Search

Chapter 1 briefly introduces the background and status of current photovoltaic research, and clarifies the purpose of this work. Then the basic principles of photovoltaics are introduced in detail. The characteristics of organic and inorganic lead halide perovskite materials and charge transport materials that constitute perovskite solar cells are also discussed. As the background of the subsequent chapters, this chapter briefly introduces the structure, stability and hysteresis problems of perovskite solar cells.Chapter 2 introduces the new thin film deposition technology (under the background of manufacturing perovskite solar cells) and the characterization technology applied to perovskite active materials and charge transport layers. The work in the remaining chapters mainly relies on the J-V scanning of perovskite solar cells, which will be described in Chapter 1. The combined use of J-V scanning and microscope, and spectroscopy provides guidance for optimizing perovskite solar cells.Chapter 3 discusses the use of composition optimization engineering to introduce excess PbI2 and MACl (to be presented in Chapter 1) in the perovskite precursors to maximize the performance of perovskite solar cells. Subsequently, we developed a simple hole transport layer passivation material to fix the contact problem at the interface and to increase the crystallinity of the perovskite crystals. The introduction of passivation layer not only improved the FF of the solar cell to a great extent, but also effectively improved the stability of the perovskite solar cell under humid atmosphere.Chapter 4, a novel thin film deposition method, Electrostatic Spray Deposition (ESD), is presented to prepare charge transport layers. This method brings better surface morphology and denser Cu:NiO films than the conventional spin-coating method. By varying the parameters such as temperature and deposition time, we obtained uniform dense Cu:NiO thin films. The application of this film to perovskite solar cells can effectively improve the performance of solar cells with favorable FF. In addition, this approach allows the use of different ions for the doping of NiO, such as Li.Chapter 5 describes a method for the synthesis of NiO nanoparticles. The preparation of the hole transport layer in Chapter 3 and 4 requires high temperature processing, which can limit the application of this NiO hole transport layer. In this chapter, ultra-small NiO nanoparticles are synthesized by trying different synthetic routes. The size of the nanoparticles is well controlled and has an excellent particle size distribution. The NiO nanoparticles show potential for application in all-inorganic charge transport layer perovskite solar cell devices.; Le sujet principal de cette thèse est le développement de la couche de transport des charges positives (trous) utilisée dans des cellules solaires à base de pérovskites halogénées. Le matériau étudié pour cette application est l’oxyde de nickel (NiO) et trois voies différentes ont été explorées dans le but d’optimiser la cristallinité, la morphologie et les propriétés de transport des couches minces de NiO. Dans tous les cas l’influence sur les performances des cellules solaires pérovskite a été étudiée.Le chapitre 1 présente brièvement le contexte et l'état de la recherche photovoltaïque actuelle, et clarifie l'objectif de ce travail. Ensuite, les principes de base des cellules photovoltaïques sont présentés. Les caractéristiques des matériaux hybrides de pérovskite à base d’halogénures de plomb ainsi que des matériaux de transport de charge sont également discutées. Comme toile de fond des chapitres suivants, ce chapitre présente brièvement les problèmes d’architecture, de stabilité et d'hystérésis des cellules solaires pérovskite.Le chapitre 2 présente les techniques de dépôt des couches minces utilisées pour la fabrication des cellules solaires pérovskite et les techniques de caractérisation pour la couche de pérovskite et les couches de transport de charge. La caractérisation des cellules solaires pérovskite repose principalement sur des mesures de la densité du courant en fonction de la tension appliquée J(V) décrites dans le chapitre 1. L'utilisation combinée de ces mesures J(V), de la microscopie électronique à balayage (MEB) et de diverses méthodes spectroscopiques donne des pistes pour optimiser les cellules solaires à pérovskite.Le chapitre 3 concerne tout d’abord l'optimisation de la composition de la couche pérovskite en introduisant du PbI2 et de MACl afin de maximiser les performances en cellule solaire. Par la suite, nous nous sommes intéressés à la passivation de la couche de transport de trous (NiO) pour améliorer l'interface et la cristallinité de la couche de pérovskite. L'introduction d'une couche de passivation à base de la 4-diméthylaminopyridine n’a non seulement amélioré fortement le facteur de remplissage (fill factor) de la cellule solaire et par conséquent son rendement, mais également la stabilité sous atmosphère humide.Dans le chapitre 4 une nouvelle méthode de dépôt pour la couche conducteur de trous NiO est présentée par pulvérisation électrostatique (electrospray deposition, ESD). Cette méthode apporte une meilleure morphologie de surface et des couches NiO plus denses que la méthode conventionnelle de dépôt par enduction centrifuge (spin-coating). De plus, l’ESD permet d’introduire une quantité précise de dopants dans le NiO, comme par exemple le cuivre ou le lithium. En faisant varier les paramètres tels que la température et le temps de dépôt, nous avons obtenu des films minces de Cu:NiO denses et uniformes. Leur utilisation dans des cellules solaires pérovskite a permis d’améliorer efficacement les performances, notamment le fill factor.La préparation de la couche de transport de trous dans les chapitres 3 et 4 nécessite un traitement à haute température, ce qui peut limiter son application par exemple dans des cellules solaires souples ou tandem. Dans le chapitre 5 nous développons une nouvelle méthode de synthèse de nanoparticules de NiO. Ces particules d’une taille

Les couches minces diélectriques regroupent un large panel de matériaux aux applications diverses dont les propriétés thermiques s'étendent sur une large gamme. Parmi celles-ci, le nitrure d'aluminium est utilisé en microélectronique pour la dissipation passive de chaleur en raison de son excellente conductivité thermique, de l'ordre de 100 W/m/K à 200 W/m/K. Afin d'être en mesure de caractériser thermiquement ce type de matériaux bons conducteur et de faible temps de conduction, une méthode opto-électrothermique issue de la classe de méthodes Flash (excitation optique pulsée, combinée ici à une mesure électrothermique) est développée : l'effet thermorésistif d'une électrode métallique déposée sur le matériau est utilisé comme transducteur afin de déterminer la variation de température de diffusion en surface de l'électrode – au moyen d'un pont de Wheatstone équilibré et d'une sonde de mesure. Ce dépôt opaque et unique est souvent nécessaire pour collecter l'excitation laser lors de l'utilisation de méthodes optiques du fait du caractère semi-transparent des couches minces. Toutefois, lorsqu'une mesure simultanée des charges d'espace est réalisée pour caractériser électriquement le film mince (e.g. HVDC), celui-ci peut être enchâssé entre deux électrodes métalliques. Ce tricouche symétrique offre alors une possibilité de mesure sur chaque face (avant et arrière) de l'échantillon. Finalement, une méthode inverse permet à partir de ces mesures temporelles de déterminer les propriétés du film mince. Le papier proposé présente une preuve de concept de la méthode opto-électrothermique développée en l'appliquant dans cette configuration symétrique à un échantillon mince (~100 $\mu$m) d'AlN présentant des propriétés de semi-transparence. Il est ainsi montré que la méthode est adaptable aux mesures en faces avant et arrière. A cette fin, différentes modélisations quadripolaires du transfert conducto-radiatif 1D au sein du tricouche sont proposés. En particulier, un modèle adapté aux mesures en face avant a été développé afin de permettre la prise en compte des effets de semi-transparence du film en considérant un transfert conductif en milieu semi-infini. Une étude des performances de la méthode d'estimation sur données synthétiques est menée afin d'évaluer l'influence des biais de modèles thermiques dus au transfert par conduction et aux effets de semi-transparence. Les valeurs de conductivité effective du film déterminées à partir des mesures expérimentales réalisées en faces avant et arrière ont pu être corroborées entre elles avec un écart relatif de l'ordre de 2 \%.

An attractive approach for the energy industry’s transition to sustainable and clean energy is the use of solar radiation to produce H2. Among the different artificial photocatalytic processes, H2 production through water splitting is probably the most intensely studied as the molecular gas exhibits a high volumetric energy density, no carbon footprint and can be either directly burned or used in fuel cells to produce electricity. In this process, light irradiation drives the redox reactions, as the photon excitation causes electronic transitions, that generate electron–hole pairs. Holes decompose water into protons (H+), while the electrons reduce the absorbed H+ to H2. In this context, this dissertation explores technological solutions, and discusses the principal mechanisms that yield the H2 production under UV and Visible light irradiation on thin films TiO2-based photocatalysts which were fabricated at the clean room facility of LAAS-CNRS. The first study presents the fabrication of hybrid TiO2/Au nanoparticle structures. Multiple characterization evidenced improvement on the charge carrier transport thanks to the synergistic mechanisms involving the Schottky barrier formation and plasmonic effects. In the second study, a technological approach is developed for the fabrication of 3D photocatalysts based on a silicon micromachining process, where TiO2/Au and Pd nanoparticles are further integrated. The influence of the enlarged surface on the morphology, quality, and catalytic performance is thoroughly investigated and correlated to the H2 production. In the third study, the type and nature of defects, being oxygen vacancies and Ti interstitials are induced through thermal annealing on TiO2 thin films, which are analyzed from the viewpoint of the electronic structure. The formation of intrinsic intermediate states in the band gap was correlated to the presence of these defects, which play a decisive role in ! the charge carrier kinetics. Discussion about promising results and challenges are also covered. Hence, these results give new directions for the fabrication of robust and light-driven photocatalysts for a broad range of applications from photocatalysis, electronics, sensing elements, to 3D metamaterials., Une approche importante pour assurer une transition industrielle s’appuyant sur une énergie durable et propre est l'utilisation du rayonnement solaire pour la production d’H2. Parmi les différents processus photocatalytiques artificiels, la production de H2 par craquage de molécules d'eau est probablement la plus étudiée car le gaz moléculaire présente une densité d'énergie volumétrique élevée, une empreinte zéro carbone, et peut être directement brûlé ou utilisé dans des piles à combustible pour produire de l'électricité. Dans ce processus, l'irradiation lumineuse entraîne des réactions redox, car l'excitation photonique provoque des transitions électroniques qui génèrent des paires électron-trou. Les trous permettent de décomposer l’eau pour générer des protons (H+), tandis que les électrons réduisent les protons adsorbés en H2.Cette thèse explore des solutions technologiques et discute des principaux mécanismes qui conduisent à la production d’H2 sous irradiation UV via l’utilisation de photocatalyseurs à base de TiO2 déposé en couches minces dans la salle blanche du LAAS-CNRS.La première étude présente la fabrication de structures hybrides films mioncesTiO2/nanoparticule d’Au. Nous démontrons l'amélioration du transport des porteurs de charge grâce aux mécanismes synergiques impliquant la formation de barrières Schottky et des effets plasmoniques. Dans la deuxième étude, une approche technologique est développée pour la fabrication de photocatalyseurs 3D basée sur un procédé de micro-usinage silicium, où le photocatalyseur hybride TiO2/Au et TiO2/Pd sont davantage intégrées. L'influence de l’augmentation de surface sur la morphologie, la qualité et les performances catalytiques du photocatalyseur est détaillé et corrélé à la production d’H2. Dans la troisième étude, le type et la nature des défauts, à savoir des lacunes d'oxygène et des interstitiels de Ti, sont induits par recuits thermiques et caractérisés du point de vue de la structure électronique des surfaces photocatalytiques. La formation d'états ! intermédiaires intrinsèques dans la bande interdite est bien corrélée à la présence de défauts qui jouent un rôle déterminant dans la cinétique des porteurs de charge. Nous discutons l’ensemble de ces résultats et les défis qu’ils soulèvent. De nouvelles orientations pour la fabrication de photocatalyseurs robustese pour un large éventail d'applications allant de la photocatalyse, de l'électronique, des éléments de détection, aux métamatériaux 3D.

