of 1.9%. Evolution of the catalyst layers and that of the 3jn-a-Si light-harvesting core during the operation of the monolithic device are examined by conventional tools such as scanning electron microscopy (SEM), energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX), and inductively coupled plasma optical emission spectroscopy (ICP-OES) together with a bipotentiostat measurement. We demonstrate that the device performance degrades due to the partial dissolution of the catalyst. Still, this degradation is healable by simply adding [Co(WS4)2]2- to the operating solution. However, modifications on the protecting indium-doped tin oxide (ITO) layer are shown to initiate irreversible degradation of the 3jn-a-Si light-harvesting core, resulting in a 10-fold decrease of the performances of the monolithic device.
Published: 2022
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21. Dye-sensitised Photoelectrosynthetic cells and hybrid photoelectrodes

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience
Published: 2022

22. Bioinspiration et nouvelles voies de production et de stockage de l’hydrogène

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Air Liquide, CEA, and GIANT (Grenoble Innovation for Advanced New Technologies)
Subjects: [SDE]Environmental Sciences, [INFO.INFO-BT]Computer Science [cs]/Biotechnology
Abstract: National audience
Published: 2022

23. Proton relays in molecular electrocatalysis: specifications for efficiency and insights into their relevance for didirectional behavior

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [SDE]Environmental Sciences, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Abstract: International audience
Published: 2022

24. Towards new organometallic second-order nonlinear optical materials

Author: Eric Rose, Jean-Louis Fave, Murielle Chavarot, André Jean Attias, Françoise Rose-Munch, Anne-Lise Roy, David Kreher, Christophe Kamierszky, Chimie des polymères (LCP), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Institut Parisien de Chimie Moléculaire (IPCM), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat ), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut Parisien de Chimie Moléculaire (IPCM), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC), Laboratoire de synthèse organique (DCSO), École polytechnique (X)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe de Physique des Solides (GPS), Université Paris Diderot - Paris 7 (UPD7)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC), and École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: 010405 organic chemistry, [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, General Chemical Engineering, Nonlinear optics, General Chemistry, [CHIM.INOR]Chemical Sciences/Inorganic chemistry, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Acceptor, 0104 chemical sciences, chemistry.chemical_compound, Ferrocene, chemistry, Suzuki reaction, Furan, Polymer chemistry, Thiophene, Organic chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, Metallocene, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Group 2 organometallic chemistry
Abstract: We report on the synthesis of new organometallic donor-acceptor molecules for second-order nonlinear optics. They contain ferrocene as the donor group, cyano or tricyano-derivatized furan as the acceptor, and thiophene or 3,3′-bipyridine derivatives as π-bridge. These chromophores can be functionalized, in order to incorporate them later in polymers, covalently or not. To cite this article: A.-L. Roy et al., C. R. Chimie 8 (2005).
Published: 2005
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25. Bioinspired Catalysis and Hydrogen Technologies: How proton relays promote efficient and bidirectional multielectronic catalysis

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [SDV.BIO]Life Sciences [q-bio]/Biotechnology, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Published: 2022

26. A Combined Spectroscopic and Theoretical Study on a Ruthenium Complex Featuring a π‐Extended dppz Ligand for Light‐Driven Accumulation of Multiple Reducing Equivalents

Author: Carolin Müller, Alexander Schwab, Nicholas M. Randell, Stephan Kupfer, Benjamin Dietzek‐Ivanšić, Murielle Chavarot‐Kerlidou, Institute of Physical Chemistry, Friedrich Schiller, University Jena, Department Functional Interfaces, Leibniz Institute of Photonic Technology Jena (IPHT), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Center for Energy and Environmental Chemistry (CEEC Jena), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), and ANR-19-CE05-0044,PhotoAcc,Photo-accumulation de charge bio-inspirée : de la conception de nouveaux systèmes à l'optimisation de processus redox multi-électroniques d'intérêt(2019)
Subjects: Photosensitizing Agents, Ruthenium Photosensitizer, Spectrum Analysis, Organic Chemistry, General Chemistry, Models, Theoretical, Time-Resolved Spectroscopy, Ligands, Ruthenium, Catalysis, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Computational Chemistry, Artificial Photosynthesis, Multielectron Storage, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, [CHIM.CHEM]Chemical Sciences/Cheminformatics
Abstract: International audience; The design of photoactive systems capable of storing and relaying multiple electrons is highly demanded in the field of artificial photosynthesis, where transformations of interest rely on multielectronic redox processes. The photophysical properties of the ruthenium photosensitizer [(bpy)$_2$Ru(oxim-dppqp)]$^{2+}$ (Ru), storing two electrons coupled to two protons on the pi-extended oxim-dppqp ligand under light-driven conditions, are investigated by means of excitation wavelength-dependent resonance Raman and transient absorption spectroscopies, in combination with time-dependent density functional theory; the results are discussed in comparison to the parent [(bpy)$_2$Ru(dppz)]$^{2+}$ and [(bpy)$_2$Ru(oxo-dppqp)]$^{2+}$ complexes. In addition, this study provides in-depth insights on the impact of protonation or of accumulation of multiple reducing equivalents on the reactive excited states.
Published: 2022
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27. Proton relays in molecular electrocatalysis: specifications for efficiency and insights into their relevance for reversible behavior

Author: Artero, Vincent, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Abstract: Selected conferences on abstract; International audience
Published: 2022

