Search

Odd nitrogen (NOx = N + NO + NO2) in the polar regions is mainly produced in the upper atmosphere through ionization processes by solar extreme ultraviolet radiation, soft X-rays and high energy particles originating from the space. During periods of high geomagnetic activity, normally close to the solar maximum, energetic particle precipitation (EPP) provides an in-situ source of NOx also in the middle atmosphere. Understanding the behaviour of NOx in the middle atmosphere is of great importance due to its capability to act as a catalyst in chemical reaction cycles destroying ozone in the stratosphere. This work considers EPP in the form of solar proton events (SPEs). Atmospheric dynamics play an important role in determining the distributions of long-lived trace gases in the middle atmosphere. The main loss mechanism for NOx is photolysis at the upper stratospheric and mesospheric altitudes, leading to long photochemical lifetime of NOx during the dark polar winter. NOx in the middle atmosphere, also if produced in-situ due to SPEs, is therefore affected by atmospheric dynamics, and transported from the mesosphere-lower thermosphere (MLT) region down to the middle atmosphere. This descent phenomenon can be intensified in the aftermath of sudden stratospheric warmings (SSWs), which are dynamical phenomena able to affect a wide range of altitudes in the Northern polar region atmosphere. The enhanced downward transport of NOx can thus strengthen the NOx-ozone connection in the stratosphere. In this work we used both space born observations from several satellite instruments and a chemistry transport model in the examination of the SSW and SPE caused effects in the stratosphere and mesosphere. The scientific objectives of this work were to find out the individual and combined effects of SSWs and SPEs on the NOx and ozone balance in the Northern middle atmosphere, and assess the relative contributions of dynamics (SSWs) and in-situ production of NOx (SPEs) on ozone in the stratosphere. The results showed dramatic increases in NOx in the middle atmosphere, even by a factor of 50, following both periods of enhanced NOx descent in connection with SSWs and in-situ production of NOx due to SPEs. A clear long-term (order of months) decrease in stratospheric ozone (10-90 %), coinciding with the enhanced amounts of NOx, was evident and affected mostly by dynamics in the upper stratosphere. The results of this work emphasize the importance of in-situ production of NOx (SPEs) on the ozone balance in the upper stratosphere, but also the key role of dynamics (SSWs) in transporting the SPE effect to even lower altitudes and its capability to strengthen the effect. Paritonta typpeä (NOx = N + NO + NO2) syntyy napa-alueilla pääasiassa yläilmakehässä ultraviolettisäteilyn, röntgensäteilyn ja avaruudesta peräisin olevien suurienergisten hiukkasten aiheuttaman ionisaation seurauksena. Korkean geomagneettisen aktiivisuuden aikana, yleensä lähellä aurinkopilkkujakson maksimia, suurienergiset hiukkaset tuottavat NOx -yhdisteitä suoraan keski-ilmakehässä. NOx -yhdisteiden käyttäytymisen ymmärtäminen keski-ilmakehässä on ensiarvoisen tärkeää, koska NOx -yhdisteet toimivat katalyytteinä kemiallisissa reaktiosykleissä otsonia tuhoten. Tämä väitöstyö keskittyy Auringosta tuleviin suurienergisiin protoneihin eli niin kutsuttuihin Auringon protonimyrskyihin (SPE). Ilmakehän dynamiikka vaikuttaa pitkäikästen yhdisteiden pitoisuuksiin keski-ilmakehässä. NOx -yhdisteiden pääasiallinen tuhoutumiskeino ylästratosfäärissä ja mesosfäärissä on fotolyysi, joka johtaa NOx -yhdisteiden pitkään fotokemialliseen elinikään napa-alueiden pimeän talven aikana. Tästä syystä NOx, joita protonit voivat tuottaa keski-ilmakehään, on altis ilmakehän dynamiikalle ja sitä kulkeutuu helposti mesosfääristä ja alatermosfääristä alemmas keski-ilmakehään. Tämä alaspäin suuntautuva kuljetusliike voi voimistua pohjoisella napaalueella stratosfäärin äkillisiksi lämpenemisiksi (SSW) kutsuttujen dynaamisten ilmiöiden jälkeen. Voimistunut NOx -kuljetus keski-ilmakehään voi täten vahvistaa NOx-otsoni kytkentää stratosfäärissä. Tässä väitöstyössä käytettiin sekä satelliittihavaintoja useasta eri instrumentista että ilmakehän kemiakuljetusmallia tutkimaan SSW ja SPE vaikutuksia stratosfäärissä ja mesosfäärissä. Työn tieteelliset tavoitteet olivat selvittää lämpenemisten ja protonimyrskyjen yksittäiset ja yhteiset vaikutukset NOx-yhdisteisiin ja otsoniin pohjoisen napa-alueen keski-ilmakehässä sekä määrittää dynamiikan (SSW) ja NOx tuoton (SPE) suhteelliset merkitykset stratosfäärin otsoniin. Tulokset osoittivat NOx -yhdisteiden pitoisuuksien dramaattisen nousun jopa 50-kertaiseksi sekä voimistuneen laskuliikkeen että protonimyrskyjen aikana. Selvä pitkäaikainen, kuukausia kestävä lasku (10-90 %) stratosfäärin otsonipitoisuuksissa tapahtui samaan aikaan NOx pitoisuuksien kasvun kanssa. Ylästratosfäärissä tämä oli pääosin seurausta dynamiikasta ja voimistuneen laskuliikkeen mukanaan tuomista NOx -yhdisteistä kyseiselle alueelle. Tämän väitöstyön tulokset korostavat ilmakehän dynamiikan tärkeää roolia SPE vaikutusten kuljettamisessa alemmille korkeuksille ja sen mahdollisuudesta voimistaa otsonin tuhoutumista ylästratosfäärissä.

Climate change and air quality are the big challenges of our time. In this work, air pollution transport to Finland, air pollution properties, their direct radiative effect on climate as well as their effect on upper tropospheric humidity are studied by using satellite data of aerosol optical properties, precipitation, clouds and upper tropospheric humidity, in situ measurement data of gases and aerosols at three measurement stations, combined with flight measurements, air mass trajectories, synoptic maps and meteorological reanalysis data. South-eastern transport routes with continental origin were found on average to bring the highest concentrations of anthropogenic gaseous and particulate pollution to southern Finland. The air masses coming from the north-east brought air that was clean of anthropogenic pollution but included high concentrations of nucleation and Aitken mode particles. Air mass trajectory statistical methods were found to be useful tools to study air pollution transport, but they were not able to reproduce emission source maps. The most severe air pollution cases in the history of air pollution measurements in Finland were produced by the biomass burning events in Eastern Europe in 2006 and 2010. The smoke was transported hundreds and even thousands of kilometres and the smoke particles were observed to grow in size during transportation. Particulate air pollution in southern Finland scattered solar radiation and had a cooling effect on climate. High absorption coefficients were measured in continental air pollution from Eastern Europe as well as in biomass burning smoke, but also these air pollutants were on average more scattering than absorbing. Based on satellite observations we were able to show the first observational evidence, with a strong emphasis on causality, that aerosols increase upper tropospheric humidity and have thus a so-far overlooked warming effect on climate. The magnitude of the observed increase is so big that the mechanism potentially has relevance for the global climate. Ilmastonmuutos ja ilmanlaatu ovat aikamme suuria haasteita. Tässä työssä tutkittiin ilmansaasteiden kulkeutumista Suomeen, niiden ominaisuuksia sekä vaikutusta ilmastoon. Ilmakehän pienhiukkaset vaikuttavat auringonsäteilyn kulkuun sekä pilvien ominaisuuksiin. Eri mekanismien kautta niillä on sekä ilmastoa lämmittäviä että viilentäviä vaikutuksia ja ne vaikuttavat siten merkittävästi koko ilmastojärjestelmän toimintaan. Tässä työssä löydettiin ensimmäistä kertaa havainnoista uusi yhteys ilmansaasteiden ja ylätroposfäärin kosteuden välille. Ilmansaasteet muokkaavat kuurosadepilvien ominaisuuksia siten, että ylätroposfääriin noin 5-10 kilometrin korkeudelle voi päätyä enemmän vesihöyryä. Vesihöyry on kasvihuonekaasu, joka lämmittää ilmastoa. Tätä ilmansaasteiden ilmastoa lämmittävää vaikutusta ei ole tällä hetkellä huomioitu ilmastomalleissa. Työssä tutkittiin myös ilmansaasteiden kulkeutumista ja ominaisuuksia Suomessa. Tutkimuksen mukaan korkeimmat pitoisuudet ihmisperäisiä ilmansaasteita tulivat Etelä-Suomeen mantereisten ilmamassojen myötä kaakosta. Luoteesta tulevat ilmamassat taas olivat puhtaita ihmisperäisistä ilmansaasteista, mutta toivat mukanaan suuria määriä pieniä vastamuodostuneita pienhiukkasia. Vakavimmat ilmansaastetilanteet ilmansaastemittausten historiassa Suomessa aiheutuivat maastopaloista Itä-Euroopassa 2006 ja 2010. Savut kulkeutuivat satoja ja tuhansia kilometrejä ilmavirtausten mukana. Tutkimuksessa havaittiin ilmansaasteiden muuntumista kuljetuksen aikana. Etelä-Suomessa ilman pienhiukkasten havaittiin keskimäärin viilentävän ilmastoa niiden auringon säteilyä sirottavien ominaisuuksien takia.