The central aim of this thesis is the exploration of potential applications of molecular spin crossover complexes in electronic and photonic devices. To this aim vacuum thermal deposited, high quality, crystalline thin films of the complex [Fe(HB(tz)3)2] (tz = (1,2,4-triazol-1-yl), displaying robust, above-room-temperature spin crossover, were incorporated into two- and three-terminal device configurations. Large-area, vertical junctions were formed by ITO/[Fe(HB(tz)3)2]/Al stacks. The junctions exhibited up to three orders of magnitude resistance drop when switching from the low-spin to the high-spin state. They revealed also high resistance to fatigue both on storage (> 1 year) and on repeated switching (>10,000) in ambient air. The resistance switching mechanism could be linked to the intrinsic charge transport in the spin crossover film. Similar multilayer junctions with magnetic electrodes were also fabricated for the first time. [Fe(HB(tz)3)2] films were then incorporated into organic field-effect transistors. Different device configurations were created (bottom gate/bottom contact, bottom gate/top contact) - aiming for the use of the spin crossover phenomenon to modulate the transfer/output characteristics of the transistors. Despite considerable difficulties in achieving reproducible temperature-dependent characterizations, we could evidence changes of the device characteristics, which may be related to the spin crossover phenomenon. In parallel, multilayer Ag/[Fe(HB(tz)3)2]/Ag Fabry-Perot cavities were also fabricated. These devices use the remarkable refractive index switching (Δn = 0.04 - 0.2) between the low-spin and high-spin states in the [Fe(HB(tz)3)2] film to achieve modulation of the cavity resonance. This wavelength tuneability is coupled with low absorption losses in the visible and near infrared spectral ranges, providing scope for reconfigurable and self-adaptive photonics applications.; L'objectif central de cette thèse est l'exploration des applications potentielles des complexes moléculaires à transition de spin dans les dispositifs électroniques et photoniques. Dans ce but, des films minces cristallins de haute qualité, déposés thermiquement sous vide, du complexe [Fe(HB(tz)3)2] (tz = (1,2,4-triazol-1-yl), présentant une bistabilité robuste à température ambiante, ont été incorporés dans des dispositifs à deux et trois bornes. Des jonctions verticales de grande surface ont été formées par des empilements ITO/[Fe(HB(tz)3)2]/Al. Ces jonctions ont présenté une chute de résistance allant jusqu'à trois ordres de grandeur lors du passage de l'état bas spin à l'état haut spin. Elles ont également révélé une grande résistance à la fatigue lors du stockage (> 1 an) et lors de commutations répétées (>10 000) à l'air ambiant. Le mécanisme de commutation de résistance pourrait être lié au transport de charge intrinsèque au film de complexe à transition de spin. Des jonctions multicouches similaires avec des électrodes magnétiques ont également été fabriquées pour la première fois. Des films de [Fe(HB(tz)3)2] ont été par la suite incorporés dans des transistors organiques à effet de champ. Différentes configurations ont été réalisées (grille inférieure/contact inférieur, grille inférieure/contact supérieur) - dans le but d'utiliser le phénomène de transition de spin pour moduler les propriétés des transistors. Malgré des difficultés considérables pour obtenir des caractérisations reproductibles en fonction de la température, nous avons pu mettre en évidence de modifications de différentes caractéristiques en fonction de la température, qui pourraient être liées à la transition de spin. En parallèle, des cavités multicouches Ag/[Fe(HB(tz)3)2]/Ag de type Fabry-Perot ont également été fabriquées. Ces dispositifs utilisent la commutation remarquable de l'indice de réfraction (n = 0,04 - 0,2) entre les états bas spin et haut spin dans le film [Fe(HB(tz)3)2] pour réaliser la modulation de la résonance de la cavité. Cette possibilité d'ajustement de la longueur d'onde centrale est associée à de faibles pertes d'absorption dans les domaines spectraux du visible et du proche infrarouge, ce qui ouvre la voie au développement des dispositifs photoniques reconfigurables et auto-adaptatives.

Diseases of the heart and blood vessels are still the leading causes of death in most European countries, as well as Canada and the USA. Often, a blockage of the arteries induced by stenosis results in the need for a bypass surgery. Even though, harvesting the vein from the patient himself, avoiding immune response, seems like the most advantageous solution, it does in fact, in one third of the cases, show to be unsuccessful. For that reason, polytetrafluoroethylene (PTFE) vascular grafts are used. They show to have good mechanical properties and stability but could, in some cases, have unwanted side effect and cause neointimal hyperplasia on the interface between the native vessel and the vascular graft, this in return can result in restenosis. In order to inhibit this phenomenon, it has been proposed to use a drug, imatinib mesylate (IM), which is an inhibitor of three kinase receptors: PDGF-R, c-Kit and abl, where the first two ones are implicated in the occurrence of neointimal hyperplasia. It has been shown that small doses of IM successfully inhibit SMC proliferation without slowing down the endothelialisation, hence it has been chosen as the drug to improve the functionality of PTFE vascular grafts.The goal of this project was to find a way to develop an innovative approach to incorporate imatinib mesylate into the vascular grafts and enable its controlled release upon contact with the blood. To do that, the creation of thin films by Atmospheric Pressure Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition (AP-PECVD) in a Dielectric Barrier Discharge (DBD) configuration was chosen to be conducted. However, to protect the drug from the energetic and reactive plasma species, nanoparticles (NPs) were used to encapsulate the drug and to act as another level for controlled drug release. Indeed, deposition of an organic nanostructured, by silica nanoparticles, drug-filled thin layer has been achieved under atmospheric pressure in an argon plasma. The way this problem was tackled, was to first study the behavior of the organic precursor in the plasma by in-situ Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR), while the thin film is deposited and compare with the characterization of the final layer. First, the observation of artefacts in infrared spectra of plasmas, mistakenly attributed in the literature to vibration lines, was explained and described mathematically. The results obtained show that the wavenumber at which these artefacts are observed depends on the frequency at which the plasma is generated and on the sampling frequency of the interferogram measured by the spectrometer. Secondly, plasma technology at atmospheric pressure in FSK (Frequency Shift Keying) mode at 1 kHz and 15 kHz was used to simultaneously deposit a plasma polymer, using ethyl lactate as a precursor, and silica nanoparticles, dispersed beforehand in the precursor. This work clearly shows that the nanoparticles are preferentially deposited during the low frequency cycle of the discharge, while the polymerization of the precursor, which requires more energy, is rather observed at a higher frequency. Subsequently, space-resolved infrared spectroscopy was used to compare the polymerization mechanisms of ethyl lactate for two modes of discharge, namely the filamentary regime and the homogeneous regime. The results thus generated made it possible to follow the degradation of the organic precursor throughout the discharge and to correlate this information with the composition of the plasma polymer deposited. They also showed that FTIR gas spectroscopy makes it possible to characterize the NPs. Finally, the conclusions of this thesis present preliminary results which aim to demonstrate the feasibility of applying the developed layers to vascular prostheses and the potential of the overall strategy to inhibit the proliferation of smooth muscle cells., Les maladies du cour et des vaisseaux sanguins sont encore aujourd'hui, les principales causes de déces dans les pays européens, au Canada et aux États-Unis. Souvent, un blocage des arteres induit par une sténose entraîne la nécessité d'une chirurgie de pontage. Meme si l'utilisation des veines du patient lui-meme évite la réponse immunitaire et semble etre la solution la plus avantageuse, elle s'avere en fait infructueuse dans un tiers des cas. Pour cette raison, des greffes vasculaires en polytétrafluoroéthylene (PTFE) sont utilisées. Elles présentent de bonnes propriétés mécaniques et une bonne stabilité mais peuvent, dans certains cas, avoir des effets secondaires indésirables et provoquer une hyperplasie néointimale (HN) a l'interface entre le vaisseau natif et la greffe vasculaire, ce qui en retour peut entraîner une resténose. Afin d'inhiber ce phénomene, il a été proposé d'utiliser un médicament, le mésylate d'imatinib (IM), qui est un inhibiteur de trois récepteurs de kinase (PDGF-R, le c-Kit et l'abl) les deux étant impliqués dans HN. Il a été démontré in vitro que de petites doses de IM inhibent avec succes la prolifération des cellules musculaires lisses (CML) sans ralentir l'endothélialisation. Ce médicament a donc été choisi pour améliorer la fonctionnalité des greffes vasculaires en PTFE.L'objectif de ce projet est de trouver un moyen de développer une approche innovante pour incorporer le mésylate d'imatinib dans les greffons vasculaires et permettre sa libération contrôlée au contact du sang. Pour ce faire, la création de films minces par dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma a pression atmosphérique (AP-PECVD) dans une configuration de décharge de barriere diélectrique (DBD) a été réalisée. Pour protéger le médicament des especes énergétiques et réactives du plasma, il a été encapsulé dans des nanoparticules (NP) qui ajoutent aussi un autre niveau de contrôle de la libération du médicament. Ainsi, le dépôt d'une couche mince organique nanostructurée par des NPs de silice remplie de médicament a été réalisé a pression atmosphérique dans un plasma d'argon.Le probleme été abordé par l'étude de la décomposition du précurseur organique dans une DBD plan-plan par spectroscopie infrarouge a transformée de Fourier (IRTF) et la corrélation avec la chimie du film déposé. Dans un premier temps, l'observation d'artéfacts dans les spectres infrarouges du plasma, attribués a tort dans la littérature a des raies de vibration, a été expliquée et décrite mathématiquement. Les résultats obtenus montrent que le nombre d'onde auquel ces artéfacts sont observés dépendent de la fréquence a laquelle est généré le plasma et de la fréquence d'échantillonnage de l'interférogramme. Apres, la technologie plasma a la pression atmosphérique en mode FSK a 1 kHz et 15 kHz a été mise a profit pour déposer conjointement un polymere plasma, en utilisant le lactate d'éthyle comme précurseur, et des nanoparticules de silices dispersées dans le précurseur. Ces travaux démontrent clairement que les nanoparticules sont préférentiellement déposées pendant le cycle de basse fréquence de la décharge alors que la polymérisation du précurseur, qui requiert plus d'énergie, est plutôt observée a plus haute fréquence. Par la suite, la IRTF résolue dans l'espace a été utilisée pour comparer les mécanismes de polymérisation du lactate d'éthyle pour deux modes de décharge : régime filamentaire et homogene. Les résultats ainsi générés ont permis de suivre la dégradation du précurseur organique au long de la décharge et de corréler cette information avec la composition du polymere plasma déposé. Ils ont aussi montré que la IRTF du gaz permet de caractériser les NPs. Finalement, les annexes de cette these présentent des résultats préliminaires qui visent a démontrer la faisabilité d'application des couches développées a des protheses vasculaires et le potentiel de la stratégie globale pour inhiber la prolifération des cellules musculaires lisses.

Superconducting accelerator cavities are now made from solid Niobium. It is the only metallic superconducting material that can be used in its elemental form to fabricate the complex geometries required. Technological progress has been such in recent years that the surface qualities obtained almost reach now the intrinsic limits of the material. The quest for new materials or surface structures is thus necessary to overcome the limit of Niobium technology. This PhD work is addressing two important axes for the development of these new alternative materials. Firstly, a device for testing the sample under nominal conditions of an accelerating cavity (cryogenic temperature, vacuum, radio frequency electromagnetic field) was designed. It has been optimized to better meet the constraints associated with the deposition of thin films than the devices currently in operation. It is more compact and allows the testing of samples of simple geometry and small dimensions. Secondly, deposition of thin films of insulating materials such as Al₂O₃ and Y₂O₃ have been performed by the ALD technique (Atomic Layer Deposition). Their properties and purities were analyzed by several techniques before and after optimization of the subsequent heat treatment. The deposition of such a layer, of about ten nanometers, is crucial for the improvement of superconducting cavities performances. In the short term, it allows the passivation of the Niobium surface in order to remove the native oxide layer that impair the surface superconducting properties. In the longer term, this insulating layer is essential for the decoupling of multiple layers of superconducting materials allowing the realization of an efficient shielding of the Niobium substrate., Les cavités accélératrices supraconductrices sont aujourd’hui fabriquées en Niobium massif. C’est le seul matériau supraconducteur métallique pouvant être utilisé à l’état pur pour fabriquer les géométries complexes requises. Les progrès technologiques ont été tels ces dernières années que les qualités de surface obtenues permettent d’atteindre quasiment les limites intrinsèques du matériau. La recherche de nouveaux matériaux ou structurations de surface est aujourd’hui nécessaire pour dépasser la limite du Niobium massif. Ce travail de thèse s’inscrit dans ce contexte en abordant deux axes importants pour le déploiement de ces nouveaux matériaux. Premièrement, un dispositif de test d’échantillon dans des conditions représentatives de l’environnement d’une cavité accélératrice (température cryogénique, vide, champ électromagnétique radiofréquence) a été conçu. Il a été optimisé pour mieux répondre aux contraintes liées au dépôt de couches minces que les dispositifs actuellement en opération. Il est plus compact et permet de tester des échantillons de géométrie simple et de petites dimensions. Deuxièmement, des dépôts de couches minces de matériaux isolants tels que l’Al₂O₃ et l’Y₂O₃ ont été réalisés par la technique ALD (Atomic Layer Deposition). Leur propriétés et puretés ont été analysées par plusieurs techniques avant et après optimisation du traitement thermique. Le dépôt d’une telle couche, d’une dizaine de nanomètres, est cruciale pour l’amélioration des performances des cavités supraconductrices. A court terme, il permet la passivation de la surface du Niobium afin de supprimer la couche d’oxyde native présentant des propriétés supraconductrices amoindries. A plus long terme, cette couche isolante est indispensable pour le découplage des couches de matériaux supraconducteurs permettant la réalisation d’un blindage du substrat en Niobium.