28. A bidirectional bioinspired [FeFe]-hydrogenase model

Author: Md Estak Ahmed, Abhijit Nayek, Alenka Križan, Nathan Coutard, Adina Morozan, Somdatta Ghosh Dey, Reiner Lomoth, Leif Hammarström, Vincent Artero, Abhishek Dey, Indian Association for the Cultivation of Science, Uppsala University, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), This work was supported by the Indo-French Center for the Promotion of Advanced Research (IFCPAR/CEFIPRA Grant No. 5405-1), Department of Science and Technology, India, Grant DST/TMD/HFC/2K18/90., ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Iron-Sulfur Proteins, Colloid and Surface Chemistry, Hydrogenase, Catalytic Domain, Water, General Chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Protons, Biochemistry, Catalysis, Hydrogen
Abstract: International audience; With the price-competitiveness of solar and wind power, hydrogen technologies may be game changers for a cleaner, defossilized, and sustainable energy future. H$_2$ can indeed be produced in electrolyzers from water, stored for long periods, and converted back into power, on demand, in fuel cells. The feasibility of the latter process critically depends on the discovery of cheap and efficient catalysts able to replace platinum group metals at the anode and cathode of fuel cells. Bioinspiration can be key for designing such alternative catalysts. Here we show that a novel class of iron-based catalysts inspired from the active site of [FeFe]-hydrogenase behave as unprecedented bidirectional electrocatalysts for interconverting H$_2$ and protons efficiently under near-neutral aqueous conditions. Such bioinspired catalysts have been implemented at the anode of a functional membrane-less H$_2$/O$_2$ fuel cell device.
Published: 2022
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29. Fate of an SCS-pincer Mo complex beyond the electrodriven CO2 reduction reaction

Author: Jonathan De Tovar, Matthieu Koepf, Jacques Pécaut, Vincent Artero, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Chimie Interface Biologie pour l’Environnement, la Santé et la Toxicologie (CIBEST ), and SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES)
Subjects: Process Chemistry and Technology, Carbon dioxide reduction, Molybdenum complex, [CHIM]Chemical Sciences, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, Carbene, Physical and Theoretical Chemistry, Electrocatalysis, Catalysis
Abstract: International audience; Despite being the key metals supporting carbon dioxide reduction into formate, in natural systems, W and Mo are still rarely used for preparing synthetic electrocatalysts for CO2RR. Herein we investigate the activity of an original molybdenum(III) SCS-pincer complex for the electrodriven reduction of carbon dioxide. This system is able to promote the formation of formate with modest TON and faradaic efficiencies (TONHOO-) after 30 min of a controlled potential electrolysis at an applied potential of-2.30 V vs. ferrocene in 0.1 M [n-Bu4N]BF4 acetonitrile solution in the presence of phenol as a source of proton.
Published: 2023
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30. A covalent cobalt diimine-dioxime - fullerene assembly for photoelectrochemical hydrogen production from near-neutral aqueous media

Author: Dongyue Sun, Adina Morozan, Matthieu Koepf, Vincent Artero, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Abstract: International audience; The covalent assembly between a cobalt diimine-dioxime complex and a fullerenic moiety results in enhanced catalytic properties in terms of overpotential requirement for H2 evolution. The interaction between the fullerene moiety and PCBM heterojunction further allows for the easy integration of the cobalt diimine-dioxime – fullerene catalyst with a poly-3-hexylthiophene (P3HT):[6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester (PCBM) bulk heterojunction, yielding hybrid photoelectrodes for H2 evolution from near-neutral aqueous solutions.
Published: 2022
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31. Investigating the role of the strong field ligands in [FeFe] hydrogenase: spectroscopic and functional characterization of a semi-synthetic mono-cyanide active site

Author: Marco Lorenzi, Joe Gellett, Afridi Zamader, Moritz Senger, Zehui Duan, Patricia Rodríguez-Maciá, Gustav Berggren, Uppsala University, University of Oxford, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Biochemistry and Molecular Biology, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, General Chemistry, Biokemi och molekylärbiologi
Abstract: Artificial maturation of hydrogenases provides a path towards generating new semi-synthetic enzymes with novel catalytic properties. Here enzymes featuring a synthetic asymmetric mono-cyanide cofactor have been prepared using two different hydrogenase scaffolds. Their structure and reactivity was investigated in order to elucidate the design rationale behind the native di-cyanide cofactor, and by extension the second coordination sphere of the active-site pocket. Surprisingly, the choice of host enzyme was found to have a dramatic impact on reactivity. Moreover, the study shows that synthetic manipulations of the active-site can significantly increase inhibitor tolerance, as compared to native [FeFe] hydrogenase, while retaining the enzyme's native capacity for reversible catalysis.
Published: 2022
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32. Stability of the H-cluster under whole-cell conditions-formation of an H-trans-like state and its reactivity towards oxygen

Author: Marco Lorenzi, Pierre Ceccaldi, Patricia Rodríguez-Maciá, Holly Jayne Redman, Afridi Zamader, James A. Birrell, Livia S. Mészáros, Gustav Berggren, Molecular Biomimetics Department of Chemistry– Ångström Laboratory, Max Planck Institute for Chemical Energy Conversion, Max-Planck-Gesellschaft, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: Inorganic Chemistry, Enzyme mechanism, Hydrogenase, Electron paramagnetic resonance (EPR), Metalloenzymes, Biochemistry and Molecular Biology, Biophysics, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [SDV.BBM.BC]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology/Biochemistry [q-bio.BM], Biochemistry, Biokemi och molekylärbiologi
Abstract: Hydrogenases are metalloenzymes that catalyze the reversible oxidation of molecular hydrogen into protons and electrons. For this purpose, [FeFe]-hydrogenases utilize a hexanuclear iron cofactor, the H-cluster. This biologically unique cofactor provides the enzyme with outstanding catalytic activities, but it is also highly oxygen sensitive. Under in vitro conditions, oxygen stable forms of the H-cluster denoted Htrans and Hinact can be generated via treatment with sulfide under oxidizing conditions. Herein, we show that an Htrans-like species forms spontaneously under intracellular conditions on a time scale of hours, concurrent with the cells ceasing H2 production. Addition of cysteine or sulfide during the maturation promotes the formation of this H-cluster state. Moreover, it is found that formation of the observed Htrans-like species is influenced by both steric factors and proton transfer, underscoring the importance of outer coordination sphere effects on H-cluster reactivity. Graphical abstract
Published: 2022
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33. Phosphine Oxide Porous Organic Polymers Incorporating Cobalt(II) Ions: Synthesis, Characterization, and Investigation of H2 Production