Wind gusts, which are short duration (typically 3 s) wind speed maxima, are representative of the extreme wind conditions. They are very important for human activity, because the strongest gusts associated with storms are the most significant single cause of natural hazards. The impact of wind gusts on different structures depends on the characteristics of each structure. For example for wind energy, it is important to know both the probability of extreme maximum gusts in time scales of decades for the design of power plants and in the shorter term to support wind turbine operations. For wind gust forecasting it is essential to have reliable wind gust observations. Traditionally, observations have only been available from weather stations where the wind is usually measured at a reference height of 10 m. For wind energy, information is needed at greater heights, as the hub heights of the largest turbines extend even above 150 m. The main aim of this work has been to investigate wind gusts across the entire atmospheric boundary layer based on observations from tall meteorological masts as well as applying new measurement methods developed in this dissertation. The novel methods are based on turbulence measurements taken on board a research aircraft and by a Doppler lidar. The research aircraft can fly long distances in a short time, so the measured wind speeds do not represent wind speed variation in time but they are a function of flight distance. The new method developed in this dissertation to compare temporal and spatial scales allows the measurement of wind gusts from a research aircraft. Then, observations can be obtained from places where traditional weather stations or meteorological masts cannot be deployed. Applying the new method, the observed wind gusts from the marine Arctic matched well with those observed at a meteorological mast in the Baltic Sea, although also differences were observed between these environments. Doppler lidar provides radial wind speed measurements along a laser beam transmitted by the instrument. When data from at least three lines of sight are combined, the three-dimensional wind vector can be derived. However, the measurements from multiple lines of sight take several seconds, and the different beams represent different measurement volumes. For these reasons, the measured wind speed maxima from the Doppler lidar used in this work were higher than the corresponding wind gusts from the nearby meteorological mast. In this dissertation, we developed a new theoretical method that significantly reduced this positive bias. Wind gust measurements are usually prone to measurement errors, called outliers. The use of a spike removal algorithm typically applied in traditional turbulence measurements, resulted in significantly improved Doppler lidar data quality. The method performed even better than the traditional data quality assurance methods based on carrier-to-noise ratio, by removing the unrealistic outliers present in the time series. Based on the above wind gust measurements, it was found that in the lowest part of the atmospheric boundary layer the ratio of the wind gust speed and the mean wind speed, called the gust factor, decreases strongly with measurement height. The higher the aerodynamic roughness of the surface, the greater is the change. Moreover, the static stability of the atmosphere affects the gust factor: the decrease of the gust factor with height is clearly smaller in unstable than in stable conditions. The gust parameterizations used in numerical weather prediction models were originally designed for the reference measurement height of 10 m. A new parameterization was developed that takes into account not only the effects of surface roughness and atmospheric stability but also the height above the surface. Based on meteorological mast and research aircraft measurements, the new parametrization yielded better results than previous methods. Tuulen puuskat, eli tuulen nopeuden hetkelliset (kestoltaan noin 3 s) maksimit kertovat tuulen ääriolosuhteista. Ne ovat ihmisen toiminnan kannalta erittäin tärkeitä, sillä voimakkaat myrskypuuskat ovat suurin yksittäinen luonnon aikaansaamien tuhojen ja vaaratilanteiden aiheuttaja. Puuskien vaikutus eri rakenteille riippuu paljon tarkasteltavan rakenteen ominaisuuksista. Esimerkiksi tuulienergian kannalta on tärkeää tietää sekä todennäköisyys äärimmäisille puuskaoloille vuosikymmenien aikaskaalassa voimaloiden suunnittelun kannalta että lyhyemmällä aikavälillä voimaloiden operatiivisen toiminnan tueksi. Puuskien ennustamisen kannalta luotettavat puuskahavainnot ovat ensisijaisen tärkeitä. Perinteisesti puuskahavaintoja on ollut saatavilla vain säähavaintoasemilta, joissa tuulta tyypillisesti mitataan 10 m referenssikorkeudella. Tuulivoimaloiden kannalta tietoa tarvitaan ylempää, sillä suurimpien voimaloiden napakorkeus on nykyisin jopa yli 150 m. Tässä väitöskirjatyössä on tarkasteltu tuulen puuskaisuutta koko ilmakehän rajakerroksessa perustuen korkeiden meteorologisten mastojen havaintoihin sekä tässä väitöskirjatyössä kehitettyjen uusien mittausmenetelmien avulla. Uudet menetelmät perustuvat tutkimuslentokoneella ja Doppler lidarilla tehtyihin mittauksiin. Tutkimuslentokone pystyy lyhyessä ajassa lentämään pitkiä matkoja, jolloin mitattu tuulen nopeuden aikasarja ei edusta tuulen ajallista vaihtelua vaan tuulen nopeuden vaihtelua lentomatkan suhteen. Väitöskirjatyössä kehitetty uusi menetelmä tuulen nopeuden ajallisen ja paikallisen vaihtelun vertaamiseen mahdollistaa puuskien mittaamisen tutkimuslentokoneesta, jolloin havaintoja saadaan myös paikoista, joissa ei ole säähavaintoasemia tai meteorologisia mastoja. Uutta menetelmää soveltaen arktisilla merillä tehdyt puuskaisuusmittaukset vastasivat hyvin Itämerellä meteorologisesta mastosta käsin tehtyjä mittauksia, vaikka erojakin havaittiin näiden ympäristöjen välillä. Doppler lidarilla voidaan mitata lasersäteen avulla säteen suuntaista tuulen nopeutta. Yhdistämällä tietoa vähintään kolmelta eri suuntaan suunnatulta säteeltä, saadaan mittauksista johdettua kolmiulotteinen tuulivektori. Usean säteen mittaamiseen kuluu kuitenkin aikaa useita sekunteja, ja eri säteet edustavat eri mittaustilavuuksia. Tämän vuoksi tässä työssä käytetyn Doppler lidarin mittaamat tuulen nopeuden maksimit olivat korkeampia kuin vastaavat meteorologisesta mastosta mitatut puuskanopeudet. Tässä väitöskirjatyössä kehitettiin uusi teoreettinen menetelmä, joka pienentää huomattavasti tätä positiivista harhaa. Puuskien mittaus on altis mittausvirheille. Käyttämällä perinteisissä turbulenssimittauksissa usein sovellettua piikkien poistoalgoritmia, pystyttiin Doppler lidarin puuskamittauksia parantamaan huomattavasti. Menetelmä toimi jopa paremmin kuin perinteiset Doppler lidarin signaalin voimakkuuteen perustuvat laadunvarmistusmenetelmät, sillä sen avulla pystyttiin poistamaan yksittäisiä epärealistisen suuria arvoja mitatusta tuulen nopeuden aikasarjasta. Saatujen mittaustulosten perusteella havaittiin, että rajakerroksen alaosassa puuskanopeuden ja tuulen nopeuden suhde, puuskakerroin, pienenee voimakkaasti mittauskorkeuden funktiona. Muutos on sitä voimakkaampaa mitä suurempi on alustan aerodynaaminen rosoisuus. Myös ilmakehän staattinen stabiilisuus vaikuttaa puuskakertoimeen: kertoimen muutos mittauskorkeuden funktiona on selvästi pienempi epästabiileissa kuin stabiileissa olosuhteissa. Puuskien ennustamiseen käytetyt puuskaparametrisoinnit on alunperin suunniteltu 10 m referenssimittauskorkeudelle. Työssä kehitettiin uusi parametrisointi, joka ottaa huomioon alustan rosoisuuden ja ilmakehän stabiiliuden lisäksi myös mittauskorkeuden. Vertailut meteorologisista mastoista ja tutkimuslentokoneilla tehtyihin mittauksiin vahvistivat, että uusi parametrisointi tuotti parempia tuloksia kuin aikaisemmat menetelmät.