The intense human activity during the last three centuries is now showing its consequences, and climate change is now an undisputable truth. Developing efficient technologies to allow the broad use of low-carbon energy sources is vital to limit our impact on the environment and working on restoring the balance. Photovoltaics constitute one promising path to achieve this goal, as the sun constitutes a very powerful and sustainable source of energy. Silicon-based modules are predominant in the market, but alternative and complementary technologies are developed in research laboratories. During the last decade, a new technology appeared, generating tremendous interest in the scientific community: the hybrid halide perovskite solar cell.Perovskite designates a structural family, which constitutes one of the most important classes of materials in solid-state sciences, due to their very versatile properties, which can be tuned through chemical engineering. The introduction of an organic cation inside an inorganic lead-halide cage gave rise to semi-conducting perovskite materials with impressive optoelectronic properties. The first material of this family to be used in photovoltaic devices was MAPbI3 (MA = CH3NH3). Research solar cells using such hybrid perovskite materials as light absorber have seen a steep rise of their efficiency. In only ten years, they reached more than 25 % conversion effiency, challengin silicon-based devices. However, the in-depth understanding of the fundamental properties of these compounds and their origin is still lacking far behind the more empirical technological advances.It is with the aim of enhancing our understanding of the structural features of these compounds that this PhD project was constructed. Mainly using X-Ray diffraction techniques, we investigated different systems. The first part of this work is dedicated to the structural investigation of MAPbI3 thin layers. By means of in-situ experiments, we identified the different steps of the crystallization mechanism through ion exchange which occur in the presence of chlorine in the precursors, under specific conditions. These results allowed to rationalize observed performances in solar cells based on similar MAPbI3 thin films. We then focused on the MAPbI3 thin films microstructure and more particularly on the peculiarity and variability of the observed texture. This behavior is shown to be related to the ferroelastic nature of the MAPbI3 cubic-tetragonal structural phase transition..The second part of this work is dedicated to the study of the impact of ion mixing on the perovskite structure. High efficiencies and long-term stability of solar cells have been achieved in recent years by using hybrid halide perovskite materials constituted of different organic cations and different halide anions. However, the effect of each substitution on the structure is not well understood, as most of the work is performed on compounds in which two different ions are substituted simultaneously. We therefore decided to study the structure of compounds where only one ion is substituted at a time, generating three families of solid solutions: FA1-xMAxPbI3 (FA = CH(NH2)2), MAPb(I1-xBrx)3 and FAPb(I1-xBrx)3. The room temperature properties of these compounds as well as their temperature-dependent structural behavior were studied. Finally, we used the structural behavior of the mixed organic cation mixed halide compound (FAPbI3)0.85(MAPbI3)0.15 with a composition optimized for photovoltaic applications is discussed at the light of the results obtained with the quaternary compounds., Les conséquences de l’intense activité humaine des trois derniers siècles se font aujourd’hui ressentir et le dérèglement climatique est indéniable. Développer l’exploitation des sources d’énergies à faible empreinte carbone est une condition sine qua non pour limiter notre impact sur l’environnement. Dans ce contexte, convertir l’énergie solaire en électricité est une solution de choix pour atteindre cet objectif. Les panneaux solaires en silicium représentent la technologie dominante sur le marché, mais des technologies alternatives et complémentaires sont développées en laboratoire depuis plusieurs dizaines d’années. La dernière en date a grandement attisé l’intérêt de la communauté scientifique : les cellules solaires à base de pérovskites hybrides et halogénées.Le nom pérovskite désigne une famille structurale qui constitue l’une des catégories de matériaux les plus importantes de la matière condensée. Ces matériaux pérovskites possèdent une grande variété de propriétés, qui peuvent être adaptées en modifiant leur composition chimique. Lorsqu’un cation organique est inséré au centre d’une cage inorganique plomb-halogène, un matériau pérovskite semi-conducteur présentant des propriétés optoélectroniques impressionnantes est obtenu. Le premier matériau de ce type employé comme couche active de cellule solaire a été MAPbI3 (MA = CH3NH3). Durant les dix dernières années, l’efficacité des dispositifs à base de ces matériaux pérovskite a fortement augmenté, passant des 10 % initiaux en 2012 à 25.5 % aujourd’hui, concurrençant ainsi de près les efficacités des cellules solaires à base de silicium. Cependant, la compréhension des propriétés intrinsèques de ces matériaux reste limitée.C’est dans le but d’approfondir nos connaissances sur les propriétés structurales de ces composés que ces travaux ont été menés. Nous avons ainsi étudié différents systèmes, en employant principalement sur des mesures de diffraction des rayons X. La première partie de ce travail a été consacrée à l'étude structurale des couches minces de MAPbI3. Au moyen d'expériences in situ, nous avons identifié les différentes étapes du mécanisme de cristallisation par échange ionique qui se produit en présence de chlore dans les précurseurs, dans certaines conditions spécifiques. Ces résultats ont permis d’expliquer les performances de cellules solaires réalisées à partir de couches minces MAPbI3 similaires. Nous nous sommes ensuite focalisés sur la microstructure des couches minces MAPbI3 et plus particulièrement sur la variabilité surprenante observée de la texture des couches MAPbI3. Nous montrons que ce comportement est lié à la nature ferroélastique de la transition de phase structurale cubique-tétragonale MAPbI3 qui survient vers 60°C, en mettant en évidence l’influence de la déformation subie par le matériau à haute température sur la microstructure des couches à température ambiante.La seconde partie de cette thèse porte sur l’étude de solutions solides de pérovskite hybrides halogénées. De plus hautes efficacités et une meilleure stabilité des dispositifs ont été atteintes lorsque des solutions solides multi-cations et multi-halogènes sont utilisées. Cependant, l’effet de chaque substitution sur la structure pérovskite est encore mal compris, la plupart des études portant sur des composés où plusieurs ions sont substitués simultanément. Notre but a donc été de substituer un ion à la fois, générant ainsi trois familles à étudier : FA1-xMAxPbI3 (FA = CH(NH2)2), MAPb(I1-xBrx)3 et FAPb(I1-xBrx)3. La structure de ces composés a été systématiquement étudiée à température ambiante ainsi qu’en fonction de la température pour établir le diagramme de phase de ces matériaux. Pour finir, le comportement structural du composé multi-cations organiques et multi-halogènes (FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15 qui présente une composition chimique optimisée pour l’application en cellules solaires, est discuté à la lumière des résultats obtenus avec les composés quaternaires.

Lead-free ferroelectric materials have attracted great interest over the last decade, mainly for their excellent piezoelectric and pyroelectric properties that enable applications for sensing, ferroelectric memories, microwave tunable devices and energy harvesting. Chemical solution-based deposition methods have numerous advantages such as large-scale, possible flexible, production leading to cost-effective processing technologies and formation of homogeneous thin films, which is crucial for improving the performance and stability of devices. Although this deposition method is commonly used for thin film synthesis, the fundamental physical mechanisms governing the formation of inorganic thin films remain poorly understood.In our work, we discuss perovskite Ba0.7Sr0.3TiO3 polycrystalline thin films that were studied by X-ray diffraction, electron microscopy and synchrotron Grazing Incidence Small Angle X-ray Scattering (GISAXS) which is a powerful tool for exploring morphology at the nanoscale. In situ GISAXS performed at low annealing temperatures allowed studying the inorganic-organic phase separation. Ex situ GISAXS performed at high annealing temperatures allowed studying particle and pore formation. Moreover, a theoretical model based on solvent evaporation, convection and solution viscosity is presented leading to a fundamental understanding of the formation of inorganic thin films in general. Furthermore, the effect of precursor concentration on barium strontium titanate thin films and on their ferroelectric properties is presented. Hence, a thorough understanding of the relationship between the chemical solution deposition process and the final solid-state dielectric and ferroelectric properties has been achieved., Les matériaux ferroélectriques sans plomb ont suscité un grand intérêt au cours de la dernière décennie, principalement pour leurs excellentes propriétés piézoélectriques et pyroélectriques qui permettent des applications pour la détection, les mémoires ferroélectriques, les dispositifs micro-ondes accordables et la récupération d'énergie. Les méthodes d’élaboration à base de solutions chimiques présentent de nombreux avantages tels qu'une production flexible à grande échelle, à faible coût et la formation de films minces homogènes, ce qui est capital pour améliorer les performances et la stabilité des dispositifs. Bien que cette méthode d’élaboration soit couramment utilisée pour la synthèse de couches minces, les mécanismes physiques fondamentaux régissant la formation de couches minces inorganiques restent mal compris.Dans notre travail, nous discutons de couches minces polycristallines de pérovskite Ba0.7Sr0.3TiO3 qui ont été étudiées par diffraction des rayons X, microscopie électronique et diffusion des rayons X aux petits angles (GISAXS) qui est un outil puissant pour explorer la morphologie à l’échelle nanométrique. Le GISAXS in situ réalisé lors de recuit à basse température a permis d'étudier la séparation de phase inorganique-organique. Le GISAXS ex situ réalisé lors de recuit à température élevée a permis d'étudier la formation de particules et de pores. De plus, un modèle théorique basé sur l'évaporation du solvant, la convection et la viscosité de la solution est présenté menant à une compréhension fondamentale de la formation de films minces inorganiques en général. En outre, nous avons étudié l’effet de la concentration du précurseur sur la morphologie et la structure des films minces de titanate de baryum strontium ainsi que sur leurs propriétés ferroélectriques. Ainsi, une compréhension approfondie du lien entre le processus de dépôt de solution chimique et les propriétés diélectriques et ferroélectriques finales à l'état solide a été obtenue.