Author: Giulia Bonfant, Davide Balestri, Jacopo Perego, Angiolina Comotti, Silvia Bracco, Matthieu Koepf, Marcello Gennari, Luciano Marchiò, Bonfant, G, Balestri, D, Perego, J, Comotti, A, Bracco, S, Koepf, M, Gennari, M, Marchio, L, Department of Chemistry, Life Sciences and Environmental Sustainability [Parma], Università degli studi di Parma = University of Parma (UNIPR), Dipartimento di Scienza dei Materiali = Department of Materials Science [Milano-Bicocca], Università degli Studi di Milano-Bicocca = University of Milano-Bicocca (UNIMIB), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de Chimie Moléculaire (DCM), and Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, General Chemical Engineering, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, CHIM/04 - CHIMICA INDUSTRIALE, Hydrogen evolution, Porous Organic Polymers, ssNMR, Catalysts, Cobalt
Abstract: International audience; Suitably functionalized porous matrices represent versatile platforms to support well-dispersed catalytic centers. In the present study, porous organic polymers (POPs) containing phosphine oxide groups were fabricated to bind transition metals and to be investigated for potential electrocatalytic applications. Cross-linking of mono- and di-phosphine monomers with multiple phenyl substituents was subject to the Friedel-Crafts (F-C) reaction and the oxidation process, which generated phosphine oxide porous polymers with pore capacity up to 0.92 cm(3)/g and a surface area of about 990 m(2)/g. The formation of the R3P center dot BH3 borohydride adduct during synthesis allows to extend the library of phosphine-based monomeric entities when using FeCl3. The porous polymers were loaded with 0.8-4.2 w/w % of cobalt(II) and behaved as hydrogen evolution reaction (HER) catalysts with a Faradaic efficiency of up to 95% (5.81 x 10(-5) mol H-2 per 11.76 C) and a stable current density during repeated controlled potential experiments (CPE), even though with high overpotentials (0.53-0.68 V to reach a current density of 1 mA.cm(-2)). These studies open the way to the effectiveness of tailored phosphine oxide POPs produced through an inexpensive and ecofriendly iron-based catalyst and for the insertion of transition metals in a porous architecture, enabling electrochemically driven activation of small molecules.
Published: 2022
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34. Push–pull organic dyes and dye-catalyst assembly featuring a benzothiadiazole unit for photoelectrochemical hydrogen production

Author: A. Moinel, M. Brochnow, C. Aumaître, E. Giannoudis, J. Fize, C. Saint-Pierre, J. Pécaut, P. Maldivi, V. Artero, R. Demadrille, M. Chavarot-Kerlidou, SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Chimie pour la Reconnaissance et l’Etude d’Assemblages Biologiques (CREAB ), Chimie Interface Biologie pour l’Environnement, la Santé et la Toxicologie (CIBEST ), Conception d’Architectures Moléculaires et Processus Electroniques (CAMPE ), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Fuel Technology, Renewable Energy, Sustainability and the Environment, [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, Energy Engineering and Power Technology, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis
Abstract: International audience; In this work, we report the design and the preparation of two new dyes and a molecular dyad for the photoelectrochemical hydrogen production from water in a dye-sensitized photoelectrochemical cell (DSPEC). We designed dyes that include a benzothiadiazole (BTD) and an indacenodithiophene (IDT) units, and we obtained a new molecular dyad by covalent coupling with the cobalt diimine–dioxime catalyst. The introduction of the benzothiadiazole core in the structure improves the absorption properties and leads to an extension of the spectrum in the visible range up to 650 nm. The photoelectrochemical properties of the new dyad were evaluated on pristine and lithium-doped NiO electrodes. We demonstrate that increasing the light harvesting efficiency of the dyad by introducing a IDT–BTD chromophore is clearly beneficial for the photoelectrochemical activity. We also demonstrate that lithium doping of NiO, which improves the electronic conductivity of the mesoporous film, leads to a significant increase in performance, in terms of TON and F.E., more than doubled with our new dyad. This BTD-based molecular system outperforms the results of previously reported dyads using the same catalyst
Published: 2022
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35. A bio-inspired heterodinuclear hydrogenase CoFe complex

Author: Lili Sun, Suzanne M. Adam, Walaa Mokdad, Rolf David, Anne Milet, Vincent Artero, Carole Duboc, Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), ANR-16-CE92-0012,NiFemim,Catalyseurs bio-inspirés de l'hydrogénase à [NiFe] pour la production d'hydrogène.(2016), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Hydrogenase, Coordination Complexes, Electrons, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, Physical and Theoretical Chemistry, Oxidation-Reduction
Abstract: International audience; Herein, a new heterobimetallic CoFe complex is reported with the aim of comparing its performance in terms of H-2 production within a series of related MFe complexes (M = Ni, Fe). The fully oxidized [(L-N2S2)Co-II(CO)(FeCp)-Cp-II](+) complex ((CoFeII)-Fe-II, LN2S2 2- = 2,2 '-(2,2 '-bipyridine-6,6 '-diyl)bis(1,1 '-diphenylethanethiolate), Cp- = cyclopentadienyl anion) can be (electro)chemically reduced to its (CoFeII)-Fe-I form, and both complexes have been isolated and fully characterized by means of classic spectroscopic techniques and theoretical calculations. The redox properties of (CoFeII)-Fe-II have been investigated in DMF, revealing that this complex is the easiest to reduce by one-electron among the analogous MFe complexes (M = Ni, Fe, Co). Nevertheless, it displays no electrocatalytic activity for H-2 production, contrary to the FeFe and NiFe analogs, which have proven remarkable performance.
Published: 2022
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36. Photoinduced electron transfer in triazole-bridged donor-acceptor dyads – A critical perspective