Meteorological information and services supporting the various operations of air transport enable a safe, efficient and cost-effective operating environment for airspace users, air navigation service providers and air traffic management. The continuing pursuit towards an improved quality of observation, forecasting and decision support services is driven by an increasingly weather-sensitive society and growing impacts of hazardous weather events. This thesis provides an overview of the field of aeronautical meteorological research by introducing the organisations involved, global and regional strategies, impacts of weather on air transport, current state of the art in meteorological research and decision support systems serving air transport needs with a view of where the field should evolve next. This thesis is an attempt to highlight key findings and point the reader towards the direction of further research on the given topics. Research supporting air transport operations with the optimal use of weather information is a specialized field where advances are led by the needs of various airspace users. Research institutions for example in the United States have contributed greatly due to the severe weather impacts experienced by the National Airspace System (NAS), the ability of the Federal Aviation Administration (FAA) and the National Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA) to direct long-term funding to solve specific aviation-related research questions. The creation and maintenance of long-lived teams of scientists and engineers working together to produce end-to-end solutions that meet the needs of the aviation industry is the key to improving meteorological information to aviation users while university research is typically shorter duration and typical does not result in operational systems. From a global perspective, research is yet to be organised in a way that would contribute to solving aviation issues beyond single research projects and/or programmes. There is a lot more the scientific community could do to develop tailored information to decision support systems used by the aviation sector, but it would require systematic investments and the establishment of research groups focusing on the applied science questions and technology transfer. This thesis provides an overview of recommended decision support system development topics with an outline of potential milestones. Tieto ilmakehän nykyisestä ja tulevasta tilasta sekä tätä tietoa ilmailun tarpeisiin tuottavat palvelut mahdollistavat turvallisen, toimivan sekä kustannustehokkaan toimintaympäristön ilmatilan käyttäjille, ilmailun palveluiden tuottajille sekä ilmatilan hallintaa toteuttaville tahoille. Vaarallisille sääilmiöille herkemmäksi kehittyvä yhteiskunta vaatii havaintojen, ennusteiden sekä päätöksenteon tukijärjestelmien jatkuvaa kehittämistä asiakkaiden tarpeisiin. Tämä lisensiaatintutkielma tarjoaa maailmanlaajuisen yleiskatsauksen ilmailun sääpalveluiden tutkimukseen ja tuotekehitykseen pyrkimyksenään esitellä keskeiset toimijat, alueelliset ja kansalliset kehittämisohjelmat ja strategiat, sään vaikutukset ilmailulle, ilmailun sääpalveluiden nykytila sekä tulevaisuuden toimintaympäristön edellyttämät uudet lentosääpalvelut. Tavoitteena on korostaa ilmailun kannalta tärkeimpiä meteorologisia kehityskohteita ja ohjata lukija jo tehdyn tutkimuksen pariin. Ilmailun toimintoja tukevien sääpalveluiden kehittämiseen tähtäävä tutkimus on hyvin soveltava erikoisala, missä asiakkaiden tarpeet määrittävät tutkimuskohteet. Kehitys on keskittynyt voimakkaasti Yhdysvaltoihin, mihin on syynä kapasiteetin äärirajoilla toimiva ilmatila sekä kyky rahoittaa pitkäkestoisia meteorologisia tutkimushankkeita ilmailun tarpeisiin. Meteorologian tutkijoiden ja insinöörien pitkäkestoinen yhteistyö tuottaa koko arvoketjun kattavia projekteja, joiden lopputuloksena syntyy asiakkaan tarpeisiin räätälöityjä palveluita hyödyntäen yliopistoissa tehtävää tutkimusta sekä tietoteknisten ratkaisujen kehittymistä. Maailmanlaajuisesti katsottuna ilmailun sääpalveluiden tutkimusta ja tuotekehitystä ei ole toistaiseksi järjestetty yhtenäisen strategian tai tavoitteiden alle. Tieteellinen yhteisö pystyisi kasvattamaan merkittävästi panostaan ilmailun turvallisuuden kehittämiseksi, mikäli tuotekehityksen rahoitus organisoitaisiin paremmin ja osaaminen keskitettäisiin soveltavan tutkimuksen ryhmiin. Tämä tutkielma sisältää suosituksia päätöksenteon tukijärjestelmiin integroitavista sääpalveluista, joiden avulla säätilan vaikutus lentotoiminnalle voidaan viedä suoraan päätöksentekotasolle. Tutkielmassa esitettyjen projektiaihioiden tarkoituksena esittää konkreettisia toimenpiteitä, joilla varmistutaan tutkimuksen soveltuvuudesta loppukäyttäjien toimintaan.

Atmospheric aerosols are omnipresent. They affect health via inhalation or skin and eye contact, and reduce visibility. They also contribute to climate directly by absorbing and scattering solar radiation, and indirectly by acting as cloud condensing nuclei, thus affecting the cloud formation process. The climate has been affected by human activity since the preindustrial times. Both anthropogenic aerosol particle and greenhouse gas emissions have seen a drastic increase since the industrial revolution. As far as is known, most of the anthropogenic aerosol particles excluding black carbon or soot particles have a cooling effect on climate, partially negating the warming effect of increased greenhouse gas emissions. All in all, the effects of aerosol particles, be their origin anthropogenic on not, are considered to cause the highest uncertainty in climate models, making aerosol studies crucial for more accurate future climate predictions. The particle size is one of the most important properties to know, as it has a great impact on the effects and fate of aerosol particles in the atmosphere, or inside our respiratory system. The hygroscopicity of aerosol particles, or their ability to absorb water, determines the size of the particles in different relative humidity (RH) conditions. Dry water-soluble salt particles can double their size in diameter at the RH of 90%, whereas soot particles and fresh organics experience little to no growth. By studying the hygroscopic growth of aerosol particles, we gain important knowledge on the particle size and phase state in varying RH conditions, chemical composition, and mixing state both external and internal. This thesis is focused on measuring the hygroscopic properties of aerosol particles. Most of the hygroscopicity studies contained here were conducted using the volatility-hygroscopicity tandem differential mobility analyzer (VH-TDMA) that we built within our group in University of Helsinki. The main conclusions we arrived at are: 1) The VH-TDMA we built is indeed an accurate and versatile tool for aerosol hygroscopicity and volatility studies. It is capable of determining the external mixing state of aerosol particles (in terms of hygroscopicity and volatility) and a good indirect method for estimating the chemical composition of aerosol particles. 2) The hygroscopicity studies conducted at sub- and supersaturation conditions may have significantly different results when measuring organic aerosols. The hygroscopic growth measured in supersaturation may greatly overestimate the growth in subsaturation, which in turn overestimates the scattering and the cooling effect of aerosols on climate. 3) The lensing effect by refractive material on the surface of soot particles and its absorption enhancement may have been exaggerated in previous studies. Our field measurements showed an average enhancement of 6%, while previous estimates have been as high as 200%. Lastly, one of the key points of this thesis is to promote the use of H-TDMA technique in the field of aerosol science. The technique has been mostly replaced by the use of cloud condensing nuclei counters (CCNC). H-TDMA technique is far more accurate and versa-tile, and, in my opinion, it is easier to measure in subsaturation and predict the outcome in supersaturation, than vice versa. Pienhiukkasia, eli aerosolihiukkasia, on kaikkialla ilmakehässä. Ne vaikuttavat terveyteen kulkeutumalla hengitysilman mukana kehoon, tai ihon ja silmien kautta. Aerosolihiukkaset vaikuttavat myöskin ilmastoon, joko suoraan absorboimalla ja sirottamalla auringon sätilyä, tai epäsuorasti toimimalla pilvien tiivistymisytiminä ja osallistumalla pilvien muodostumiseen. Teollistumisen jälkeen ihmisen toiminta on vaikuttanut ilmastoon lisäämällä merkittävästi aerosolihiukkasten lukumäärää ja kasvihuonekaasuja ilmakehässä. Ihmisten toiminnasta aihetuvien aerosolihiukkasten vaikutus nokihiukkasia lukuunottamatta on pääasiassa viilentävä, mikä osittain kumoaa lisääntyneiden kasvihuonekaasujen aiheuttaman ilmaston lämpenemisen. Aerosolihiukkasten vaikutus ilmastoon on suurin epävarmuustekijä ilmastomalleissa, joten niiden tutkiminen on välttämätöntä tarkempien ilmastoennusteiden laadinnassa. Hiukkaskoko on yksi tärkeimmistä aerosolihiukkasia määrittävistä tekijöistä. Sillä on suuri vaikutus siihen, millasia ilmastovaikutuksia hiukkaset aiheuttavat, tai kuinka ne kulkeutuvat hengityselimistössä. Hiukkasten hygroskooppisuus, eli kuinka paljon hiukkaset sitovat vettä, määrittää hiukkaskoon eri kosteusolosuhteissa. Kuivien suolahiukkasten halkaisija voi kasvaa yli kaksinkertaiseksi 90% ilmankosteudessa, kun taas nokihiukkaset eivät kasva juuri lainkaan. Tutkimalla hiukkasten hygroskooppista kasvua saadaan tärkeää tietoa hiukkasten koosta, olomuodosta, kemiallisesta koostumuksesta ja siitä, millaisia erilaisia hiukkasia aerosolipopulaatio sisältää. Tämä väitöskirja keskittyy hiukkasten hygroskooppisten ominaisuuksien mittaamiseen. Suurin osa väitöskirjan sisältämästä hygroskooppisuustutkimuksesta on tehty käyttäen apuna differentiaalista tandem-liikkuvuusanalysaattoria, jolla mitataan hiukkasten hygroskooppisuutta ja haihtuvuutta (Volatility-Hygroscopicity Tandem Differential Mobility Analyzer, VH-TDMA). Kyseinen mittalaite on rakennettu mittausryhmässämme Helsingin Yliopistolla. Väitöskirjassa päädyttiin seuraaviin johtopäätöksiin: 1) VH-TDMA on tarkka ja monipuolinen mittalaite hiukkasten hygroskooppisuuden ja haihtuvuuden tutkimisessa. 2) Hygroskooppisuustutkimukset voivat johtaa eri tuloksiin riippuen siitä, suoritetaanko mittaukset veden suhteen ylikyllästystilassa, vai ei. Orgaanisten hiukkasten ylikyllästystilassa tehdyt mittaukset saattavat yliarvioida hiukkaskokoa, kun ilmankosteus on alle 100%. Tämä puolestaan yliarvioi hikkasten aiheuttamaa sirontaa ja siten myös niiden ilmastoa viilentävää vaikutusta. 3) Nokihiukkasen pinnalla olevan kirkkaan ja valoa taittavan kerroksen absorptiota tehostava vaikutus on yliarvioitu. Väitöskirjaan kuuluvan kenttätutkimuksen mukaan absorptio tehostuu keskimäärin vain 6%, kun edeltävien tutkimusten mukaan tehostuminen on jopa 200%.