National audience; Measuring air pollutants is a challenge. Most gaseous pollutants, such as nitrogen dioxide (NO2) or volatile organic compounds (VOCs), occur at parts per billion (ppb) levels in the air and are mixed with thousands of other compounds. Today, the public air quality monitoring network relies on fixed measuring stations, monitoring organisations use the most efficient but expensive detectors and the cost of a multi-detector station is high, thus the spatial resolution of the measurements is strongly reduced.In this thesis we propose to find materials capable of detecting very low concentrations of polluting gases and to integrate them by a vapour deposition technique in the form of thin layers (a few tens of nanometres thick) on micro-platforms in order to manufacture low-cost resistive gas sensors. To this end, gallium-doped zinc oxide (ZnO:Ga) was first studied for the detection of NO2. The latter was deposited by radio frequency sputtering on fused silica substrates for structural and microstructural characterisation. The resulting layer appears as a columnar and circular polycrystalline growth with a porous surface, ideal for gas adsorption. X-ray diffraction shows a wurtzite structure with the (002) plane parallel to the substrate. The electrical and thermoelectric characterisations show a low resistive n-type material (compared to bulk ZnO). These ZnO:Ga thin films were deposited on characterisation platforms (developed and fabricated during this thesis) especially for these preliminary detection tests under controlled atmosphere, but also for the determination of the optimal detection parameters of the material. These tests proved that at 250°C the ZnO:Ga has a good sensitivity to 500 ppb NO2 in an atmosphere with 50% relative humidity. Then, the thin films were deposited on micro-platforms using a shadowmask (developed and fabricated for this process) to obtain well localised deposits in order to fabricate the sensor and characterise it under real operating conditions. Thus, the fabricated sensors are very sensitive to 500 ppb NO2 at 50% relative humidity. In parallel to the study of ZnO:Ga, an exploratory evaluation was conducted on iron cobalt powders (denoted CoxFe3-xO4 with 1≤x≤ 3) for the detection of VOCs. Powders with different compositions were studied: Co1.16Fe1.84O4, Co1.5Fe1.5O4, Co1.7Fe1.3O4, Co2FeO4, Co2.7Fe0.3O4 and Co3O4. These powders were deposited on alumina substrates heated to different temperatures and tested under 25 ppm ethanol in dry air. Of all the compositions, Co3O4 showed the best response at low temperatures.In conclusion, this thesis presents ZnO:Ga thin films as a promising material for NO2 detection at very low concentrations. However, it remains to determine a more correct way to exploit this material, depending on the applications, taking into account its assets (sensitivity, response time, temperature ...) and its shortcomings (aging etc...). Co3O4 seems to be interesting for ethanol detection, and it is now necessary to study its thin layers in order to detect lower concentrations and to integrate it into micro-platforms for the manufacture of functional sensors; La mesure des polluants atmosphériques est un défi. La plupart des polluants gazeux, tels que le dioxyde d'azote (NO2) ou les composés organiques volatile (COV), se produisent à des niveaux de parties par milliard (part per billion ou ppb) dans l'air et sont mélangés avec des milliers d'autres composés. Aujourd'hui, le réseau public de surveillance de la qualité de l'air repose sur des stations de mesure fixes, les organismes de contrôle utilisent les détecteurs les plus performants, mais les plus onéreux et le coût d'une station multi-détection étant élevé, la résolution spatiale des mesures se trouvent fortement réduites.Dans le cadre de cette thèse nous proposons de trouver des matériaux capables de détecter de très faibles concentrations de gaz polluants et de les intégrer par une technique de dépôt en phase vapeur sous forme de couche minces (de quelques dizaines de nanomètre d’épaisseur) sur des micro-plateformes dans le but de fabriquer des capteurs de gaz résistifs low-cost. Dans cette objectif, l’oxyde de zinc dopé au gallium (noté ZnO : Ga) a tout d’abord été étudié pour la détection du NO2. Ce dernier a été déposé par pulvérisation cathodique par radiofréquence sur des substrats de silice fondu pour des caractérisations structurale et microstructurales. La couche obtenue se présente comme une croissance colonnaire et circulaire polycristallin avec une surface poreuse, idéale pour l’adsorption des gaz. La diffraction aux rayons X montre une structure wurtzite avec le plan (002) parallèle au substrat. Les caractérisations électriques et thermoélectriques montrent un matériau de type-n, peu résistif (comparé au ZnO brut). Ces couches minces de ZnO:Ga ont été déposé sur des plateformes de caractérisation (développé et fabriqué durant cette thèse) spécialement pour ces essais préliminaires de détection sous atmosphère contrôlée, mais aussi pour la détermination des paramètres de détection optimales du matériau. Ces essais ont prouvé qu’à 250°C le ZnO :Ga présente une bonne sensibilité à 500 ppb de NO2 dans une atmosphère comportant 50% d’humidité relative . Ensuite, les couches minces ont été déposé sur des micro-plateformes en utilisant un shadowmask (mis au point et fabriqué pour ce procédé) pour obtenir des dépôts bien localisé afin de fabriquer le capteur et de le caractériser dans des conditions de fonctionnement réelles. Ainsi, les capteurs fabriqués sont très sensibles à 500 ppb de NO2 avec 50 % d’humidité relative. Parallèlement à l’étude de ZnO : Ga, une évaluation exploratoire a été mené sur des poudres de cobaltites de fer (noté CoxFe3-xO4 avec 1≤x≤ 3) pour la détection des COVs. Des poudres avec différentes compositions ont été étudié : Co1.16Fe1.84O4, Co1.5Fe1.5O4, Co1.7Fe1.3O4, Co2FeO4, Co2.7Fe0.3O4 et Co3O4. Ces poudres ont été déposé sur des substrats d’alumine porté à différentes températures et testé sous 25 ppm d’éthanol sous air sec. Parmi toutes les compositions, le Co3O4 présente la meilleure réponse à basse température.En conclusion, cette thèse présente les couches minces de ZnO :Ga comme étant un matériau prometteur pour la détection du NO2 à très faible concentration. Il reste cependant à déterminer une façon plus correcte d’exploiter ce matériau, dépendant des applications, en prenant en compte ses atouts (sensibilité, temps de réponses, température …) et ses défauts (vieillissement etc…). Le Co3O4 semble intéressant dans la détection de l’éthanol, il faut à présent porter l’étude sur les couches minces de celui-ci pour détecter des concentrations plus basses et l’intégrer sur les micro-plateformes pour fabriquer les capteurs fonctionnels.

National audience; Measuring air pollutants is a challenge. Most gaseous pollutants, such as nitrogen dioxide (NO2) or volatile organic compounds (VOCs), occur at parts per billion (ppb) levels in the air and are mixed with thousands of other compounds. Today, the public air quality monitoring network relies on fixed measuring stations, monitoring organisations use the most efficient but expensive detectors and the cost of a multi-detector station is high, resolution of the measurements is strongly reduced. In this thesis, we propose to find materials capable of detecting very low concentrations of polluting gases and to integrate them by a vapour deposition technique in the form of thin layers (a few tens of nanometres thick) on micro-platforms in order to manufacture low-cost resistive gas sensors. To this end, gallium-doped zinc oxide (ZnO:Ga) was first studied for the detection of NO2. This material was deposited by radio frequency sputtering on fused silica substrates for structural and microstructural characterisation. The resulting layer appears as a columnar and circular polycrystalline growth with a porous surface, ideal for gas adsorption. X-ray diffraction shows a wurtzite structure with the (002) plane parallel to the substrate. The electrical and thermoelectric characterisations show a low resistive n-type material (compared to bulk ZnO). These ZnO:Ga thin films were then deposited on characterisation platforms (developed and fabricated during this thesis) especially for these preliminary detection tests under controlled atmosphere, but also for the determination of the optimal detection parameters of the material. These tests proved that at 250°C the ZnO:Ga has a good sensitivity to 500 ppb NO2 in an atmosphere with 50% relative humidity. Then, the thin films were deposited on micro-platforms using a shadowmask (developed and fabricated for this process) to obtain well localised depositions in order to fabricate the sensor and characterise it under real operating conditions. Thus, the fabricated sensors are very sensitive to 500 ppb NO2 at 50% relative humidity. In parallel to the study of ZnO:Ga, an exploratory evaluation was conducted on iron cobalt powders for the detection of VOCs. Powders with different compositions were studied: Co1.16Fe1.84O4, Co1.5Fe1.5O4, Co1.7Fe1.3O4, Co2FeO4, Co2.7Fe0.3O4 and Co3O4. These powders were deposited on alumina substrates, heated to different temperatures and tested under 25 ppm ethanol in dry air. Of all the compositions, Co3O4 showed the best response at low temperatures. In conclusion, this thesis presents ZnO:Ga thin films as a promising material for NO2 detection at very low concentrations. However, it remains to determine a more correct way to exploit this material, depending on the applications, considering its assets (sensitivity, response time, temperature ...) and its shortcomings (aging etc.). Co3O4 seems to be interesting for ethanol detection, and it is now necessary to study its thin layers in order to detect lower concentrations and to integrate it into micro-platforms for the manufacture of functional sensors.; La mesure des polluants atmosphériques est un défi. La plupart des polluants gazeux, tels que le dioxyde d'azote (NO2) ou les composés organiques volatile (COV), se produisent à des niveaux de parties par milliard (part per billion ou ppb) dans l'air et sont mélangés avec des milliers d'autres composés. Aujourd'hui, le réseau public de surveillance de la qualité de l'air repose sur des stations de mesure fixes, les organismes de contrôle utilisent les détecteurs les plus performants, mais les plus onéreux et le coût d'une station multi-détection étant élevé, la résolution spatiale des mesures se trouvent fortement réduites. Dans le cadre de cette thèse nous proposons de trouver des matériaux capables de détecter de très faibles concentrations de gaz polluants et de les intégrer par une technique de dépôt en phase vapeur sous forme de couche minces (de quelques dizaines de nanomètre d'épaisseur) sur des micro-plateformes dans le but de fabriquer des capteurs de gaz résistifs low-cost. Dans cette objectif, l'oxyde de zinc dopé au gallium (noté ZnO : Ga) a tout d'abord été étudié pour la détection du NO2. Ce dernier a été déposé par pulvérisation cathodique par radiofréquence sur des substrats de silice fondu pour des caractérisations structurale et microstructurales. La couche obtenue se présente comme une croissance colonnaire et circulaire polycristallin avec une surface poreuse, idéale pour l'adsorption des gaz. La diffraction aux rayons X montre une structure wurtzite avec le plan (002) parallèle au substrat. Les caractérisations électriques et thermoélectriques montrent un matériau de type-n, peu résistif (comparé au ZnO brut). Ces couches minces de ZnO:Ga ont été déposé sur des plateformes de caractérisation (développé et fabriqué durant cette thèse) spécialement pour ces essais préliminaires de détection sous atmosphère contrôlée, mais aussi pour la détermination des paramètres de détection optimales du matériau. Ces essais ont prouvé qu'à 250°C le ZnO :Ga présente une bonne sensibilité à 500 ppb de NO2 dans une atmosphère comportant 50% d'humidité relative . Ensuite, les couches minces ont été déposé sur des micro-plateformes en utilisant un shadowmask (mis au point et fabriqué pour ce procédé) pour obtenir des dépôts bien localisé afin de fabriquer le capteur et de le caractériser dans des conditions de fonctionnement réelles. Ainsi, les capteurs fabriqués sont très sensibles à 500 ppb de NO2 avec 50 % d'humidité relative. Parallèlement à l'étude de ZnO : Ga, une évaluation exploratoire a été mené sur des poudres de cobaltites de fer pour la détection des COVs. Des poudres avec différentes compositions ont été étudié : Co1.16Fe1.84O4, Co1.5Fe1.5O4, Co1.7Fe1.3O4, Co2FeO4, Co2.7Fe0.3O4 et Co3O4. Ces poudres ont été déposé sur des substrats d'alumine porté à différentes températures et testé sous 25 ppm d'éthanol sous air sec. Parmi toutes les compositions, le Co3O4 présente la meilleure réponse à basse température. En conclusion, cette thèse présente les couches minces de ZnO :Ga comme étant un matériau prometteur pour la détection du NO2 à très faible concentration. Il reste cependant à déterminer une façon plus correcte d'exploiter ce matériau, dépendant des applications, en prenant en compte ses atouts (sensibilité, temps de réponses, température ...) et ses défauts (vieillissement etc...). Le Co3O4 semble intéressant dans la détection de l'éthanol, il faut à présent porter l'étude sur les couches minces de celui-ci pour détecter des concentrations plus basses et l'intégrer sur les micro-plateformes pour fabriquer les capteurs fonctionnels.

This thesis focuses on the study of perovskite-based light-emitting diodes (PeLEDs). This recent technology (first room temperature results in 2014) seems promising with conversion efficiencies already approaching those of more mature technologies (especially OLEDs). Hence, this project aims at identifying the main barriers for further development of efficient PeLEDs. Research rapidly headed towards a structure with reduced dimension, the quasi-2D PEA2(FAPbBr3)n−1PbBr4 perovskite, enabling charge carrier confinement and radiative recombination probabilities improvement compared to 3D structures. The first part was dedicated to perovskite active layer optimization, adjusting both composition and deposition conditions, and a maximum current efficiency of 42.0 cd/A (external quantum efficiency of 9.6 %) was obtained. However reproducibility issues appeared on these devices. Then, several parameters affecting the perovskite layer crystallization were identified. The underlying layer for perovskite deposition has a strong impact on its crystallinity, implying distinct behaviors in appearance and evolution of quasi-2D phases with various dimension. It is also shown that anti-solvent process, consisting in perovskite crystallization acceleration by injecting a solvent during the layer spreading, is crucial in this quasi-2D system. An automated injection equipment was developed in order to help controlling this process and to study finely the anti-solvent addition time effect on devices morphology and performances. It revealed a narrow optimal process window for efficient PeLEDs of around 0.5 s, highlighting the necessity to automate this process. In addition, the observation of a singular emission pattern on PEDOT:PSS/perovskite bilayer-based PeLEDs revealed a polymer electrical conductivity doping by the active layer, its conductivity substantially rising from 0.2 to 20 S/cm following the diffusion of some of the perovskite precursors into the PEDOT:PSS. This diffusion was confirmed by in-depth elemental analysis (ToF-SIMS), with an estimation of precursors diffusion depth in the PEDOT:PSS in the order of 150 nm. This doping phenomenon was extended to several perovskites, various PEDOT:PSS grades and other hole transport layers (HTLs), PTAA and poly-TPD. The implications on optoelectronic devices (PeLEDs and perovskite solar cells) were assessed, unveiling a risk of overestimation of their performances. Lastly, the impact of HTL on PeLED devices was discussed. Depending on the HTL, reproducibility issues during perovskite layer deposition, due to variable wettability, as well as fluorescence dynamics fluctuation were observed. The replacement of PEDOT:PSS by a poly-TPD layer finally enabled a substantial enhancement of PeLEDs performances with a maximum current efficiency of 43.6 cd/A., Cette thèse a pour objet l’étude de diodes électroluminescentes à base de pérovskites (PeLEDs). Cette technologie récente (premiers résultats à température ambiante en 2014) semble prometteuse avec des efficacités de conversion approchant déjà celles de technologies plus matures (notamment les OLEDs). L’objectif du projet est donc d’identifier les verrous à débloquer pour fabriquer des PeLEDs efficaces. Les recherches se sont orientées vers une structure de dimension réduite, la pérovskite quasi-2D PEA2(FAPbBr3)n-1PbBr4, permettant de confiner les porteurs de charge et d’augmenter les probabilités de recombinaisons radiatives comparé aux structures 3D. La première partie des recherches a ainsi été consacrée à l’optimisation de la couche active pérovskite, en ajustant à la fois sa composition et ses conditions de dépôt. Une efficacité en courant maximale de 42,0 cd/A (efficacité quantique externe de 9,6%) a ainsi été obtenue. Cependant, des problèmes de reproductibilité inhérents à cette technologie sont apparus sur ces dispositifs. Différents paramètres influençant la cristallisation de la couche de pérovskite ont aussi été identifiés. La couche sous-jacente à la pérovskite lors de son dépôt a un impact important sur sa cristallinité, induisant des comportements différents d’apparition et d’évolution de phases quasi-2D de dimensions variées. Il a aussi été montré que l’étape d’anti-solvant, permettant d’accélérer la cristallisation de la pérovskite en injectant un solvant pendant l’étalement de cette couche, est très critique dans ce système quasi-2D. Le développement d’un équipement d’injection automatisée a permis d’améliorer le contrôle de cette étape, et d’étudier finement l’effet du temps d’ajout d’anti-solvant sur la morphologie et les performances des dispositifs. Son utilisation a révélé une fenêtre de procédé optimale pour ces PeLEDs de l’ordre de 0,5 s, soulignant l’intérêt d’automatiser cette étape. Par ailleurs, l’observation d’un motif d’émission singulier sur des PeLEDs composées d’une bicouche PEDOT:PSS/pérovskite a permis de révéler un dopage du polymère par la couche active, sa conductivité électrique étant considérablement augmentée de 0,2 à 20 S/cm suite à la diffusion de certains précurseurs pérovskite dans le PEDOT:PSS. Cette diffusion a été confirmée notamment par des analyses élémentaires en profondeur (ToF-SIMS), estimant uneprofondeur de diffusion des précurseurs dans le PEDOT:PSS de l’ordre de 150 nm. Ce phénomène de dopage a été étendu à plusieurs pérovskites, à divers grades de PEDOT:PSS et à d’autres couches de transport (HTLs), le PTAA et le poly-TPD. Les implications sur les dispositifs optoélectroniques (PeLEDs et cellules solaires pérovskites) ont été évaluées, dévoilant un risque de surestimation de leurs performances. Enfin, l’impact de l’HTL sur les dispositifs PeLEDs a été discuté. En fonction de l’HTL utilisée, des problèmes de reproductibilité de dépôt de la couche de pérovskite, dus à une mouillabilité variable, ainsi qu’une fluctuation des dynamiquesde fluorescence ont été observés. Le remplacement du PEDOT:PSS par une couche de poly-TPD a finalement permis une amélioration substantielle des performances des PeLEDs avec une efficacité en courant maximale de 43,6 cd/A.