Author: Müller, Caroline, Bold, Sébastian, Chavarot‐kerlidou, Murielle, Dietzek-Ivanšić, Benjamin, Institute of Physical Chemistry, Friedrich Schiller, University Jena, Department Functional Interfaces, Leibniz Institute of Photonic Technology Jena (IPHT), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institute of Physical Chemistry and Center for Energy and Environmental Chemistry Jena, (CEEC- Jena), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Electron transfer, Donor -acceptor dyads, Inorganic Chemistry, CLICK chemistry, Triazole linker, Materials Chemistry, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, Photocatalysis, Physical and Theoretical Chemistry
Abstract: International audience; In recent years, dyads in which molecular donor and acceptor moieties are chemically linked by a bridg-ing ligand have emerged as attractive systems for light-driven catalysis. Their modular structure, control-lable donor-acceptor distance, and their ability to undergo light-driven charge transfer, which is not limited by diffusion, render such systems promising in light-driven charge-transfer reactions and light -driven redox catalysis. Copper-catalyzed alkyne azide cycloaddition (CuAAC) is a particularly popular synthetic strategy for coupling donor and acceptor moieties. This CLICK chemistry approach yields dyads with a 1,2,3-triazole bridging motif. In this review, we discuss the complex role played by this triazole linker to drive electron transfer (eT) in a respective triazole-bridged donor-acceptor dyad upon photoex-citation. We review how structural and electronic properties of the bridge influence charge separation and recombination rates. Furthermore, the role of the triazole bridge energetics in thermal as well as oxidative and reductive photoinduced eT will be discussed. Finally, criteria for the design of dyads with different eT properties are derived
Published: 2022
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37. Hydrogen Production at a NiO Photocathode Based on a Ruthenium Dye-Cobalt Diimine Dioxime Catalyst Assembly: Insights from Advanced Spectroscopy and Post-operando Characterization

Author: Didier Gasparutto, Benjamin Dietzek, Alexander Schwab, Murielle Chavarot-Kerlidou, Stephan Kupfer, Didier Léonard, Christine Saint-Pierre, Sebastian Bold, Nicolas Queyriaux, Jakob Bruhnke, Carolin Müller, Emmanouil Giannoudis, Vincent Artero, Dmitry Aldakov, Corinne Gablin, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institute of Physical Chemistry and Abbe Center of Photonics, Friedrich-Schiller-Universität = Friedrich Schiller University Jena [Jena, Germany], Department Functional Interfaces, Leibniz Institute of Photonic Technology Jena (IPHT), Center for Energy and Environmental Chemistry (CEEC Jena), Institut des Sciences Analytiques (ISA), Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Leibniz Institute of Photonic Technology Jena, Department Functional Interfaces, Albert-Einstein-Straße 9, 07745 Jena, Germany, Institute of Physical Chemistry and Center for Energy and Environmental Chemistry Jena, (CEEC- Jena), Surfaces, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Lyon-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Lyon-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon, Institute for Physical Chemistry and Center for Energy and Environmental Chemistry, This work was supported by the European Commission's Seventh Framework Program (FP7/2007-2013) under grant agreement no. 306398 (FP7-IDEAS-ERC, Project PhotocatH2ode), the Deutsche Forschungsgemeinschaft (German Science Foundation, PHOTOACC project, grant no. KU 3933/2-1), and the French National Research Agency in the framework of the 'Investissements d'avenir' program (ANR15-IDEX-02, Labex ARCANE and CBH-EURGS, ANR-17EURE-0003) and the Franco-German University., ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), European Project: 306398,EC:FP7:ERC,ERC-2012-StG_20111012,PHOTOCATH2ODE(2012), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), and Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: dye-sensitized, Materials science, Hydrogen, solar fuels, Photoelectrochemistry, chemistry.chemical_element, 02 engineering and technology, [CHIM.INOR]Chemical Sciences/Inorganic chemistry, 010402 general chemistry, Photochemistry, 7. Clean energy, 01 natural sciences, Catalysis, Artificial photosynthesis, photoelectrochemistry, cobalt catalyst, General Materials Science, Hydrogen production, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, 021001 nanoscience & nanotechnology, Solar fuel, 0104 chemical sciences, Ruthenium, chemistry, 13. Climate action, hydrogen, [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], Water splitting, 0210 nano-technology, [CHIM.OTHE]Chemical Sciences/Other
Abstract: International audience; The production of hydrogen by efficient, low-cost, and integrated photoelectrochemical water splitting processes represents an important target for the ecological transition. This challenge can be addressed thanks to bioinspired chemistry and artificial photosynthesis approaches by designing dye-sensitized photocathodes for hydrogen production, incorporating bioinspired first-row transition metal-based catalysts. The present work r describes the preparation and photoelectrochemical characterization of a NiO photocathode sensitized with a phosphonate-derivatized ruthenium tris-diimine photosensitizer covalently linked to a cobalt diimine dioxime hydrogen-evolving catalyst. Under simulated AM 1.5G irradiation, hydrogen is produced with photocurrent densities reaching 84 +/- 7 mu A.cm(-2), which is among the highest values reported so far for dye-sensitized photocathodes with surface-immobilized catalysts. Thanks to the unique combination of advanced spectroscopy and surface characterization techniques, the fast desorption of the dyad from the NiO electrode and the low yield of electron transfer to the catalyst, resulting in the Co demetallation from the diimine dioxime framework, were identified as the main barriers limiting the performances and the stability of the system. This work therefore paves the way for a more rational design of molecular photocathodes for solar fuel production and represents a further step toward the development of sustainable processes for the production of hydrogen from sunlight and water.
Published: 2021
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38. Approaching industrially relevant current densities for hydrogen oxidation with a bioinspired molecular catalytic material

Author: Edmond Gravel, Vincent Artero, Bertrand Reuillard, Pascale Chenevier, Jérémy Schild, Eric Doris, Adina Morozan, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Service de Chimie Bio-Organique et de Marquage (SCBM), Médicaments et Technologies pour la Santé (MTS), Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE)-Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), and European Project: 779366,CRESCENDO
Subjects: 010405 organic chemistry, Chemistry, Hydrogen oxidation, General Chemistry, Carbon nanotube, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Biochemistry, Catalysis, 0104 chemical sciences, Active layer, law.invention, Anode, Colloid and Surface Chemistry, Chemical engineering, law, Energy transformation, Current (fluid), Current density
Abstract: International audience; Integration of efficient platinum-group-metal (PGM)-free catalysts to fuel cells and electrolyzers is a prerequisite to their large-scale deployment. Here, we describe the development of a molecular-based anode for the hydrogen oxidation reaction (HOR) through noncovalent integration of a DuBois type Ni bioinspired molecular catalyst at the surface of a carbon nanotube modified gas diffusion layer. This mild immobilization strategy enabled us to gain high control over the loading in catalytic sites. Additionally, through the adjustment of the hydration level of the active layer, a new record current density of 214 ± 20 mA cm$^{–2}$ could be reached at 0.4 V vs RHE with the PGM-free anode, at 25 °C. Near industrially relevant current densities were obtained at 55 °C with 150 ± 20 and 395 ± 30 mA cm$^{–2}$ at 0.1 and 0.4 V overpotentials, respectively. These results further demonstrate the relevance of such molecular approaches for the development of electrocatalytic platforms for energy conversion.
Published: 2021
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39. Synthesis of Ruthenium Tris‐Diimine Photosensitizers Substituted by Four Methylphosphonate Anchoring Groups for Dye‐Sensitized Photoelectrochemical Cell Applications