Mesoscale convective systems (MCSs) are common in Finland and nearby regions. These conglomerates of cumulonimbus clouds have a diameter in excess of 100 km and lifetime of at least four hours. About 200 MCSs are detected every year out of which roughly 80 are classified as intense MCSs (maximum radar reflectivity exceeding 50 dBZ for two consecutive hours). MCSs occur most frequently during the afternoon hours in July and August, whereas in the wintertime, they are very few in number. Also the most extreme forms of MCSs such as derechos occur in Finland but only infrequently. The average duration of the MCSs is 10.8 hours in Finland and the most common direction of movement is toward the northeast. In the light of earlier MCS research a local peculiarity is the limited population of MCSs which has a motion component towards the west. The synoptic-scale weather pattern affects the MCS motion direction. An area of low pressure and upper-level trough are located west of Finland during many MCS situations which leads to the onset of southern air flow and the increase of low-tropospheric temperature and humidity. Based on the case studies in this thesis, the area of low pressure occasionally travels to the southwest of Finland enabling southeasterly air flow and further, the MCS motion component towards the west. During the thunderstorms days with sub-MCS deep moist convection, a northwesterly air flow and a ridge of high pressure west of Finland are frequently observed. As opposed to many earlier MCS studies, mid-level lapse rate does not distinguish between the MCS and sub-MCS environments in Finland. Instead, convective available potential energy (CAPE), low-tropospheric water vapour mixing ratio and deep-layer mean wind are able to distinguish between the aforementioned environments. Moreover, mean wind parameters are among the best discriminators between the days with significant and insignificant wind damage. Unlike in many earlier investigations, no evidence is found that cases with dry low- or mid-troposphere air would be more prone to the occurrence of significant convective winds than cases with moister environments. These results and the case studies propose that in the presence of low instability dry air dampens deep moist convection and convective downdrafts. However, in the presence of high instability the effect of dry air may be reverse, as the derecho case of 5 July 2002 (Unto) suggests. Mesomittakaavan konvektiiviset järjestelmät (mesoscale convective system., MCS) ovat yleisiä Suomessa ja Suomen lähialueilla. Läpimitaltaan yli 100 km kokoisia ja vähintään neljä tuntia kestäviä kuuropilvien yhteenliittymiä esiintyy vuosittain noin 200 kappaletta. Myös voimakkaita MCS:iä, joissa korkein mitattu tutkaheijastavuustekijä ylittää vähintään kahden tunnin ajan 50 dBz, havaitaan noin 80 joka vuosi. MCS:t ovat yleisimpiä iltapäivisin keski- ja loppukesällä, mutta melko vähälukuisia talvella. Myös MCS:ien äärimuotoja, kuten syöksyvirtausparvia (derecho) esiintyy Suomessa, mutta hyvin harvoin. Konvektiivisten järjestelmien keskimääräinen vaikutusaika Suomessa on 10,8 tuntia ja yleisin liikesuunta kohti koillista. Aiempien tutkimusten valossa harvinaisuuksiksi voidaan lukea MCS:t, joilla on liikesuuntakomponenttia kohti länttä. Liikesuuntaan vaikuttavan synoptisen mittakaavan säätilanne on MCS:ien yhteydessä yleensä sellainen, että matalapaineen alue ja yläsola ovat Suomen länsipuolella. Tällöin troposfäärin ilmavirtaukset kääntyvät kohti etelää, mistä seuraa alatroposfäärin lämpötilojen ja kosteuden nousu. Tehtyjen tapaustutkimusten perusteella voidaan todeta, että toisinaan matalapaineen alue siirtyy Suomen lounaispuolelle mahdollistaen kaakkoisen ilmavirtauksen ja MCS:ien läntisen liikekomponentin. Ukkostilanteissa, joissa kuuropilvien yhteenliittymät jäävät MCS-kokoluokkaa pienemmiksi (ali-MCS), on vallalla luoteinen ilmavirtaus sekä korkeapaineen selänne Suomen länsipuolella. Monesta aiemmasta tutkimuksesta poiketen keskitroposfäärin lämpötilavähete ei toimi luotettavana erottelijana MCS- ympäristön ali-MCS-ympäristöjen välillä Suomessa. Konvektion käytettävissä oleva potentiaalienergia (CAPE), alatroposfäärin vesihöyryn sekoitussuhde ja paksun ilmakerroksen keskimääräinen tuuli kykenevät erottelemaan edellä mainitut ympäristöt toisistaan. Keskituuli on myös yksi parhaista erottelijoista merkittäviä tuulivahinkoja aiheuttaneiden ja muiden tilanteiden välillä. Poiketen useista aiemmista tutkimuksista, kuiva ala- tai keskitroposfäärin ilma ei näytä edistävän Suomessa voimakkaiden konvektiivisten tuulien esiintymistä. Saadut tulokset ja tapaustutkimukset viittaavat siihen, että vähäisen instabiilisuuden vallitessa kuiva ilma heikentää syvää konvektiota ja samalla myös konvektiopilvien laskuvirtauksia. Suuren instabiilisuuden vallitessa kuiva ilma saattaa kuitenkin voimistaa laskuvirtauksia, mihin esimerkiksi Unto-rajuilman 5.7.2002 tilanne alustavasti viittaa.