The Dzyaloshinskii-Moriya interaction in ultrathin magnetic films gives birth to chiral magnetic domain walls, which have a potential for applications in spintronics and magnetic storage. This thesis aims for a better description of chiral domain-walls under an external in-plane magnetic field used to affect their static and dynamic behaviors. The first chapter gives an overview of existing theoretical and experimental works concerning chiral domain walls. The second chapter describes the methods used by the author to measure the velocity of domain walls in three different samples of ultrathin magnetic films with perpendicular anisotropy. A new semi-analytical model, dubbed the "small-circle" and detailed in chapter three, was developed to address the determination of the domain wall structure. The fourth chapter presents the experimental results of our study of domain wall velocity under out-of-plane and in-plane field, as well as the universal analysis allowing to extract pinning parameters and the value of the Dzyaloshinskii-Moriya interaction. Finally, chapter five shows that our experiments allow to measure the strength and length-scale of the interaction between domain walls and the underlying pinning disorder., L'interaction Dzyaloshinskii-Moriya dans les couches magnétiques ultraminces est à l'origine de parois de domaines magnétiques chirales, qui présentent un fort intérêt pour la spintronique et le stockage magnétique. Cette thèse cherche à obtenir une meilleure description des parois magnétiques chirales soumises à un champ planaire permettant de modifier leur comportement statique et dynamique. Le premier chapitre de la thèse fait le point sur les théories existantes et les derniers résultats expérimentaux concernant la dynamique de parois chirales. Le deuxième chapitre décrit les méthodes utilisées pour mesurer la vitesse des parois de domaines dans trois échantillons de couches magnétiques ultraminces à anisotropie perpendiculaire. Pour accéder à la structure des parois nous avons développé un nouveau modèle micromagnétique, dit du petit cercle, qui est présenté dans le chapitre trois. Le chapitre quatre présente nos résultats expérimentaux de dynamique de parois, ainsi que l'analyse universelle permettant d'en extraire les paramètres macroscopiques décrivant le désordre et la valeur de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya. Enfin, le cinquième chapitre présente nos conclusions sur l'interaction entre la structure des parois de domaine et son ancrage par l'échantillon.

In order to contribute to the in-depth understanding of doping at the nanoscale, we have studied the influence of the insertion of boron and phosphorus atoms on the optical and structural properties of silicon nanocrystals. Using the ultra-vacuum evaporation technique, we prepared silicon nanocrystals inserted in a silica matrix with two types of layers: thin films of silicon oxides SiO1.5 and SiO/SiO2 multilayers containing boron or phosphorus impurities with different and controlled concentrations. While phosphorus facilitates the demixing of silicon oxide, which has led to an increase in the size of silicon nanocrystals, boron seems to have no measurable influence on the appearance and growth of nanocrystals. The evolution of the photoluminescence of nanocrystals with doping has been explained by the existence of structural defects as well as by a passivating role of the phosphorus atoms. Finally, transmission electron microscopy and atomic tomographic probe techniques have shown that, unlike boron atoms, phosphorus atoms are preferentially located within nanocrystals., Afin de contribuer à la compréhension approfondie du dopage à l’échelle nanométrique, nous avons étudié l’influence de l'insertion d’atomes de bore et de phosphore sur les propriétés optiques et structurales de nanocristaux de silicium. En utilisant la technique d’évaporation sous ultravide, nous avons préparé des nanocristaux de silicium insérés dans une matrice de silice avec deux types de couches : des films minces d’oxydes de silicium SiO1,5 et des multicouches SiO/SiO2 contenant des impuretés bore ou phosphore avec des concentrations différentes et contrôlées. Alors que le phosphore facilite la démixtion de l’oxyde de silicium, ce qui a conduit à une augmentation de la taille des nanocristaux de silicium, le bore semble n’avoir aucune influence mesurable sur l’apparition et la croissance des nanocristaux. L’évolution de la photoluminescence des nanocristaux avec le dopage a été expliquée par l’existence de défauts structuraux ainsi que par un rôle de passivation des atomes de phosphore. Enfin, les techniques de microscopie électronique à transmission et de sonde atomique tomographique ont permis de montrer que, contrairement aux atomes de bore, les atomes de phosphore étaient localisés préférentiellement au sein des nanocristaux.

Photonics is replacing electronics for a number of applications ranging from smart cities to the Internet of Things. There is a need for very specific architectures that are not easily accessible to clean room manufacturing. Major bottlenecks need to be overcome, such as the production of waveguides in non-standard electro-optical (EO) materials or polarization control with thin waveplates. My thesis proposes solutions to these challenges through two innovations, with the ultimate goal of opening towards hybrid 3D photonic integrated circuits.The first innovation is the development of generic machining technologies of substrate for the production of a new range of electro-photonic guides. We will be particularly interested in the cubic electro-optical material BSO (Bismuth and Silicon Oxide) and lithium niobate (LN).In particular, we will show the first EO waveguide modulators in BSO, realized from original fabrication techniques using the precision dicing saw. The second innovation is based on integrated polarization control techniques compatible with industrial fabrication, based on thin films to develop waveplates blades or ultra-thin polarizers based on metasurfaces.An industrial application is targeted for demonstration: low-invasive and temperature-independent detection of electric fields. Based on two complementary technologies: the first one based on BSO, and the second one based on LN, we will show how to develop electro-optical sensors with low birefringence, thus ensuring a low temperature dependence.This thesis is part of the ANR CEPAGE in collaboration with four companies: iXBlue PSD, Kapteos, Kylia and FEMTO-engineering)., Alors que la photonique se substitue à l'électronique pour nombres d'applications allant des cités intelligentes aux objets connectés, il existe un besoin d'architectures très spécifiques et difficilement accessibles à la fabrication en salle blanche. Des verrous majeurs sont à lever, tels que la production de guides d'ondes dans des matériaux électro-optiques (EO) non standards ou le contrôle de polarisation par lames minces. Ma thèse propose des solutions à ces défis par deux innovations, dans le but, à terme, d'ouvrir vers les circuits photoniques intégrés 3D hybrides.La première innovation est le développement de technologies d'usinages génériques pour la production d'une nouvelle gamme de guides électro-photoniques. Nous nous s'intéresserons particulièrement au matériau électro-optique cubique qu'est le BSO (Oxyde de Bismuth et de Silicium) et le niobate de lithium (LN).En particulier nous montrerons les premiers modulateurs EO dans le BSO, réalisés à partir de techniques de fabrications originales exploitant la scie circulaire de précision. La deuxième innovation repose sur les techniques de contrôle de polarisation intégrées compatibles avec une fabrication industrielle, à base de couches minces pour développer lames à retard ou polariseurs ultra-fins basé sur des métasurfaces.Une application industrielle est ciblée pour démonstration : la détection faiblement invasive et indépendante en température des champs électriques. En prenant appui sur deux technologies complémentaires : la première à base de BSO, et la deuxième à base de LN, nous montrerons comment développer des capteurs électro-optiques à faible biréfringence, assurant ainsi une faible dépendance en température.Cette thèse s'inscrit dans le cadre de l’ANR CEPAGE en collaboration avec quatre sociétés : iXBlue PSD, Kapteos, Kylia et FEMTO-engineering).

In this work, a methodology to determine the macroscopic elasticity constants of thin films was proposed. Different analytical models were developed to determine the macroscopic elasticity constants of multilayer coatings using the Impulse Excitation Technique (IET). The proposed methodology was used to determine the macroscopic elasticity constants of titanium and niobium multilayer coatings and titanium anisotropic thin films sputter-deposited at oblique incidence. An enhanced formulation to determine the elasticity constants of anisotropic thin film was developed. The elastic behavior of anisotropic thin films was investigated theoretically by different analytical models, and experimentally by several complementary techniques, namely X-ray diffraction, nanoindentation and IET. The elastic behavior of anisotropic films deposited at oblique incidence represents an aspect that is not well known in the literature. The anisotropy can be attributed to the crystallographic and morphological textures of the grains. The macroscopic elasticity constants of titanium anisotropic films were also determined using the Kröner-Eshelby micromechanical model. The porosity within the film, and the morphological and crystallographic textures of the Tiα phase were taken into account in the modeling for a proper analysis of the elastic behavior of the film.; L’objectif de ce travail est de développer une méthodologie qui permet de déterminer les constantes d’élasticité d’un dépôt à une échelle macroscopique. Différents modèles analytiques ont été développés pour déterminer les constantes d’élasticité d’un revêtement multicouches à l’aide de la Technique d’Excitation Impulsionnelle (TEI). La méthodologie que nous avions développée a permis de déterminer les constantes d’élasticité macroscopiques d’un revêtement multicouches de titane et niobium et des couches minces de titane déposées à incidence oblique par pulvérisation cathodique magnétron. Une formulation améliorée pour déterminer les constantes d'élasticité d’un revêtement anisotrope a été développée. Le comportement élastique des couches anisotropes a été étudié théoriquement par différents modèles analytiques et expérimentalement à l’aide de la diffraction des rayons X, la nanoindentation et la TEI. Le comportement élastique des couches anisotropes déposées à incidence oblique s’agit d’un aspect qui n’est pas bien connu dans la littérature. L'anisotropie peut être attribuée à la texture cristalline et la morphologie des grains. Les constantes d'élasticité macroscopiques des couches anisotropes de titane ont également été déterminées à l'aide du modèle micromécanique de Kröner-Eshelby. La porosité au sein de la couche, et les textures morphologiques et cristallographiques de la phase Tiα ont été prises en compte dans la modélisation pour une analyse exacte du comportement élastique de la couche.