Author: Nicolas Queyriaux, Emmanouil Giannoudis, Jean-François Lefebvre, Vincent Artero, Murielle Chavarot-Kerlidou, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat ), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), DPM, Département de pharmacochimie moléculaire (DPM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Tris, Photoelectrochemistry, chemistry.chemical_element, Anchoring, 02 engineering and technology, [CHIM.INOR]Chemical Sciences/Inorganic chemistry, Photoelectrochemical cell, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Photochemistry, 01 natural sciences, Photosensitizers, Ruthenium, 0104 chemical sciences, Inorganic Chemistry, chemistry.chemical_compound, chemistry, Anchoring groups, 0210 nano-technology, Diimine
Abstract: International audience; The design and synthesis of ruthenium tris-diimine photosensitizers appropriately functionalized to be (i) anchored onto transparent conductive oxides (TCO) and (ii) covalently coupled with a water-splitting catalyst represents an important target for solar fuel production in dye-sensitized photoelectrochemical cells (DS-PECs). In this study, two different synthetic routes to prepare heteroleptic [Ru(4,4 '-(CH2PO3Et2)(2)-bpy)(2)((NN)-N-)](PF6)(2) complexes are evaluated, the scope and limitations of the organometallic pathway involving half-sandwich eta(6)-arene ruthenium complexes as synthetic intermediates being especially studied. The spectroscopic and electrochemical characterization of a series of novel structures varying by the nature of the third diimine (NN)-N- ligand is reported.
Published: 2019
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40. Hydrogen Evolution Mediated by Cobalt Diimine-Dioxime Complexes: Insights into the Role of the Ligand Acid/Base Functionalities

Author: Cyrille Costentin, Sharon Hammes-Schiffer, Vincent Artero, Dongyue Sun, Aparna Karippara Harshan, Jacques Pécaut, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Department of Chemistry, The Pennsylvania State University, Pennsylvania State University (Penn State), Penn State System-Penn State System, Chimie Interface Biologie pour l’Environnement, la Santé et la Toxicologie (CIBEST ), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Department of Chemistry, Yale University, Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox Biomimétique (DCM - CIRE ), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox (DCM - CIRE ), and Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)
Subjects: chemistry.chemical_classification, Base (chemistry), Hydrogen, 010405 organic chemistry, Chemistry, Ligand, Molecular Catalysis, Proton Relay, [SPI.NRJ]Engineering Sciences [physics]/Electric power, chemistry.chemical_element, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Catalysis, 0104 chemical sciences, Cobalt hydride, Polymer chemistry, Electrochemistry, [CHIM]Chemical Sciences, Hydrogen evolution, Mechanism, Cyclic Voltammetry, Cobalt, Diimine
Abstract: International audience; The benchmarking of the performance for H-2 evolution of cobalt diimine-dioxime catalysts is provided based on a comprehensive study of their catalytic mechanism. The latter follows an ECE'CC pathway with intermediate formation of a Co(II)-hydride intermediate and second protonation possibly at a basic site of the ligand, acting as a proton relay. This suggests an intramolecular coupling between the hydride and protonated ligand as the proton concentration-independent rate-determining step controlling the turnover frequency for H-2 evolution.
Published: 2021
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41. Hybrid Amyloid-Based Redox Hydrogel for Bioelectrocatalytic H2 Oxidation

Author: Nicolas Duraffourg, Maxime Leprince, Serge Crouzy, Olivier Hamelin, Yves Usson, Luca Signor, Christine Cavazza, Vincent Forge, Luca Albertin, Catalyse Bioinorganique et Environnement (BioCE ), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Chimie computationnelle, modélisation et rayons X (COMX), Univ. Grenoble Alpes, CNRS, CHU Grenoble Alpes, Grenoble INP*, TIMC-IMAG, Grenoble, France, Institut de biologie structurale (IBS - UMR 5075), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), BioEnergie et Environnement (BEE), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Biologie Computationnelle et Modélisation (TIMC-BCM ), Translational Innovation in Medicine and Complexity / Recherche Translationnelle et Innovation en Médecine et Complexité - UMR 5525 (TIMC ), VetAgro Sup - Institut national d'enseignement supérieur et de recherche en alimentation, santé animale, sciences agronomiques et de l'environnement (VAS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-VetAgro Sup - Institut national d'enseignement supérieur et de recherche en alimentation, santé animale, sciences agronomiques et de l'environnement (VAS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Fungal protein, Hydrogenase, Molecular model, 010405 organic chemistry, Chemistry, General Chemistry, 02 engineering and technology, General Medicine, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, Overpotential, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, Combinatorial chemistry, Redox, [INFO.INFO-MO]Computer Science [cs]/Modeling and Simulation, Catalysis, 0104 chemical sciences, Electron transfer, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], Moiety, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; An artificial amyloid-based redox hydrogel was designed for mediating electron transfer between a [NiFeSe] hydrogenase and an electrode. Starting from a mutated prion-forming domain of fungal protein HET-s, a hybrid redox protein containing a single benzyl methyl viologen moiety was synthesized. This protein was able to self-assemble into structurally homogenous nanofibrils. Molecular modeling confirmed that the redox groups are aligned along the fibril axis and are tethered to its core by a long, flexible polypeptide chain that allows close encounters between the fibril-bound oxidized or reduced redox groups. Redox hydrogel films capable of immobilizing the hydrogenase under mild conditions at the surface of carbon electrodes were obtained by a simple pH jump. In this way, bioelectrodes for the electrocatalytic oxidation of H2 were fabricated that afforded catalytic current densities of up to 270 μA cm−2, with an overpotential of 0.33 V, under quiescent conditions at 45 °C.
Published: 2021
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42. Synthesis and Characterization of a Covalent Porphyrin-Cobalt Diimine-Dioxime Dyad for Photoelectrochemical H-2 Evolution