Vast amount of volatile organic compounds (VOCs) are emitted into the atmosphere from various natural and manmade sources. VOCs have an important role in the atmospheric chemistry. They participate in ozone production in the planetary boundary layer and affect the oxidation capacity of the atmosphere. VOCs also contribute to the formation and growth processes of atmospheric aerosol particles, which, once large enough, can act as a cloud condensation nuclei (CCN) and influence the climate by altering the properties of clouds. Globally, VOC emissions from forest vegetation are dominating over the other sources. The circumpolar boreal forests cover more than 35% of the Earth s total forested area, making it one of the biggest biomes on planet. This thesis focuses on the biogenic VOCs in the boreal forests with regard to their shoot scale emissions to their role in the atmosphere. First, the VOC emissions of two different Larix species, L. cajanderi and L. sibirica, were measured and reported quantitatively for the first time. Larix species are the predominant trees in large parts of the Siberian forests, where the climate is too harsh for other tree species to grow. The emissions of both examined Larix species were dominated by monoterpenes similarly to other tree species with comparable emission potentials. Second, a protocol for proton transfer reaction mass spectrometer (PTR-MS) was developed for calibration and data processing of long-term and stand-alone VOC measurements. The reliability of this protocol was tested by comparing simultaneous VOC measurements of two PTR-MS and two gas chromatograph mass spectrometers (GC-MS). The detection of five compounds was analyzed in depth and strengths and weaknesses of the measurements were highlighted. Third, the increase in biogenic VOC and CCN concentrations was investigated in connection with the global warming. This was done by analyzing long-term data of concentrations and compositions of aerosol particles and their biogenic precursor VOCs in different environments. A negative aerosol-climate feedback, driven by the increase of BVOC emissions due to climate warming, was hypothesized and found. Maapallon ilmakehään haihtuu huomattava määrä erilaisia haihtuvia orgaanisia yhdisteitä (VOC, volatile organic compound) luonnollisista lähteistä ja ihmisen toiminnan seurauksena. VOC-yhdisteillä on merkittävä rooli ilmakehän kemiassa, sillä ne osallistuvat otsonin tuotantoon rajakerroksessa ja vaikuttavat ilmakehän hapetuskykyyn. Lisäksi VOC-yhdisteet osallistuvat ilmakehän aerosolihiukkasten muodostus- ja kasvuprosesseihin. Hiukkasten kasvaessa riittävän suuriksi, ne voivat toimia tiivistymisytiminä (CCN, cloud condensation nucleai), joiden ympärille tiivistyvä vesihöyry muodostaa pilviä. Tiivistymisytimien lukumäärä vaikuttaa pilvien ominaisuuksiin ja sitä kautta maapallon ilmastoon. Maailmanlaajuisesti tarkasteltuna suurin VOC-yhdisteiden lähde on metsien kasvillisuus, erityisesti puut. Boreaaliset havumetsät kattavat yli 35 % maapallon kokonaismetsäalasta. Tässä väitöskirjatyössä tutkittiin haihtuvien orgaanisten yhdisteiden merkitystä boreaalisella kasvillisuusvyöhykkeellä, alkaen yksittäisten puiden VOC-emissioista päätyen VOC-yhdisteiden rooliin ilmaston kannalta. Kaksi ensimmäistä osajulkaisua keskittyvät kahden eri lehtikuusilajin (Larix cajanderi ja Larix sibirica) VOC-päästöjen mittauksiin. Lehtikuusten VOC-päästöjä ei ole aiemmin mitattu kvantitatiivisesti, vaikka lehtikuuset ovat vallitseva puulaji suuressa osassa Siperian havumetsävyöhykkeellä jossa ilmasto on liian ankara muille puulajeille. Samoin kuin muiden aiemmin mitattujen havupuiden, myös lehtikuusten päästöt olivat suurimmaksi osaksi monoterpeenejä. Lehtikuusille lasketut monoterpeenien emissiopotentiaalit olivat samaa suuruusluokkaa muiden havupuiden emissiopotentiaalien kanssa. Kolmas osajulkaisu esittelee mittausprotokollan, joka kehitettiin protoninvaihtoreaktio-massaspektrometriä (PTR-MS) varten. Protokollaan sisältyvä laitteen säännöllinen kalibrointi sekä mittaustulosten konsistentti analysointi mahdollistavat jatkuvatoimiset ja pitkäkestoiset kenttämittaukset. Kehitetyn mittausprotokollan luotettavuutta testattiin neljännessä osajulkaisussa vertaamalla samaan aikaan kahdella PTR-MS:llä ja kahdella kaasukromatografi-massaspektrometrillä (GC-MS) tehtyjä kenttämittauksia. Vertailumittauksista analysoitiin perusteellisesti viiden eri yhdisteen tulokset. Eri mittalaitteiden tulosten havaittiin korreloivan melko. Joidenkin yhdisteiden tulokset korreloivat heikommin kalibrointiin liittyvien haasteiden vuoksi. Viidennessä osajulkaisussa esitettiin hypoteesi, jonka mukaan ilmaston lämpenemiseen liittyvä kasvillisuuden VOC-emissioiden kasvu ja siitä johtuva tiivistymisydinten lukumääräpitoisuuden kasvu aiheuttavat negatiivisen ilmastollisen takaisinkytkennän, eli ilmastoa viilentävän takaisinkytkennän. Hypoteesin paikkansa pitävyyttä tutkittiin analysoimalla pitkän aikavälin mittaustuloksia usealta eri mittausasemalta. Analysoidun aineiston perusteella negatiivinen takaisinkytkentä voitiin todentaa.

Volatile organic compounds (VOCs) are known to be key players in the atmospheric processes. They are emitted both from natural and non-biogenic sources. Although the biogenic sources are generally dominant compared with the anthropogenic sources in some circumstances the anthropogenic emissions can dominate e.g. in densely populated areas or during pollution plumes. VOCs are ambient trace gases including a vast group of compounds. Some of the VOCs are very reactive, participating in atmospheric transformation processes e.g. secondary organic aerosol formation and growth. Some VOCs are also known to be harmful air pollutants for humans. Thus VOCs can have direct effects on air quality and secondary effects on climate. In this thesis, the aim was to define sources of VOCs, determine influence of transport and transformation of trace gases and aerosols. VOCs were measured mainly by a real time proton transfer reaction mass spectrometer. In addition, gas and liquid chromatography were used. The measurements were conducted at the rural SMEAR II and the urban background SMEAR III sites. Concentrations of VOCs were observed to have inter-annual, seasonal and diurnal variations due to meteorological factors, photochemistry and different sources. The anthropogenic influence was dominant in winter at both sites, while the biogenic influence with enhanced photochemical reactions increased in spring. The mixing and dilution effect also increased in spring and it led to decreased levels of volume mixing ratios (VMRs) in daytime especially in short-lived compounds. The VMRs of aromatic compounds were lower in spring than in winter due to lesser sources and enhanced photochemistry at both sites. At the urban background site there were more local sources than rural site and thus more variation of the diurnal patterns; higher VMRs of VOCs were observed. At both sites long-range transport was found to be an important source for long-lived VOCs. The source areas of long-lived VOCs were studied with trajectory analysis. Eastern Europe including West Russia was found to be major source area for all studied VOCs. In addition, some of them had specific source areas of their own related e.g. to their use in the solvent industry. During measurements there were two different forest fire episodes in Eastern Europe and a one-day prescribed biomass burning experiment. VMRs of VOCs related to burning were observed to increase during these pollution plumes. Atmospheric oxidation of BVOCs (biogenic VOCs) revealed that monoterpenes and their oxidation products by ozone were limiting factors for nucleation particle growth. Study of total OH reactivity showed that there are a number of unmeasured biogenic compounds which may have effects on the local atmospheric chemical processes. Keywords: variations of VOC concentrations, source analysis, long-range transport, forest fires, atmospheric chemistry Haihtuvat orgaaniset yhdisteet (volatile organic compounds, VOC) ovat avainrooleissa ilmakehän prosessissa kuten hiukkasten ja otsonin muodostumisreaktioissa. Näitä yhdisteitä vapautuu sekä luonnollisista lähteistä että ihmisen toiminnasta. Vaikka yleensä suurin osa haihtuvista yhdisteistä on peräisin luonnollisista lähteistä, voivat ihmistoiminnasta aiheutuvat lähteet hallita päästöjä esim. tiheästi asutuilla alueilla tai metsäpaloperäisten saastesavujen kaukokulkeutumisen vuoksi. Haihtuvat orgaaniset yhdisteet