Antiferromagnetic materials are generating a growing interest for spintronics due to important assets such as their insensitivity to spurious magnetic fields and fast magnetization dynamics. A major bottleneck for functional devices is the readout and electric control of the antiferromagnetic order. In multiferroics, the magnetoelectric coupling between ferroelectric and antiferromagnetic orders may represent an efficient way to control antiferromagnetism with an electric field. In this thesis, we observe a wide variety of antiferromagnetic textures that we control by strain engineering and electric field in the archetypical multiferroic, BiFeO₃. We elaborate epitaxial BiFeO₃ thin films, harbouring various ferroelectric domain landscapes, as imaged by piezoresponse force microscopy. Furthermore, we resort on an inverse phase transition to improve the global electrical order from maze to perfect array of striped ferroelectric domains. Using scanning NV magnetometry, we correlate the antiferromagnetic landscapes to the ferroelectric ones. We demonstrate that strain stabilizes bulk or exotic spin cycloids, as well as collinear antiferromagnetic order. With resonant X-ray elastic scattering, we macroscopically confirm the existence of two types of cycloid. Furthermore, we electrically design antiferromagnetic landscapes on demand, changing one type of cycloid to another or turning collinear states into non-collinear ones. Finally, resorting on anisotropic strain, we stabilize a single domain ferroelectric state, in which a single spin cycloid propagates. This opens a fantastic avenue to investigate the coupling between non-collinear antiferromagnetism and spin transport.; Les matériaux antiferromagnétiques suscitent un intérêt croissant pour la spintronique de par leur insensibilité aux champs magnétiques parasites et leur dynamique magnétique ultrarapide. Cependant, la lecture et le contrôle de l’ordre antiferromagnétique restent des verrous pour le développement des dispositifs. Dans les matériaux multiferroïques, le couplage magnétoélectrique entre les ordres électrique et magnétique pourrait permettre de contrôler l’antiferromagnétisme avec un champ électrique. Dans cette thèse, nous imageons une grande variété de textures antiferromagnétiques que nous contrôlons par l’ingénierie des contraintes et le champ électrique pour l’archétype des matériaux multiferroïques, BiFeO₃. Nous élaborons des films minces sous différentes contraintes d’épitaxie, maîtrisant ainsi la texture de domaines ferroélectriques, telle qu’imagée par microscopie à force piézoélectrique. De plus, nous montrons qu’une transition de phase inverse peut être utilisée pour accroître l’ordre électrique global, d’une configuration labyrinthique de domaines vers un réseau périodique en bandes rectilignes. La magnétométrie à centre NV nous permet de corréler les textures antiferromagnétiques et ferroélectriques. Nous démontrons que les contraintes stabilisent différents types de cycloïdes ainsi qu’un ordre antiferromagnétique colinéaire. La diffraction X élastique résonante permet de confirmer macroscopiquement l’existence de deux types de cycloïdes. Enfin, nous contrôlons électriquement ces textures antiferromagnétiques, passant d’une cycloïde à une autre ou transformant un ordre colinéaire en cycloïde. Sur la base d’un substrat imposant une contrainte anisotrope, nous stabilisons des films ne présentant qu’un seul domaine ferroélectrique associé à un unique domaine antiferromagnétique. Ceci ouvre de larges perspectives pour explorer le couplage entre l’antiferromagnétisme non-colinéaire et le transport de spin.

Antiferromagnetic materials are generating a growing interest for spintronics due to important assets such as their insensitivity to spurious magnetic fields and fast magnetization dynamics. A major bottleneck for functional devices is the readout and electric control of the antiferromagnetic order. In multiferroics, the magnetoelectric coupling between ferroelectric and antiferromagnetic orders may represent an efficient way to control antiferromagnetism with an electric field. In this thesis, we observe a wide variety of antiferromagnetic textures that we control by strain engineering and electric field in the archetypical multiferroic, BiFeO₃. We elaborate epitaxial BiFeO₃ thin films, harbouring various ferroelectric domain landscapes, as imaged by piezoresponse force microscopy. Furthermore, we resort on an inverse phase transition to improve the global electrical order from maze to perfect array of striped ferroelectric domains. Using scanning NV magnetometry, we correlate the antiferromagnetic landscapes to the ferroelectric ones. We demonstrate that strain stabilizes bulk or exotic spin cycloids, as well as collinear antiferromagnetic order. With resonant X-ray elastic scattering, we macroscopically confirm the existence of two types of cycloid. Furthermore, we electrically design antiferromagnetic landscapes on demand, changing one type of cycloid to another or turning collinear states into non-collinear ones. Finally, resorting on anisotropic strain, we stabilize a single domain ferroelectric state, in which a single spin cycloid propagates. This opens a fantastic avenue to investigate the coupling between non-collinear antiferromagnetism and spin transport.; Les matériaux antiferromagnétiques suscitent un intérêt croissant pour la spintronique de par leur insensibilité aux champs magnétiques parasites et leur dynamique magnétique ultrarapide. Cependant, la lecture et le contrôle de l’ordre antiferromagnétique restent des verrous pour le développement des dispositifs. Dans les matériaux multiferroïques, le couplage magnétoélectrique entre les ordres électrique et magnétique pourrait permettre de contrôler l’antiferromagnétisme avec un champ électrique. Dans cette thèse, nous imageons une grande variété de textures antiferromagnétiques que nous contrôlons par l’ingénierie des contraintes et le champ électrique pour l’archétype des matériaux multiferroïques, BiFeO₃. Nous élaborons des films minces sous différentes contraintes d’épitaxie, maîtrisant ainsi la texture de domaines ferroélectriques, telle qu’imagée par microscopie à force piézoélectrique. De plus, nous montrons qu’une transition de phase inverse peut être utilisée pour accroître l’ordre électrique global, d’une configuration labyrinthique de domaines vers un réseau périodique en bandes rectilignes. La magnétométrie à centre NV nous permet de corréler les textures antiferromagnétiques et ferroélectriques. Nous démontrons que les contraintes stabilisent différents types de cycloïdes ainsi qu’un ordre antiferromagnétique colinéaire. La diffraction X élastique résonante permet de confirmer macroscopiquement l’existence de deux types de cycloïdes. Enfin, nous contrôlons électriquement ces textures antiferromagnétiques, passant d’une cycloïde à une autre ou transformant un ordre colinéaire en cycloïde. Sur la base d’un substrat imposant une contrainte anisotrope, nous stabilisons des films ne présentant qu’un seul domaine ferroélectrique associé à un unique domaine antiferromagnétique. Ceci ouvre de larges perspectives pour explorer le couplage entre l’antiferromagnétisme non-colinéaire et le transport de spin.

Vapor-based growth of thin metal films with controlled morphology on weakly-interacting substrates (WIS), including oxides and van der Waals materials, is essential for the fabrication of multifunctional metal contacts in a wide array of optoelectronic devices. Achieving this entails a great challenge, since weak film/substrate interactions yield a pronounced and uncontrolled 3D morphology. Moreover, the far-from-equilibrium nature of vapor-based film growth often leads to generation of mechanical stress, which may further compromise device reliability and functionality. The objectives of this thesis are related to metal film growth on WIS and seek to : (i) contribute to the understanding of atomic-scale processes that control film morphological evolution; (ii) elucidate the dynamic competition between nanoscale processes that govern film stress generation and evolution; and (iii) develop methodologies for manipulating and controlling nanoscale film morphology between 2D and 3D.Investigations focus on magnetron sputter-deposited Ag and Cu films on SiO2and amorphous carbon (a-C) substrates. Research is conducted by strategically combining of in situand real-time film growth monitoring, ex situchemical and (micro)-structural analysis, optical modelling, and deterministic growth simulations.The overall results of the thesis provide the foundation to: (i) determine diffusion rates over a wide range of WIS film/substrates systems; (ii) design non-invasive strategies for multifunctional contacts in optoelectronic devices; (iii) complete important missing pieces in the fundamental understanding of stress, which can be used to expand theoretical descriptions for predicting and tuning stress magnitude.; La morphologie de films minces métalliques polycristallins élaborés par condensation d’une phase vapeur sur des substrats à faible interaction (SFI) possède un caractère 3D intrinsèque. De plus, la nature hors équilibre de la croissance du film depuis une phase vapeur conduit souvent à la génération de contraintes mécaniques, ce qui peut compromettre davantage la fiabilité et la fonctionnalité des dispositifs optoélectroniques. Les objectifs de cette thèse sont liés à la croissance de films métalliques sur SFI et visent à : (i) contribuer à une meilleure compréhension des processus à l'échelle atomique qui contrôlent l'évolution morphologique des films ; (ii) élucider les processus dynamiques qui régissent la génération et l'évolution des contraintes en cours de croissance ; et (iii) développer des méthodologies pour manipuler et contrôler la morphologie des films à l'échelle nanométrique. L’originalité de l’approche mise en œuvre consiste à suivre la croissance des films in situ et en temps réel par couplage de plusieurs diagnostics, complété par des analyses microstructurales ex situ. Les grandeurs mesurées sont confrontées à des modèles optiques et des simulations atomistiques.L’ensemble des résultats obtenus dans cette thèse fournissent les bases pour : (i) déterminer les coefficients de diffusion sur une large gamme de systèmes films/SFI; (ii) concevoir des stratégies non invasives pour les contacts multifonctionnels dans les dispositifs optoélectroniques;(iii) apporter des éléments de compréhension à l’origine du développement de contrainte, qui permettent de prédire et contrôler le niveau de contrainte intrinsèque à la croissance de films minces polycristallins.

This work aims at creating nanostrcutures which size can be controlled from a planar glass thin film of 100~nm deposited by reactive magnetron sputtering, thanks to phase separation phenomenon. The model ternary system used is a barium borosilicate because its immicibility domain is large. After demixing the barium rich phase has strong electronic contrast favorable for SEM imaging. Moreover this less polymerized phase can be selectively dissolved to reveal nanostructures. Three different morphologies are finally obtained varying thin films composition : holes, pillars or interconnected roughness. Image processing from SEM and AFM measurements allows quantitative measurements of characteristic lengths such as vertical and horizontal size and lateral correlations. Coarsening kinetics in ultra-confined media are studied for both mechanisms nucleation and growth and spinodal decomposition. Particularly, for droplets assembly with only one object into the thickness, confinement slows down diffusion. This impact is shown experimentally and numerically, it gives a power law slower than classical models. For 2D interconnected network, hydrodynamic growth is quickly interrupted by fragmentation and destabilises the free surface leading to rough samples.; L'objectif de ces travaux est d'obtenir des nanostrcutures de tailles contrôlées en partant d'une couche de verre plane d'environ 100~nm, déposée par pulvérisation cathodique magnétron, ce grâce au phénomène de séparation de phase. Le système modèle utilisé est un borosilicate de baryum dont le ternaire possède une lacune d'immiscibilité large. Après démixtion, la phase riche en baryum possède d'une part un très bon contraste électronique pour des études MEB et d'autre part elle peut être dissoute préférentiellement afin de révéler des nanostrcutures. Trois types de morphologies ont pu être obtenues en maîtrisant la composition des couches minces : des trous, des plots ou une rugosité interconnectée. Le traitement d'images MEB et AFM permet de suivre quantitativement des grandeurs caractéristiques (tailles des objets et corrélations latérales). Ainsi la cinétique de mûrissement en milieu ultra-confiné est étudiée à la fois pour la nucléation-croissance et la décomposition spinodale. En particulier pour une assemblée de gouttes uniques dans l'épaisseur, le confinement ralenti la diffusion. Une loi de puissance plus lente que les modèles classiques est observée expérimentalement et numériquement. Pour un réseau 2D de filaments interconnectés, le mûrissement hydrodynamique est rapidement interrompu par fragmentation et déstabilise la surface engendrant directement une rugosité.