Author: Asterios Charisiadis, Vasilis Nikolaou, Georgios Charalambidis, Athanassios G. Coutsolelos, Vincent Artero, Emmanouil Giannoudis, Aimilia Kosma, Murielle Chavarot-Kerlidou, Zoi Pournara, Department of Chemistry, Laboratory of Bioinorganic Chemistry, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Porphyrinoids, 02 engineering and technology, engineering.material, [CHIM.INOR]Chemical Sciences/Inorganic chemistry, 010402 general chemistry, Photochemistry, 7. Clean energy, 01 natural sciences, Catalysis, Artificial photosynthesis, Sensitizers, Inorganic Chemistry, chemistry.chemical_compound, Photocatalysis, Hydrogen evolution, Diimine, Click chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, Photoelectrochemical cell, 021001 nanoscience & nanotechnology, Porphyrin, 0104 chemical sciences, chemistry, Covalent bond, engineering, Noble metal, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; The utilization of solar energy via photoelectrochemical cells (PEC) towards hydrogen (H2) production is a promising approach in the field of artificial photosynthesis. In this work, the synthesis and complete characterization of the first covalently linked porphyrin‐cobalt diimine‐dioxime dyad (ZnP‐Co) is reported. The synthetic procedure that was followed is based on simple and high yielding reactions, without using any noble metal. Photophysical investigation of the dyad revealed sufficient electronic communication between the sensitizer and the catalyst in the excited state. Finally, NiO films were sensitized with ZnP‐Co and the H2‐evolving photoelectrochemical activity of the resulting photocathode was assessed. The modest performances could be rationalized thanks to photolysis and post‐operando characterizations of the system, thus providing some guidelines toward the design of more efficient porphyrin‐based assemblies.
Published: 2021
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43. Spectroscopic Investigations Provide a Rationale for the Hydrogen-Evolving Activity of Dye-Sensitized Photocathodes Based on a Cobalt Tetraazamacrocyclic Catalyst

Author: Murielle Chavarot-Kerlidou, Julien Massin, Emmanouil Giannoudis, Matthieu Koepf, Sebastian Bold, Benjamin Dietzek, Vincent Artero, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institute of Physical Chemistry and Abbe Center of Photonics, Friedrich-Schiller-Universität = Friedrich Schiller University Jena [Jena, Germany], Leibniz Institute of Photonic Technology Jena, Department Functional Interfaces, Albert-Einstein-Straße 9, 07745 Jena, Germany, and Center for Energy and Environmental Chemistry (CEEC Jena)
Subjects: dye-sensitized, spectroscopy, Materials science, Hydrogen, solar fuels, chemistry.chemical_element, 010402 general chemistry, Photochemistry, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Catalysis, Photocathode, cobalt catalyst, Spectroscopy, 010405 organic chemistry, Hydrogen molecule, Non-blocking I/O, General Chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Photoelectrochemical cell, 0104 chemical sciences, chemistry, photoelectrocatalysis, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], Cobalt
Abstract: International audience; Dye-sensitized photoelectrochemical cells (DSPECs) are a promising approach to produce solar fuels, e.g., by reduction of protons to molecular hydrogen. Her; we present functional NiO photocathodes sensitized with covalent organic dye-catalyst assemblies integrating a robust cobalt tetraazamacrocyclic complex. This catalyst proved to be decisive in improving the stability of these systems, with hydrogen being produced with a 26-fold increase in turnover numbers compared to similar photocathodes based on a cobaloxime catalyst, all other conditions being strictly identical otherwise. Transient absorption spectroelectrochemical (TA-SEC) measurements observed the catalytically competent Co-1 state in a functional dye-sensitized photocathode, with a lifetime of up to >1 ms, comparable to the timescale of catalysis. They also unveiled the lack of efficiency of the thermally activated electron transfer from the reduced dye to the catalyst, which first limits the photocurrent density for hydrogen production. A second consequence is the accumulation of photogenerated charges on the acceptor side of the dye, ultimately leading to its degradation, as observed in operando and post operando characterizations of the system. This study thus provides tracks to improve the performances of hydrogen-evolving dye-sensitized photocathodes toward their integration into functional DSPECs.
Published: 2021
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44. Photocathodes beyond NiO:charge transfer dynamics in a π‑conjugated polymer functionalized with Ruphotosensitizers

Author: Wahyuono, Ruri A., Seidler, Bianca, Bold, Sébastian, Dellith, Andrea, Dellith, Jan, Ahner, Johannes, Wintergerst, Pascal, Lowe, Grace, Hager, Martin D., Wächtler, Maria, Streb, Carsten, Schubert, Ulrich S., Rau, Sven, Dietzek, Benjamin, Leibniz Institute of Photonic Technology Jena, Department Functional Interfaces, Albert-Einstein-Straße 9, 07745 Jena, Germany, Institute of Physical Chemistry, Department of Engineering Physics, Institut Teknologi Sepuluh, Institute of Inorganic Chemistry I., Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institute of Organic Chemistry and Macromolecular Chemistry [Friedrich Schiller University Jena] (IOMC), Friedrich-Schiller-Universität = Friedrich Schiller University Jena [Jena, Germany], Center for Energy and Environmental Chemistry (CEEC Jena), and Laboratory of Organic and Macromolecular Chemistry (IOMC)
Subjects: [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers
Abstract: International audience; A conductive polymer (poly(p-phenylenevinylene), PPV) was covalently modified with Ru-II complexes to develop an all-polymer photocathode as a conceptual alternative to dye-sensitized NiO, which is the current state-of-the-art photocathode in solar fuels research. Photocathodes require efficient light-induced charge-transfer processes and we investigated these processes within our photocathodes using spectroscopic and spectro-electrochemical techniques. Ultrafast hole-injection dynamics in the polymer were investigated by transient absorption spectroscopy and charge transfer at the electrode-electrolyte interface was examined with chopped-light chronoamperometry. Light-induced hole injection from the photosensitizers into the PPV backbone was observed within 10 ps and the resulting charge-separated state (CSS) recombined within similar to 5 ns. This is comparable to CSS lifetimes of conventional NiO-photocathodes. Chopped-light chronoamperometry indicates enhanced charge-transfer at the electrode-electrolyte interface upon sensitization of the PPV with the Ru-II complexes and p-type behavior of the photocathode. The results presented here show that the polymer backbone behaves like classical molecularly sensitized NiO photocathodes and operates as a hole accepting semiconductor. This in turn demonstrates the feasibility of all-polymer photocathodes for application in solar energy conversion.
Published: 2021
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45. Clicked Bifunctional Dendrimeric and Cyclopeptidic Addressable Redox Scaffolds for the Functionalization of Carbon Nanotubes with Redox Molecules and Enzymes