ovat monikirjoinen ryhmä. Osa näistä yhdisteistä on hyvin reaktiivisia ja ne osallistuvat aerosolihiukkasten muodostumiseen ja kasvuun. Jotkut haihtuvat yhdisteet, kuten bentseeni, ovat terveydelle haitallisia. Haihtuvilla yhdisteillä voi olla siten suoria vaikutuksia ilmanlaatuun ja epäsuoria vaikutuksia ilmastoon. Työn tarkoituksena oli selvittää haihtuvien orgaanisten yhdisteiden pitoisuuksiin vaikuttavia lähdeitä sekä tutkia niiden hapetustuotteiden osallistumista hiukkasten kasvuun ja ilmakehän OH radikaalin hapetuskykyä. VOC-yhdisteitä mitattiin jatkuvatoimisesti protonin-vaihtoreaktio-massaspektrometrillä ja täydentävinä menetelminä käytettiin kaasu-ja nestekromatografiaa. Mittaukset tehtiin haja-asutusalueella sijaitsevalla SMEAR II asemalla ja SMEAR III kaupunki tausta-asemalla. Pitoisuuksilla havaittiin olevan vuosittaisia, vuodenaikaisia ja päivän sisäistä vaihtelua. Vaihtelua aiheuttivat meteorologiset tekijät, valokemia and erilaiset päästöt. Ihmistoiminnan vaikutuksen havaittiin vallitsevan pitoisuusvaihtelua talvella molemmilla mittausasemilla, ja vastaavasti luonnollisten lähteiden vaikutus voimistui keväällä. Sekoittuminen ja pitoisuuksien laimennusvaikutus voimistui keväällä, mikä madalsi päiväaikaisia pitoisuuksia lyhytikäisillä haihtuvilla yhdisteillä. Aromaattisten yhdisteiden pitoisuudet olivat matalampia keväällä molemmilla asemilla voimistuneiden valokemiallisten hajoamisreaktioiden ja vähäisempien päästöjen vuoksi. Yleisesti haihtuvien yhdisteiden pitoisuudet olivat korkeampia ja niiden vuorokausikäytöksessä oli enemmän vaihtelua kaupunkitausta-asemalla kuin haja-asutusalueella. Kaukokulkeuman havaittiin olevan tärkeä lähde pitkäikäisille haihtuville yhdisteille molemmilla asemilla. Suurin lähdealue pitkäikäisille haihtuville yhdisteille oli Itä-Eurooppa mukaan lukien Länsi-Venäjä. Lisäksi joillakin näistä yhdisteistä oli erityisiä lähdealueita liittyen niiden käyttöön esim. teollisuudessa. Mittausjakson aikana Itä-Euroopassa oli kaksi erillistä metsäpalojaksoa ja yksi suunniteltu koepoltto SMEAR II asemalla, joiden yhteydessä haihtuvien yhdisteiden pitoisuudet kohosivat. Ilmakehän kemiaa tutkittiin reaktiivisilla lyhytikäisillä haihtuvilla yhdisteillä: monoterpeeneillä, joiden havaittiin yhdessä otsonin kanssa muodostaminen hapetustuotteiden kanssa olevan yksi hiukkasten kasvua rajoittava tekijä. Ilmakehän OH radikaalin hapetuskykyä tutkittaessa havaittiin, että, kattavillakin mittauksilla havaitaan vain alle puolet reagoivista yhdisteistä. Puuttuvien yhdisteiden arvellaan vapautuvan metsistä ja näillä todennäköisesti biogeenisillä yhdisteillä voi olla vaikutusta ilmakehän kemiallisiin prosesseihin. Avainsanat: haihtuvien orgaanisten yhdisteiden pitoisuusvaihtelut, lähdeanalyysi, kaukokulkeuma, metsäpalot, ilmakemia

New particle formation is an important process in the atmosphere. As ions are constantly produced in the atmosphere, the behaviour and role of charged particles in atmospheric processes needs to be understood. In order to gain insight on the role of charge in atmospheric new particle formation, the electron structure of the molecules taking part in this process needs to be taken into account using quantum chemical methods. Quantum chemical density functional theory was employed in an effort to reproduce an experimentally observed sign preference. While computational results on molecular structures agreed well with results obtained by other groups, the computationally obtained sign preference was opposite to the experimentally observed. Possible reasons for this discrepancy were found in both computational results and experiments. Simulations of clusters containing water, pyridine, ammonia and a proton were performed using density functional theory. The clusters were found to form a core consisting of ammonium ion and water with the pyridine molecule bonding to the ammonium ion. However, the solvation of the ammonium ion was observed to affect the possibility of proton transfer. Calculations of proton affinities and gas phase basicities of several compounds, which can be considered as candidates to form atmospheric ions in the boreal forest, were performed. The generally small differences between the calculated gas phase basicites and proton affinities implied only small entropy changes in the protonation reaction. Comparison with experiments resulted in the conclusion that the largest experimentally observed peaks of atmospheric ions most likely corresponded to pyridine and substituted pyridines. Furthermore, a combination of low proton affinity and high observed cation concentration was concluded to imply a high concentration of neutral parent molecules in the atmosphere. A combination of quantum chemistry and a code for modelling cluster dynamics was employed to study the use of protonated acetone monomers and dimers as the ionization reagent in a chemical ionization atmospheric pressure interface time-of-flight mass spectrometer (CI-APi-TOF). The results showed that the ionization reagents successfully charged dimethylamine monomers. However, there were discrepancies between the simulated and measured cluster distributions. Possible reasons for this discrepancy were found in both measurements and the modelling parameters. Pienhiukkasten muodostuminen on tärkeä ilmakehän prosessi, jonka ensiaskeleet otetaan molekyylitasolla. Molekyylien sähköisen varaustilan roolin selvittäminen tässä - ja muissa ilmakehän prosesseissa - on tärkeää, sillä sähköisesti varattuja molekyylejä eli ioneja syntyy ilmakehässä jatkuvasti. Jotta saataisiin tietoa varauksen roolista ilmakehässä tapahtuvassa pienhiukkasten muodostumisessa, täytyy tähän prosessiin osallistuvien molekyylien elektronirakenne ottaa huomioon. Tämä pystytään tekemään niin kutsuttujen kvanttikemiallisten menetelmien avulla. Tutkimusartikkeleissamme on tutkittu neljää, jossain määrin toisistaan erillistä sähköiseen varaukseen ja sen rooliin liittyvää tilannetta. Ensimmäinen artikkeli käsittelee varauspreferenssiä, jossa varauksen etumerkki vaikuttaa hiukkasmuodostukseen, vaikka varauksen suuruus on sama . Toisessa artikkelissa tutkittiin protonin käyttäytymistä pyridiinimolekyylin, ammoniakkimolekyylin, protonin ja maksimissaan neljän vesimolekyylin muodostamissa molekyyliryppäissä. Kolmannessa artikkelissa laskettiin kvanttikemiallisilla menetelmillä protoniaffiniteetteja ja emäksisyyksiä kaasufaasissa useille molekyyleille, joiden positiivisesti varattuja ioneja pidettiin mahdollisina kandidaatteina havumetsäalueella kokeellisesti havaituiksi positiivisesti varatuiksi ilmakehän ioneiksi. Näissä tutkimuksissa käytettiin hyväksi useampia kvanttikemiallisia menetelmiä. Neljännessä artikkelissa vuorostaan tutkittiin protonoidun asetonimonomeerin ja dimeerin käyttöä ionisaatioreaktanttina kemiallista varausta hyödyntävässä CI-APi-TOF massaspektrometrissä. Tässä tutkimuksessa kvanttikemiallisten menetelmien lisäksi käytettiin myös molekyyliryppäiden dynamiikan mallintamiseen tarkoitettua ACDC-koodia. Johtopääksenä näiden tutkimusten tuloksista voidaan sanoa, että varauksella on monimutkainen rooli molekyylien välisissä vuorovaikutuksissa ja sen käyttäytyminen riippuu tarkastellusta systeemistä. Protoniaffiniteetit voivat olla hyödyksi tunnistettaessa ilmakehän ioneja tai arvioitaessa niiden sähköisesti neutraalien vastineiden suhteellisia määriä ilmakehässä. Protoniaffiniteetteja voidaan niin ikään hyödyntää valittaessa kemiallisessa ionisaatiossa käytettäviä ionisaatioreaktantteja. Vaikka protoniaffiniteeteille voidaankin saada tarkat arvot kvanttikemiallisia menetelmiä käyttäen, ei niitä tulisi pitää kuin kvalitatiivisina indikaattoreina. Niiden ei siis voida olettaa kuvaavan tarkasti tapahtuvia kemiallisia reaktioita. Tämä on erityisen totta silloin kun tarkasteltu systeemi on isompi kuin kaksi molekyyliä ja yksi protoni. Käytännössä jokainen yksittäinen tilanne tulee mallintaa erikseen, jotta saadaan tarkkaa tietoa protonin käyttäytymisestä. Tämä pätee myös varauspreferenssin mallintamiseen. Lisäksi vaikka kvanttikemiallisia menetelmiä ja molekyyliryppäiden dynamiikka mallintavia koodeja käyttämällä voidaan nykyään tutkia mittalaitteiden sisällä tapahtuvia prosesseja, tutkimuksissa havaitut eroavaisuudet kokeellisten ja mallinnettujen tulosten välillä paljastavat, että tutkittavaa on vielä paljon ennen kuin näitä prosesseja ymmärretään täysin. Havaitut epäkohdat voivat kuitenkin tässä ja muissa tapauksissa auttaa esittämään oikeita kysymyksiä ja siten kohdentamaan tutkimusta tulevaisuudessa.