Energy is essential for humans in everyday life and critical to economic growth and developement progress in industrial sectors. The global energy sources are mostly from fossil resources (e.g oil, coals, gas) being dominant source of local air pollution and emitter of the most dangerous green house gases such as carbon dioxide (CO2), largely responsible for the ozone layer depletion. In the context of the current shortage of those ressources due to the continuously increase in demands in energy and while fossil reserves will eventually run out, the discovery and development of a low-carbon technologies become critical with the need to decarbonise and reduce our dependency to fossil fuels. One of theses technologies is the magnetic refrigeration based on the magnetocaloric effect (MCE). In this thesis, we have investigated the magnetic and magnetocaloric properties of strongly correlated oxides thin films grown by pulsed laser deposition in view of their portential application in magnetic cooling. The obtained results reveal that the magnetic and magnetocaloric properties of PrVO3 (PVO) compounds can be easy tailored by using the thin films approach. Particularly, the coercive magnetic field was dramatically decreased making from the PVO compound a nearly soft magnet in the region where the magnetic entropy change is released as well as a considerable increase in saturation magnetization. Accordingly, a giant magnetocaloric effect is exhibited by PVO thin films grown on LSAT substrate at low temperatures showing the great impact of strain effects. This finding opens the way for the implementations of PVO thin films in some specific applications such as on-chip magnetic cooling of a nanoelectronic device and sensor technology. On the other hand, the DFT calculations have confirmed the ground state and the competition between magnetic interactions under compressive strains in PVO thin films. Our result not only suggests that epitaxial PVO thin films is potential for refrigeration at cryogenic temperatures but may also pave the way to create many novel functionalities in perovskite-type transition metal oxides by control of structural aspects.The mechanisms leading to the giant anisotropic magnetocaloric effect observed in HoMn2O5 single crystals are also studied. Both DFT calculations and Monte Carlo simulation allowed us to explore the role of Holmium ions as the main contributor to the MCE as well as the of the importance of the intrinsic anisotropic properties as a promising way to optimize the MCE for magnetic refrigeration application at low temperature regime as well as the implementation of compact and efficient rotary magnetic refrigerators., L’énergie est indispensable pour l’homme dans la vie quotidienne et essentielle à la croissance économique et au progrès du développement dans les secteurs industriels. Les sources d’énergie mondiales proviennent principalement de ressources fossiles (pétrole, charbons, gaz) qui sont la principale source de pollution atmosphérique locale et l’émetteur des gaz à effet de serre comme le dioxyde de carbone (CO2), responsable en grande partie de l’appauvrissement de la couche d’ozone. Dans le contexte de la pénurie actuelle de ces ressources en raison de l’augmentation continue de la demande d’énergie et alors que les réserves fossiles finiront par s’épuiser, la découverte et le développement d’une technologie à faible émission de carbone deviennent critiques avec la nécessité de décarboniser et réduire notre dépendance aux combustibles fossiles. Une de ces technologies est la réfrigération magnétique basée sur l’effet magnétocalorique (MCE). Au cours de cette thèse, nous avons étudié les propriétés magnétiques et magnétocaloriques des films minces d’oxydes fortement corrélés à structure pérovskite déposés par ablation laser pour les applications de la réfrigération magnétique. Les résultats obtenus montrent que les propriétés magnétiques et magnétocaloriques de composés PrVO3 peuvent être facilement modulées en utilisant l’approche des couches minces. En particulier, le champ magnétique coercitif a considérablement diminué faisant à partir du composé PVO un aimant presque doux dans la région où l’entropie magnétique est libérée ainsi qu’une augmentation considérable de l’aimantation de saturation. En conséquence, un effet magnétocalorique géant est présentée par les films minces de PVO déposés sur un substrat de LSAT à basse température montrant l’impact de l’effet des contraintes épitaxiales. D’autre part, les calculs DFT ont confirmé l’état fondamental et la compétition entre les interactions magnétiques sous contraintes de compression dans PVO films minces. Notre résultat suggère non seulement que les couches minces épitaxiales de PVO sont potentielles pour la réfrigération aux températures cryogéniques mais peuvent également ouvrir la voie à créer de nombreuses nouvelles fonctionnalités dans les oxydes perovskite par le contrôle des aspects structurels. Les mécanismes menant à l’effet magnétocalorique anisotropique géant observé dans les monocristaux du HoMn2O5 sont également étudiés. Les calculs DFT et la simulation de Monte Carlo nous ont permis d’explorer le rôle des ions d’Holmium en tant que principal contributeur au MCE ainsi que l’importance des propriétés anisotropes intrinsèques comme moyen prometteur d’optimiser l’EMC pour l’application de la réfrigération magnétique à basse température ainsi que la mise en œuvre de réfrigérateurs magnétiques rotatifs compacts et efficaces.

Energy is essential for humans in everyday life and critical to economic growth and developement progress in industrial sectors. The global energy sources are mostly from fossil resources (e.g oil, coals, gas) being dominant source of local air pollution and emitter of the most dangerous green house gases such as carbon dioxide (CO2), largely responsible for the ozone layer depletion. In the context of the current shortage of those ressources due to the continuously increase in demands in energy and while fossil reserves will eventually run out, the discovery and development of a low-carbon technologies become critical with the need to decarbonise and reduce our dependency to fossil fuels. One of theses technologies is the magnetic refrigeration based on the magnetocaloric effect (MCE). In this thesis, we have investigated the magnetic and magnetocaloric properties of strongly correlated oxides thin films grown by pulsed laser deposition in view of their portential application in magnetic cooling. The obtained results reveal that the magnetic and magnetocaloric properties of PrVO3 (PVO) compounds can be easy tailored by using the thin films approach. Particularly, the coercive magnetic field was dramatically decreased making from the PVO compound a nearly soft magnet in the region where the magnetic entropy change is released as well as a considerable increase in saturation magnetization. Accordingly, a giant magnetocaloric effect is exhibited by PVO thin films grown on LSAT substrate at low temperatures showing the great impact of strain effects. This finding opens the way for the implementations of PVO thin films in some specific applications such as on-chip magnetic cooling of a nanoelectronic device and sensor technology. On the other hand, the DFT calculations have confirmed the ground state and the competition between magnetic interactions under compressive strains in PVO thin films. Our result not only suggests that epitaxial PVO thin films is potential for refrigeration at cryogenic temperatures but may also pave the way to create many novel functionalities in perovskite-type transition metal oxides by control of structural aspects.The mechanisms leading to the giant anisotropic magnetocaloric effect observed in HoMn2O5 single crystals are also studied. Both DFT calculations and Monte Carlo simulation allowed us to explore the role of Holmium ions as the main contributor to the MCE as well as the of the importance of the intrinsic anisotropic properties as a promising way to optimize the MCE for magnetic refrigeration application at low temperature regime as well as the implementation of compact and efficient rotary magnetic refrigerators.; L’énergie est indispensable pour l’homme dans la vie quotidienne et essentielle à la croissance économique et au progrès du développement dans les secteurs industriels. Les sources d’énergie mondiales proviennent principalement de ressources fossiles (pétrole, charbons, gaz) qui sont la principale source de pollution atmosphérique locale et l’émetteur des gaz à effet de serre comme le dioxyde de carbone (CO2), responsable en grande partie de l’appauvrissement de la couche d’ozone. Dans le contexte de la pénurie actuelle de ces ressources en raison de l’augmentation continue de la demande d’énergie et alors que les réserves fossiles finiront par s’épuiser, la découverte et le développement d’une technologie à faible émission de carbone deviennent critiques avec la nécessité de décarboniser et réduire notre dépendance aux combustibles fossiles. Une de ces technologies est la réfrigération magnétique basée sur l’effet magnétocalorique (MCE). Au cours de cette thèse, nous avons étudié les propriétés magnétiques et magnétocaloriques des films minces d’oxydes fortement corrélés à structure pérovskite déposés par ablation laser pour les applications de la réfrigération magnétique. Les résultats obtenus montrent que les propriétés magnétiques et magnétocaloriques de composés PrVO3 peuvent être facilement modulées en utilisant l’approche des couches minces. En particulier, le champ magnétique coercitif a considérablement diminué faisant à partir du composé PVO un aimant presque doux dans la région où l’entropie magnétique est libérée ainsi qu’une augmentation considérable de l’aimantation de saturation. En conséquence, un effet magnétocalorique géant est présentée par les films minces de PVO déposés sur un substrat de LSAT à basse température montrant l’impact de l’effet des contraintes épitaxiales. D’autre part, les calculs DFT ont confirmé l’état fondamental et la compétition entre les interactions magnétiques sous contraintes de compression dans PVO films minces. Notre résultat suggère non seulement que les couches minces épitaxiales de PVO sont potentielles pour la réfrigération aux températures cryogéniques mais peuvent également ouvrir la voie à créer de nombreuses nouvelles fonctionnalités dans les oxydes perovskite par le contrôle des aspects structurels. Les mécanismes menant à l’effet magnétocalorique anisotropique géant observé dans les monocristaux du HoMn2O5 sont également étudiés. Les calculs DFT et la simulation de Monte Carlo nous ont permis d’explorer le rôle des ions d’Holmium en tant que principal contributeur au MCE ainsi que l’importance des propriétés anisotropes intrinsèques comme moyen prometteur d’optimiser l’EMC pour l’application de la réfrigération magnétique à basse température ainsi que la mise en œuvre de réfrigérateurs magnétiques rotatifs compacts et efficaces.

Research in the field of synthetic photonic crystals has been advancing at high speed. In thedevelopment of this field, additional performances in terms of modularity and switchabilityusing soft matter and polymers provide unprecedented enhanced devices. In this thesis, wedeveloped a platform of stimuli-responsive nano- and microstructured polymer hydrogelsthat are surface-grafted to ensure chemical stability regardless of environmental change.This strategy is based on CLAG chemistry which consists in simultaneous Cross-Linking AndGrafting of polymer chains on the substrate. This platform is exploited to fabricate stimulableBragg mirrors with large amplitude of spectral shift. We also developed a strategy allowingus to design two-dimensional photonic cristals by using photolithographic masks. Finally, wedemonstrated that the hydrogel platform allows the coupling of temperature with otherstimuli: chemical, mechanical, light and electromagnetic field for plasmonic and magnetichyperthermia.; La recherche dans le domaine des cristaux photoniques synthétiques progresse à grande vitesse. En parallèle, les progrès réalisés dans le domaine de la matière molle et des polymères permettent également des avancées considérables pour des dispositifs stimulables. Dans ces travaux de thèse, nous avons développé une plateforme permettant désynthétiser des nano- et microstructures d'hydrogel stimulables stables et à grandes amplitudes de déformation. Pour ce faire, nous avons utilisé la méthode CLAG (Cross-LinkingAnd Grafting) qui consiste en la réticulation et le greffage simultanés de chaînes de polymère sur le substrat. Nous avons exploité cette plateforme pour mettre au point des miroirs de Bragg stimulables à grande amplitude de décalage spectral, avec des multicouches alternéesd’hydrogels et des couches d’or ou d’oxyde de titane Nous avons également développé des cristaux photoniques bidimensionnels en utilisant des masques photolithographiques. De plus, l’hyperthermie plasmonique ou magnétique est envisagée pour induire la transition des films d’hydrogel. Enfin, nous avons montré que la plateforme d’hydrogels permet également de coupler la température avec d’autres stimuli: chimiques, mécaniques.

Since 2005, the scaling of memory devices, which used to follow Moore's law, slowed down. This lead researchers to conduct multiple approaches in order to keep improving memory devices. Among these approaches, the pathway on ferroelectric components seems very promising. In 2011, a research team from the NamLab in Dresden, Germany, discovered that Si-doped HfO2 could become ferroelectric with an insulating layer of only 10 nm, which resolves the compatibility issue of perovskite-structured materials with CMOS industry. Since then, other dopants have been investigated. However, new issues are now slowing down the emergence of HfO2-based ferroelectric devices on the market. Understanding the mechanisms behind the ferroelectric properties of these materials has, therefore, become a major industrial issue. In this manuscript, we study (Hf,Zr)O2 (HZO), and we perform an under-utilized technique to elaborate this kind of material: magnetron sputtering. The goal of this thesis is to establish connections between the growth conditions of this material and the electrical properties, to understand the mechanisms behind them, as well as to make the memory devices viable. During the fabrication of the capacitors, we demonstrate that the particular cristallochemical properties are essential to obtain ferroelectricity, and that novel HZO properties are discovered. Afterwards, we seek to cross the state of the art. The results we obtain by sputtering are among the best in the world. The industrial endurance and retention tests are pushed beyond what has been done in the literature so far. Particularly, the influence of electrical stress conditions is thoroughly detailed, and we put to evidence the presence of a relaxation during the different tests that could turn out to become problematic for the emergence of industrial applications. It does not seem that this problem has been identified beforehand.; Depuis 2005, la miniaturisation des composants mémoires, qui, auparavant, suivait la loi de Moore, a ralenti. Ceci a conduit les chercheurs à multiplier les approches pour continuer à améliorer les dispositifs mémoires. Parmi ces approches, la piste des composants ferroélectriques semble très prometteuse. En 2011, une équipe du NamLab, à Dresde, en Allemagne, a découvert que le HfO2 dopé Si pouvait devenir ferroélectrique, avec une couche isolante de seulement 10 nm, ce qui résout le problème de compatibilité avec l’industrie CMOS des matériaux de structure pérovskite. Depuis, d’autres dopants ont été découverts. Cependant, de nouveaux problèmes freinent désormais l’apparition sur le marché des dispositifs ferroélectriques à base de HfO2. Comprendre les mécanismes qui régissent les propriétés ferroélectriques de ces matériaux est alors devenu un enjeu industriel majeur. Dans ce manuscrit, nous étudions le (Hf,Zr)O2 (HZO), et nous employons une technique peu utilisée pour élaborer ce type de matériau : la pulvérisation cathodique magnétron. L’objectif de cette thèse est d’établir des relations entre les conditions de croissance des différents matériaux et les propriétés électriques, de comprendre les mécanismes qui les régissent, ainsi que de rendre viable les dispositifs mémoires. Lors de l’élaboration de condensateurs, nous démontrons que des propriétés cristallochimiques particulières sont indispensables pour obtenir la ferroélectricité, et de nouvelles propriétés du HZO sont découvertes. Ensuite, nous cherchons à dépasser l’état de l’art. Par pulvérisation, nous obtenons parmi les meilleurs résultats au monde. Les tests industriels d’endurance et de rétention sont poussés au-delà de ce qui avait été fait auparavant dans la littérature. En particulier, l’influence des conditions de contraintes électriques y est décrite en détail, et nous mettons en évidence la présence d’une relaxation au cours des différents tests pouvant s’avérer problématique pour l’avènement d’applications industriels. Ce problème ne semble jamais avoir été clairement identifié auparavant.