Author: Solène Gentil, Carlo Pifferi, Alan Le Goff, Pierre Rousselot-Pailley, Thierry Tron, Olivier Renaudet, Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institut des Sciences Moléculaires de Marseille (ISM2), Aix Marseille Université (AMU)-École Centrale de Marseille (ECM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Aix Marseille Université (AMU)-École Centrale de Marseille (ECM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Nanotube, 02 engineering and technology, Surfaces and Interfaces, Carbon nanotube, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, 01 natural sciences, Combinatorial chemistry, Redox, 0104 chemical sciences, law.invention, chemistry.chemical_compound, chemistry, Ferrocene, law, Dendrimer, Electrochemistry, Click chemistry, Surface modification, General Materials Science, 0210 nano-technology, Bifunctional, Spectroscopy
Abstract: International audience; Carbon nanotube electrodes were modified with ferrocene and laccase using two different click reactions strategies and taking advantage of bifunctional dendrimers and cyclopeptides. Using diazonium functionalization and the efficiency of oxime ligation, the combination of both multiwalled carbon nanotube surfaces and modified dendrimers or cyclopeptides allows the access to a high surface coverage of ferrocene in the order of 50 nmol cm(-2), a 50-fold increase compared to a classic click reaction without oxime ligation of these highly branched macromolecules. Furthermore, this original immobilization strategy allows the immobilization of mono- and bi-functionalized active multicopper enzymes, laccases, via copper(I)-catalyzed azide-allcyne cycloaddition. Electrochemical studies underline the high efficiency of the oxime-ligated dendrimers or cyclopeptides for the immobilization of redox entities on surfaces while being detrimental to electron tunneling with enzyme active sites despite controlled orientation.
Published: 2021
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46. Artificial maturation of [FeFe] hydrogenase in a redox polymer film

Author: Christophe Léger, Cecilia Papini, Christina Felbek, Nicolas Plumeré, Marc Fontecave, Steffen Hardt, Debajyoti Pramanik, Vincent Fourmond, Vincent Artero, Bioénergétique et Ingénierie des Protéines (BIP ), Aix Marseille Université (AMU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Center of Smart Interfaces, Technische Universität Darmstadt - Technical University of Darmstadt (TU Darmstadt), Laboratoire de Chimie des Processus Biologiques (LCPB), Collège de France (CdF (institution))-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Technische Universität Munchen - Université Technique de Munich [Munich, Allemagne] (TUM), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Aix Marseille Université (AMU), and Technische Universität Darmstadt (TU Darmstadt)
Subjects: Iron-Sulfur Proteins, Hydrogenase, Scale (ratio), Polymers, 010402 general chemistry, Photochemistry, Electrochemistry, 01 natural sciences, Redox, Catalysis, Electron transfer, Materials Chemistry, chemistry.chemical_classification, biology, 010405 organic chemistry, Metals and Alloys, Active site, food and beverages, Membranes, Artificial, General Chemistry, Polymer, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, Enzymes, Immobilized, 0104 chemical sciences, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, chemistry, Ceramics and Composites, biology.protein
Abstract: International audience; We demonstrate that the insertion of the dinuclear active site of [FeFe] hydrogenase into the apo-enzyme can occur when the enzyme is embedded in a film of redox polymer, under conditions of mediated electron transfer. The maturation can be monitored by electrochemistry, and is as fast as under conditions of direct electron transfer. This new approach clears further the way to the implementation of hydrogenases in large scale real life processes.
Published: 2021
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47. Electrocatalytic reduction of protons to dihydrogen by the cobalt tetraazamacrocyclic complex [Co(N4H)Cl-2](+): mechanism and benchmarking of performances

Author: Dongyue Sun, Julia Rendon, Serge Gambarelli, Andrew J. Bagnall, Murielle Chavarot-Kerlidou, Vincent Artero, Cheng-Bo Li, Jean-Marie Mouesca, Matthieu Koepf, Key Laboratory of Synthetic and Natural Functional Molecule Chemistry of Ministry of Education and College of Chemistry & Material Science, Northwest University (Xi'an), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Department of Materials Chemistry - The Angstrom Laboratory, Uppsala University, SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Conception d’Architectures Moléculaires et Processus Electroniques (CAMPE ), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Fysikalisk kemi, Aqueous solution, Hydrogen, Proton, 010405 organic chemistry, Renewable Energy, Sustainability and the Environment, Chemistry, Ligand, Energy Engineering and Power Technology, chemistry.chemical_element, Protonation, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Combinatorial chemistry, Physical Chemistry, 0104 chemical sciences, Catalysis, Fuel Technology, Amine gas treating, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, Cobalt
Abstract: The cobalt tetraazamacrocyclic [Co(N4H)Cl-2](+) complex is becoming a popular and versatile catalyst for the electrocatalytic evolution of hydrogen, because of its stability and superior activity in aqueous conditions. We present here a benchmarking of its performances based on the thorough analysis of cyclic voltammograms recorded under various catalytic regimes in non-aqueous conditions allowing control of the proton concentration. This allowed a detailed mechanism to be proposed with quantitative determination of the rate-constants for the various protonation steps, as well as identification of the amine function of the tetraazamacrocyclic ligand to act as a proton relay during H-2 evolution. De två första författarna delar förstaförfattarskapet.
Published: 2021
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48. Repurposing a Bio-Inspired NiFe Hydrogenase Model for CO2 Reduction with Selective Production of Methane as the Unique C-Based Product