Atmospheric aerosol particles affect public health, environment, weather and climate in various ways, and therefore the importance on obtaining information about their spatial and temporal variation is evident. Remote sensing measurements have particular capability to provide broad horizontal and/or vertical view on the ambient aerosol field from local to global scales. They also can provide observations over remote areas where carrying out in situ measurements is not possible. The aim of this Thesis, is to explore both ground-based and spaceborne remote sensing measurement techniques for monitoring aerosol particles, and their applications on air quality as well as climate studies. In the first part of this Thesis the potential of a ground-based ceilometer-type lidar to be used as an aerosol measurement device is investigated. Ceilometers are originally designed for observing cloud heights, and at the time of the study they were not commonly used to monitor aerosols. The results obtained in this study indicate that the absolute accuracy of a ceilometer-type lidar is sufficient for quantitative aerosol measurements in some applications. The first study using an improved version of the AATSR (Advanced Along-Track Scanning Radiometer) satellite algorithm shows that aerosol optical depth (AOD) can be retrieved with sufficient accuracy over Eastern China, where the aerosol conditions are highly variable and therefore challenging from the satellite remote sensing point of view. In addition, the improved version of the algorithm provides also valuable information about the fine mode particle contribution to the total AOD. The satellite based AOD data is also used to evaluate the performance of a coupled climate-aerosol model. The comparison of ECHAM5-HAM model and satellite-based AOD (from MODerate Imaging Spectroradiometer) showed that, with few exceptions, the model reproduced relatively well the spatiotemporal variation of AOD over India and China. In this Thesis it is also shown that satellite data can be used to derive such climatically relevant quantities that are not directly available in common retrieval products (such as e.g. AOD). By combining coincident observations from two different satellite instruments, an observation-based estimate of the clear-sky shortwave aerosol direct radiative effect ADRE (at the top of the atmosphere) can be established. Results of the case study over Eastern China show that, overall, the satellite-based estimates of ADRE, aerosol-free fluxes, and their spatial variation are in agreement with model-based values. Ilmakehässä olevat aerosolihiukkaset vaikuttavat ihmisten terveyteen, ympäristöön, säähän ja ilmastoon monin eri tavoin. Tästä syystä aerosolihiukkaspitoisuuksien alueellisesta ja ajallisesta vaihtelusta on tärkeä saada monipuolista havaintotietoa. Kaukokartoituksella tarkoitetaan mittausta jossa kohdetta havainnoidaan mittalaitteella välimatkan päästä. Kaukokartoitusmittausten etuna on laaja alueellinen ja/tai pystysuuntainen kattavuus. Kaukokartoitusmittauksia käyttäen voidaan havainnoida myös ilmakehän aerosolihiukkasia ja saada maailmanlaajuisesti tietoa niiden pitoisuuksista sekä pystysuuntaisesta jakaumasta, myös sellaisilta alueilta joissa havaintojen tekeminen paikan päällä olisi mahdotonta. Tämän työn tavoitteena oli tutkia sekä avaruudesta että maanpinnalta tehtäviä aerosolien kaukokartoitusmittauksia sekä niiden soveltamista ilmanlaatu- ja ilmastotutkimuksessa. Työn ensimmäisessä osassa tutkittiin alun perin pilvenkorkeuden mittaamiseen tarkoitetun ceilometrin soveltuvuutta aerosolipitoisuuksien havainnointiin maanpinnalla. Tulokset osoittivat että tietyissä sovelluksissa ceilometristä voidaan saada kvantitatiivista tietoa aerosoleista. Ensimmäinen tutkimus jossa käytettiin parannettua versiota Advanced Along Track Scanning Radiometer-satelliitti-instrumentin aerosoli-algoritmista osoitti että kyseisellä instrumentilla voidaan saada luotettavaa tietoa Kiinan aerosolihiukkasten alueellisesta jakaumasta sekä pitoisuuksien vuodenaikaisvaihtelusta. Satelliittikaukokartoituksen näkökulmasta Aasia on yleisesti haastava tutkimusalue koska siellä sekä aerosolihiukkasten pitoisuudet että niiden koostumus voivat vaihdella alueellisesti paljon. Tässä työssä näytettiin myös että yhdistelemällä samanaikaista tietoa eri satelliitti-instrumenteista voidaan saada havaintoihin perustuvaa tietoa sellaisista ilmastonmuutoksen kannalta tärkeistä parametreista, jotka yleensä perustuvat mallilaskelmiin. Tulokset osoittivat että Kiinassa aerosolihiukkasten suora säteilyvaikutus on keskimäärin ilmastoa viilentävä ja että kaukokartoitushavaintoihin perustuva arvio on yhtenevä ilmastomalleista saatujen tulosten kanssa. Satelliiteista saatavia aerosolihavaintoja voidaan käyttää myös arvioimaan ilmastomallien toimivuutta. Tässä työssä yhdistetyn ilmasto-aerosolimallin (ECHAM5-HAM) antamia tuloksia aerosolin optiselle paksuudelle verrattiin satelliittihavaintoihin Intiassa ja Kiinassa. Tulokset osoittivat että ECHAM5-HAM- malli pystyi tuottamaan verrattaen hyvin satelliitista havaitun aerosolihiukkasten alueellisen vuodenaikaisvaihtelun.

The Antarctic region plays an important role in the global climate system, and it contributes to the future of global climate through changes in regional factors, such as sea ice, atmospheric circulation patterns and moisture distribution. The aim of this thesis is to improve the understanding of the influence of the Earth surface on the marine and coastal Antarctic atmosphere. The thesis outlines the characteristics of typical phenomena of the Antarctic environment both near the surface and higher in the atmosphere, and describes the challenges related to numerical modelling in the region. The work is based on combined use of several observational data sets and regional numerical modelling. Marine atmosphere and its reprensentation in regional modelling was studied based on observational data collected on two research projects called 'Short Timescale Motion of Pancake Ice', and 'Ice Station Polarstern'. The coastal atmosphere was studied based on data from the Movable Atmospheric Radar for Antarctica from Queen Maud Land and the Integrated Global Radiosonde Archive from 11 coastal stations. Model simulations were made using two regional-scale atmospheric models: the Fifth-Generation Pennsylvania State University/National Center for Atmospheric Research Mesoscale Model (MM5) and the Weather Research and Forecasting (WRF) model. The boundary layer over the marine Antarctic was found to be strongly governed by the presence or absence of sea ice. The major challenges related to the modelling of the atmosphere over Antarctic sea ice were associated with clouds, boundary layer processes and sea ice and snow description. The model sensitivity to different physical parameterisation schemes was most profound in the lowest parts of the atmosphere. The results confirm that numerical simulations reproduce relatively accurately the basic meteorological surface variables, such as temperature, humidity, air pressure, wind speed and wind direction, over ice-covered ocean, but the turbulent and radiative fluxes that affect those variables were not that well depicted. To minimise the modelling errors, the sea ice conditions should be updated frequently with advanced description of ice and snow processes. The modelling benefits also from advanced cloud schemes with prediction of the vertical distribution of cloud water and ice content. The vertical structure of the atmosphere over the coastal Antarctic was found to be featured by internal gravity waves and temperature and humidity inversions. Gravity waves generated by a small mountain peak emerging above the ice sheet were found to reach the lower stratosphere. This implies that even small mountains can generate strong gravity waves, and it is possible to simulate them when applying high horizontal resolution in the model. Humidity inversions were found to be, nearly all the time, present on multiple levels in the coastal Antarctic atmosphere. The presented statistics for humidity inversions can be used as a baseline for further studies addressing moisture changes in the Antarctic atmosphere. Antarktiksella on tärkeä rooli maapallon ilmastosysteemissä. Se vaikuttaa merkittävästi maapallon ilmaston tulevaisuuteen paikallisten tekijöiden, kuten merijään, ilmakehän virtausrakenteiden ja kosteusjaukauman muutosten kautta. Tämän väitöskirjatyön tavoitteena on lisätä ymmärrystä maapallon pinnan vaikutuksesta ilmakehään Antarktiksen meri- ja rannikkoalueilla. Väitöskirja selvittää alueelle tyypillisten ilmiöiden ominaisuuksia pinnan lähellä sekä ylempänä ilmakehässä, ja määrittää alueen numeeriseen mallinnukseen liittyviä haasteita. Työ perustuu useiden havaintoaineistojen hyödyntämiseen ja alueelliseen numeeriseen mallinnukseen. Merialueen ilmakehää ja sen kuvausta alueellisessa mallinnuksessa tutkittiin kahden tutkimusprojektin keräämän havaintoaineiston avulla. Rannikkoalueiden ilmakehän tutkimus perustui tutkahavaintoihin Kuningatar Maudin Maalta ja radioluotauksiin 11 rannikkoasemalta. Mallisimulaatiot tehtiin käyttäen kahta alueellista ilmakehämallia. Ilmakehän rajakerrosta Antarktiksen merialueella määrittää ensisijaisesti se, onko alueella merijäätä vai ei. Suurimmat haasteet merijään yläpuolisen ilman mallittamiseen liittyivät pilviin, rajakerrosprosesseihin ja merijään ja lumen kuvaukseen. Mallin herkkyys eri fysikaalisille parametrisointimenetelmille oli selkein ilmakehän alimmissa osissa. Tulokset osoittavat, että numeerinen mallinnus voi merijään peittämällä merellä kuvata suhteellisen tarkasti meteorologisia perussuureita kuten lämpötilaa, kosteutta, ilmanpainetta, tuulen nopeutta ja tuulen suuntaa, mutta turbulenttiset ja säteilyvuot, jotka noihin suureisiin vaikuttavat, ovat huonommin mallinnettuja. Mallinnusvirheiden pienentämiseksi merijää tulisi syöttää mallisysteemiin riittävän usein sisällyttäen mukaan jään ja lumen prosessit yksityiskohtaisesti kuvattuina. Lisäksi mallinnusta parantavat edistyneet pilvien parametrisointimenetelmät, joissa on mukana pilviveden ja jään pystyjakauman ennustaminen. Ilmakehän pystyrakenteelle Etelämantereen rannikkoalueilla on tyypillistä sisäiset gravitaatioaallot ja lämpötila- ja kosteusinversiot. Pienen jäätikön yläpuolelle nousevan vuorenhuipun kehittämien gravitaatioaaltojen osoitettiin ulottuvan stratosfäärin alaosiin. Tämä viittaa siihen, että myös suhteellisen pienet vuoret voivat synnyttää voimakkaita gravitaatioaaltoja. Mallinnuksella osoitettiin, että aallot on mahdollista simuloida käyttäen tarkkaa horisontaalista resoluutiota. Kosteusinversioiden havaittiin olevan lähes jatkuvasti läsnä useissa eri kerroksissa Etelämantereen rannikkoalueen ilmakehässä. Esitettyjä kosteusinversioiden ilmastotilastoja voidaan käyttää pohjana Antarktiksen ilmakehän kosteuden muutosten jatkotutkimuksille.