Dans le but d’observer l’influence du nombre de plans atomiques sur les propriétés op- tiques de couches ultra-minces de pérovskite d’halogénure de plomb méthylammonium, des échantillons ont été fabriqués suivant trois méthodes de synthèse, une par synthèse liquide en deux étapes et deux par évaporation. La qualité des échantillons synthétisés selon la méthode liquide a été vérifiée par des mesures de spectroscopie rayon X à angle rasant. Nous avons observé que les temps de trempage utilisés n’étaient pas assez longs afin de convertir tout le PbI 2 . Aucun autre échantillon n’a cependant été synthétisé selon cette mé- thode puisque leur épaisseur était trop grande pour ce qui était recherché. Les échantillons synthétisés par évaporation ont été vérifiés par rétrodiffusion Rutherford. Afin de vérifier les propriétés optiques de ces échantillons, des mesures de photoluminescence ont été ef- fectuées. Aucune émission pouvant être attribuée aux pérovskites n’a été trouvée. Suivant l’hypothèse que cela était dû à la dégradation des couches par l’humidité, des mesures de RBS utilisant la résonance de l’oxygène ont été effectuées afin de voir s’il y avait une aug- mentation dans la quantité d’oxygène comparativement à un substrat de silicium vierge. Nous avons trouvé (11±2)×10 15 atomes/cm 2 d’oxygène dans le substrat vierge par rapport à (7±2)×10 15 atomes/cm 2 d’oxygène pour l’échantillon. Il y a donc 36% moins d’oxygène dans l’échantillon, alors que la quantité de silicium dans le pic d’oxyde était similaire dans les deux mesures, suggérant la même épaisseur d’oxyde initiale. Il semble donc qu’une des étapes de synthèse enlève de l’oxygène et qu’il y a globalement une diminution dans la quantité d’oxy- gène. Comme cela ne concorde avec aucune des deux situations envisagées, dégradation ou non, il n’était pas possible de déterminer par ces mesures si l’absence de signal de photo- luminescence était due à l’humidité. Des mesures RBS/ERD ont donc été effectuées afin de mesurer s’il y avait insertion de l’autre composant de l’humidité, soit l’hydrogène. Nous avons trouvé que la quantité d’hydrogène présente était 3.6 fois plus élevée que ce qui de- vrait être le cas à partir de la quantité des précurseurs évaporés. Une si grande différence ne peut être expliquée par la dégradation par l’humidité, il y a forcément d’autres mécanismes qui provoquent une augmentation de la quantité d’hydrogène. Il s’avère donc que la chimie entourant la synthèse et la dégradation des échantillons est plus complexe qu’initialement considérée., In order to observe the influence of the number of atomic layers on the optical properties of ultrathin layers of methylammonium lead iodide perovskite, samples were synthesized using three different methods, one by a two-step liquid synthesis and two by evaporation. The quality of the samples synthesized by the liquid method was verified by grazing incidence X-ray diffraction spectroscopy measurements. We observed that the soaking times used were not long enough to convert all the PbI2. No other sample was synthesized by this method since the thickness of these was too great for our goal. The samples synthesized by evaporation were checked by Rutherford backscattering spectrometry. In order to verify the optical properties of these samples, photoluminescence measurements were made. No emission that can be attributed to perovskites has been found. Under the assumption that this was due to moisture degradation of the perovskite layers, RBS measurements using oxygen resonance were performed to see if there was an increase in the amount of oxygen compared to a virgin silicon substrate. We found (11±2)×1015atoms/cm2 of oxygen for the substrate versus (7±2)×1015atoms/cm2 of oxygen for the sample. There is 36% less oxygen in the sample, whereas the quantity of silicon in the surface is similar in both measurements, suggesting the same initial oxide thickness. It seems that one of the synthesis steps removes oxygen and that there is globally a decrease in the amount of oxygen. Since this does not concord with either of the two situations considered, degradation or not, it was not possible to determine just from these measurement if the lack of photoluminescence signal was due to moisture. RBS / ERD measurements were then taken to measure whether there was an increase in the other component of moisture, hydrogen. We found that the amount of hydrogen present was 3.6 time higher then predicted by the amount of evaporated precursors. Such a large difference can not be explained solely by moisture degradation, there are inevitably other mechanisms that cause an increase in the amount of hydrogen. It turns out that the chemistry surrounding the synthesis and the degradation of the samples is more complex than initially considered.

Le travail présenté dans le cadre de ce mémoire s’intéresse à l’étude des plasmas à la pression atmosphérique en configuration décharge à barrière diélectrique (DBD), pertinents pour le traitement de surface. Plus spécifiquement, les DBDs à l’étude sont en milieux réactifs pour le dépôt de couches minces (multi)fonctionnelles, soit en présence d’un précurseur organosilicié (HMDSO) et/ou d’un agent oxydant (N₂O). L’étude est centrée sur l’analyse de deux propriétés fondamentales du plasma : la température électronique (Tₑ) et la densité des atomes d’hélium dans un état métastable (n_He(2³S)). La première est étudiée en ayant recours à des mesures des populations des niveaux n=3 de l’hélium par spectroscopie optique d’émission, alors que la seconde l’est à partir de ces mêmes mesures couplées à des mesures électriques. La particularité de cette étude est la mise au point de nouveaux diagnostics électriques et spectroscopiques pour réaliser des mesures résolues spatialement, c'est-à-dire en fonction du temps de résidence (t_res) du mélange gazeux injecté en continu. Dans les milieux réactifs étudiés, ces nouveaux diagnostics montraient des changements dans les caractéristiques courant-tension entre l’entrée et la sortie de la décharge. Cependant, Tₑ conservait un profil homogène spatialement alors que la n_He(2³S) se montrait relativement plus faible en entrée, de par leurs interactions avec les précurseurs et les impuretés présents dans ces milieux. L’analyse des signatures optiques du HMDSO dans le volume de la décharge a aussi permis de faire des liens avec les propriétés de surface des couches réalisées en conditions similaires. Notamment, les mesures de vitesse de dépôt observées sur les couches, étant plus faibles avec l’augmentation du t_res, ont pu être liées aux émissions des fragments carbonés, plus fortes en entrée, ainsi qu’à la n_He(2³S), plus faible à cet endroit, sachant que ces derniers jouent un rôle important dans la fragmentation du précurseur HMDSO. De plus, l’analyse de rapport d’intensités d’émissions de ces fragments semble montrée une tendance similaire aux rapports atomiques O/C obtenus par mesures de spectroscopie à rayon X (XPS) sur les couches produites, mais l’interprétation de ces évolutions se veut plus complexe., The work presented in this master’s thesis focuses on the study of atmospheric pressure plasmas in a dielectric barrier discharge (DBD) configuration, which are relevant for surface treatment. More specifically, the DBDs under study are in reactive media for the deposition of (multi)functional coatings, either in the presence of an organosilicon precursor (HMDSO) and/or an oxidizing agent (N₂O). The study focuses on the analysis of two fundamental plasma properties: the electron temperature (Tₑ) and the density of helium atoms in a metastable state (n_He(2³S)). The first is studied using measurements of the n = 3 level helium populations by optical emission spectroscopy, while the second is based on these same measurements coupled with electrical measurements. The peculiarity of this study is the development of new electrical and spectroscopic diagnoses to carry out spatially resolved measurements, that is depending on the residence time (t_res) of the gas mixture injected continuously. In the reactive media studied, these new diagnoses showed changes in the current-voltage characteristics between the entrance and the exit of the discharge. However, the Tₑ maintained a spatially homogeneous profile while the n_He(2³S) was relatively lower at entry, because of their interactions with the precursors and the impurities present in these media. The analysis of the HMDSO optical signatures in the discharge volume also made it possible to establish links with the surface properties of the coatings produced under similar conditions. In particular, the measurements of deposition rate observed on the coatings, being lower with the increase of the t_res, could be linked to the emissions of the carbonaceous fragments, stronger at the entrance, as well as to the n_He(2³S), weaker here, knowing that they play an important role in the fragmentation of the HMDSO precursor. Moreover, the analysis of emission intensity ratios of these fragments seems to show a similar trend to the O/C atomic ratios obtained by X-ray spectroscopy (XPS) measurements on the coatings produced, but the interpretation of these evolutions is more complex.

In this thesis, we have initially studied thin films of Fe43Co43B14/SiO2 by varying the incidence angle (α = 0°, 25°, 45° and 75°) at a fixed thickness, then we have performed measurements on a series of samples of different thicknesses for each of the deposited incidence angles. Static and dynamic magnetic properties have been characterized. In addition, the role of anisotropy dispersion has been studied. Then, the magnetic properties of these samples have been used to study the interest of coupling these thin films to absorbent surfaces made up of different patterns, in particular periodic ones. The major results of this thesis, show that FeCoB deposited at 45° is a good candidate for high frequency applications with high resonance frequencies (fr ≅ 6 GHz), permeability value close to 100 and anisotropy field of the order of 200 Oe at high thickness., Dans ce mémoire, nous avons étudié dans un premier temps des couches minces de Fe43Co43B14/SiO2 en faisant varier l’angle d’incidence (α = 0°, 25° , 45° et 75°) à épaisseur fixe, puis nous avons effectué des mesures sur une série d’échantillons de différentes épaisseurs pour chacun des angles d’incidences de dépôt. Les propriétés magnétiques statiques et dynamiques ont été caractérisées. Le rôle de la dispersion d’anisotropie a notamment été étudié. Ensuite, les propriétés magnétiques de ces échantillons ont été utilisées pour étudier l’intérêt de coupler ces couches minces à des surfaces absorbantes, constituées de différents motifs, notamment périodiques. Les résultats majeurs de cette thèse, indiquent que le FeCoB déposé à 45° est un bon candidat pour les applications hyperfréquences avec des fréquences de résonance élevées (fr ≅ 6 GHz), une valeur de la perméabilité proche de 100 et un champ d’anisotropie de l’ordre de 200 Oe à forte épaisseur.

Synthetic ferrimagnets with perpendicular magnetic anisotropy have been studied extensively in the past decades. Their outstanding properties in terms of spintronics, especially concerning the current-induced magnetic domain wall propagation lead us to contemplate them as promising candidates as materials for magnetic racetrack memories. Besides, considering the remarkable properties of iridium concerning the transport and the generation of pure spin currents by means of spin orbit torque, as well as its large RKKY coupling properties, this material seems to be an excellent material as a spacer for synthetic ferrimagnets. In this manuscript, we study magnetic multilayers composed of two magnetic layers of cobalt separated by an iridium spacer. We optimise the growth of these multilayers by choosing the most adequate thicknesses, so as to obtain a model system for racetrack memories applications. Thus, we maximise the antiferromagnetic exchange between the cobalt layers, and the remanence magnetisation. Besides, we study the spin current generation and transport properties of iridium by spin pumping ferromagnetic resonance means. We draw the conclusion that iridium-based synthetic ferrimagnets can be considered as model systems for racetrack memory technology., Les matériaux ferrimagnétiques de synthèse à aimantation perpendiculaire ont été étudiés extensivement lors de la dernière décennie. Leurs propriétés d’électronique de spin, notamment en ce qui concerne les propagations de parois magnétiques par l’injection d’un courant, en font des candidats idéaux pour les applications de mémoires magnétiques de type racetrack. Du fait de propriétés remarquables concernant d’une part la génération et le transport de courant de spin par couple de spin orbite, et d’autre part le couplage d’échange de type RKKY, l’iridium est un excellent candidat en tant que matériau de spacer pour les matériaux ferrimagnétiques de synthèse. Dans ce manuscrit, nous étudions des multicouches ferrimagnétiques de synthèse composées de deux couches de cobalt séparées par un spacer d’iridium. Nous présentons d’une part l’optimisation de la croissance de tels matériaux, de sorte à obtenir un système modèle en vue d’applications pour des « racetrack memories ». Nous maximisons ainsi le couplage d’échange antiferromagnétique entre les couches de cobalt et l’aimantation à rémanence. D’autre part, nous étudions les propriétés de transport de spin de l’iridium grâce à des méthodes de résonance magnétique par pompage en spin. Nous en concluons que les matériaux ferrimagnétiques de synthèse à base d’iridium sont des systèmes modèles pour la fabrication de « racetrack memories ».