Author: Carole Duboc, Abhishek Dey, Estak Ahmed, Vincent Artero, Dibyajyoti Saha, Jennifer Fize, Suzanne M. Adam, School of Chemical Sciences, Indian Association for the Cultivation of Science, Département de Chimie Moléculaire (DCM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox Biomimétique (DCM - CIRE ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox (DCM - CIRE ), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), ANR-16-CE92-0012,NiFemim,Catalyseurs bio-inspirés de l'hydrogénase à [NiFe] pour la production d'hydrogène.(2016), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Renewable Energy, Sustainability and the Environment, Chemistry, Energy Engineering and Power Technology, 02 engineering and technology, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 7. Clean energy, 01 natural sciences, Methane, 0104 chemical sciences, Reduction (complexity), chemistry.chemical_compound, Fuel Technology, Chemistry (miscellaneous), Economic context, Materials Chemistry, Biochemical engineering, NiFe hydrogenase, 0210 nano-technology, Repurposing
Abstract: International audience; In the current environmental and economic context, there is an urgent need to develop catalytic systems to efficiently activate and transform abundant small molecules while demonstrating selectivity when multielectron processes are involved. This is especially true for catalytic production of CH4 from CO2, as a limited number of active photo- or electro-catalysts have been described to date. Herein, we report the unprecedented reactivity of a molecular electrocatalyst physiadsorbed on a graphite electrode: the bioinspired [(LNiFeCp)-Ni-N2S2-Fe-II-Cp-II(CO)]+ (L-N2S2 = 2,2'-(2,2'-bipryridine-6,6'-diyl)bis- (1,1'-diphenylethanethiolate) complex selectively and catalytically reduces CO2 in acidic aqueous solution to produce a mixture of CH4 and H-2. Under optimized conditions, at pH 4, Faradaic yields of 12% and 66% for CH4 and H-2 production (TOFCH4 = 214 s(-1), TOFH2 approximate to 5.1 x 10(3) s(-1)) are measured, respectively. We demonstrate that this binuclear NiFe catalyst is stable for hours under controlled potential electrolysis conditions.
Published: 2020
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49. Revisiting amorphous molybdenum sulfide's activity for the electro-driven reduction of dinitrogen and N-containing substrates

Author: Vincent Artero, Matthieu Koepf, Kun Yang, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Materials science, Inorganic chemistry, 02 engineering and technology, Raw material, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Catalysis, Reduction (complexity), Ammonia, chemistry.chemical_compound, Molybdenum sulfide, Materials Chemistry, Metals and Alloys, Nitrogenase, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Amorphous solid, chemistry, Ceramics and Composites, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; Ammonia (NH3) is a major feedstock of the chemical industry. The imperious need to decarbonize its production has stimulated a quest for efficient catalysts able to drive the direct electro-reduction of dinitrogen (N-2) into NH3. A large number of materials have now been proposed for this reaction, including bioinspired molybdenum sulfide derivatives. Here, we revisit the potential of amorphous molybdenum sulfide to drive the electrocatalytic reduction of N-2 and other substrates of nitrogenase. We find that this material exhibits negligible activity towards N-2 but achieves efficient reduction of inorganic azides.
Published: 2020
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50. Investigating Light-Induced Processes in Covalent Dye-Catalyst Assemblies for Hydrogen Production

Author: Ana B. Muñoz-García, Benjamin Dietzek, Sebastian Bold, Murielle Chavarot-Kerlidou, Michele Pavone, Vincent Artero, Tatiana Straistari, Solar fuels, hydrogen and catalysis (SolHyCat), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institute of Physical Chemistry and Abbe Center of Photonics, Friedrich-Schiller-Universität = Friedrich Schiller University Jena [Jena, Germany], Leibniz Institute of Photonic Technology Jena, Department Functional Interfaces, Albert-Einstein-Straße 9, 07745 Jena, Germany, Dipartimento di Fisica 'Ettore Pancini', University of Naples Federico II = Università degli studi di Napoli Federico II, Department of Chemical Sciences, Complesso Universitario Monte Sant'Angelo, Center for Energy and Environmental Chemistry (CEEC Jena), Università degli studi di Napoli Federico II, Bold, Sebastian, Straistari, Tatiana, Muñoz García, Ana Belen, Pavone, Michele, Artero, Vincent, Chavarot-Kerlidou, Murielle, and Dietzek, Benjamin
Subjects: Materials science, intersystem crossing, Electron donor, 010402 general chemistry, Photochemistry, lcsh:Chemical technology, 01 natural sciences, Catalysis, lcsh:Chemistry, chemistry.chemical_compound, Electron transfer, solar energy conversion, Ultrafast laser spectroscopy, lcsh:TP1-1185, push-pull dye, Physical and Theoretical Chemistry, Quenching (fluorescence), 010405 organic chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, 0104 chemical sciences, Intersystem crossing, chemistry, lcsh:QD1-999, Intramolecular force, Excited state, Ground state
Abstract: The light-induced processes occurring in two dye-catalyst assemblies for light-driven hydrogen production were investigated by ultrafast transient absorption spectroscopy. These dyads consist of a push-pull organic dye based on a cyclopenta[1,2-b:5,4-b&rsquo, ]dithiophene (CPDT) bridge, covalently linked to two different H2-evolving cobalt catalysts. Whatever the nature of the latter, photoinduced intramolecular electron transfer from the excited state of the dye to the catalytic center was never observed. Instead, and in sharp contrast to the reference dye, a fast intersystem crossing (ISC) populates a long-lived triplet excited state, which in turn non-radiatively decays to the ground state. This study thus shows how the interplay of different structures in a dye-catalyst assembly can lead to unexpected excited state behavior and might open up new possibilities in the area of organic triplet sensitizers. More importantly, a reductive quenching mechanism with an external electron donor must be considered to drive hydrogen production with these dye-catalyst assemblies.
Published: 2020

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