In the urban environment, atmospheric aerosols consist mainly of pollutants from anthropogenic sources. The majority of these originate from traffic and other combustion processes. A fraction of these pollutants will penetrate indoors via ventilation. However, indoor air concentrations are usually predominated by indoor sources due to the small amount of dilution air. In modern societies, people spend most of their time indoors. Thus, their exposure is controlled mainly by indoor concentrations from indoor sources. During the last decades, engineering of nanosized structures has created a new field of material science. Some of these materials have been shown to be potentially toxic to human health. The greatest potential for exposure to engineered nanomaterials (ENMs) occurs in the workplace during production and handling of ENMs. In an exposure assessment, both gaseous and particulate matter pollutants need to be considered. The toxicities of the particles usually depend on the source and age. With time, particle morphology and composition changes due to their tendency to undergo coagulation, condensation and evaporation. The PM exposure risk is related to source specific emissions, and thus, in risk assessment one needs to define source specific exposures. This thesis describes methods for source specific risk assessment of airborne particulate matter. It consists of studies related to workers ENM exposures during the synthesis of nanoparticles, packing of agglomerated TiO2 nanoparticles, and handling of nanodiamonds. Background particles were distinguished from the ENM concentrations by using different measurement techniques and indoor aerosol modelings. Risk characterization was performed by using a source specific exposure and calculated dose levels in units of particle number and mass. The exposure risk was estimated by using non-health based occupational exposure limits for ENMs. For the nanosized TiO2, the risk was also assessed from dose-biological responses which had been extrapolated from inhalation studies conducted in mice. The ENM exposure levels were compared with background particle concentrations in order to determine the relevant ENM exposure metrics and exposure scenarios. Sisäilman epäpuhtaudet koostuvat ilmanvaihdon mukana tulevista ulkoilman epäpuhtauksista ja sisätilan lähteistä. Koska sisätilassa on vähän laimennosilmaa, niin sisätilan lähteet yleensä määräävät sisätilan pitoisuustasot. Koska modernissa yhteiskunnassa ihmiset viettävät valtaosan ajasta sisätiloissa, niin heidän altistuminen määräytyy suurelta osin sisätilan lähteiden aiheuttamista päästöistä. Viime vuosikymmenien aikana materiaalitekniikka on alkanut hyödyntämään synteettisiä nanohiukkasia (SNH). Jotkut näistä SNH:ta on mahdollisesti myrkyllisiä ihmisille jo pienissä pitoisuuksissa. Altisuminen näille SNH tapahtuu pääosin työpaikoilla tuotannon ja käsittelyn yhteydessä. Koska hiukkasien haitallisuudet vaihtelevat voimakkaasti niiden syntyperän mukaan niin altistuksen ja riskin arviointi tulisi tehdä lähdekohtaisten päästöjen mukaisesti. Tässä väitöskirjassa esitetään eri menetelmiä ilmassa olevien hiukkasten lähdekohtaiseen riskinarviointiin. Menetelmiä sovellettiin työntekijöiden SNH altistuksen arvioinnissa SNH:n tuotannossa, pakkauksessa ja käsittelyssä. Työntekijöiden altistuksesta aiheutunutta riskiä arvioitiin lähdekohtaisesti käyttämällä laskennallisia annoksia sekä annosvastetta, jota oltiin arvioitu altistuskokeilla. Altistuksen arvioinnissa käytettävää mittausmetriikan sopivuutta arvioitiin eri altistustapahtumille ja altistumistasoja verrattiin epävirallisiin altistusraja-arvoihin. Tutkimus tuotti tietoa SNH:n riskinarviointiin, riskimallinnuksiin, raja-arvojen sekä säädöksien määrittämiseen.

Atmospheric aerosol particles have several important effects on the environment and human society. The exact impact of aerosol particles is largely determined by their particle size distributions. However, no single instrument is able to measure the whole range of the particle size distribution. Estimating a particle size distribution from multiple simultaneous measurements remains a challenge in aerosol physical research. Current methods to combine different measurements require assumptions concerning the overlapping measurement ranges and have difficulties in accounting for measurement uncertainties. In this thesis, Extended Kalman Filter (EKF) is presented as a promising method to estimate particle number size distributions from multiple simultaneous measurements. The particle number size distribution estimated by EKF includes information from prior particle number size distributions as propagated by a dynamical model and is based on the reliabilities of the applied information sources. Known physical processes and dynamically evolving error covariances constrain the estimate both over time and particle size. The method was tested with measurements from Differential Mobility Particle Sizer (DMPS), Aerodynamic Particle Sizer (APS) and nephelometer. The particle number concentration was chosen as the state of interest. The initial EKF implementation presented here includes simplifications, yet the results are positive and the estimate successfully incorporated information from the chosen instruments. For particle sizes smaller than 4 micrometers, the estimate fits the available measurements and smooths the particle number size distribution over both time and particle diameter. The estimate has difficulties with particles larger than 4 micrometers due to issues with both measurements and the dynamical model in that particle size range. The EKF implementation appears to reduce the impact of measurement noise on the estimate, but has a delayed reaction to sudden large changes in size distribution. Aerosolit ovat kaasussa leijuvia hiukkasia, jotka koostuvat kiinteistä ja/tai nestemäisistä aineksista. Ilmakehässä olevat aerosolit vaikuttavat ympäristöön ja yhteiskuntaan monilla tärkeillä tavoilla. Aerosolien kokonaisvaikutus riippuu kuitenkin hiukkasten kokoriippuvaisista ominaisuuksista, joita kuvataan aerosolikokojakaumilla. Koska aerosolihiukkasten halkaisijat ovat muutamasta nanometreistä kymmeniin mikrometreihin, ei mikään yksittäinen mittalaite pysty mittamaan aerosolihiukkasia yli koko kokojakauman alueen. Aerosolikokojakaumien arvioiminen useista samanaikaisista mittauksista on ajankohtainen haaste aerosolifysikaalisessa tutkimuksessa, koska niiden matemaattinen yhdistäminen ei ole suoraviivaista ja sisältää monia haasteita. Nykyisin käytetyt menetelmät eri havaintojen yhdistämiseen vaativat päällekkäisten mittausten muokkausta, eivätkä ne huomioi kunnolla mittauksiin liittyviä epävarmuuksia. Tässä väitöksessä esitellään Laajennettu Kalman Filtteri (EKF) lupaavana menetelmänä arvioida aerosolien kokojakaumia lukuisista samanaikaisista mittauksista. Työssä on keskitytty lukumääräpitoisuuden kokojakaumaan. EKF:n arvioima lukumääräkokojakauma hyödyntää myös aikaisempiin kokojakaumiin ja tunnettuihin mikrofysikaalisiin prosesseihin perustuvaa ennustetta. Arvio perustuu eri tietolähteiden luotettavuuksiin. Virheiden väliset riippuvuudet rajaavat ennusteen jatkuvaksi yli sekä ajan että hiukkaskoon. Menetelmää testattiin mittauksilla hyvin erilaisista mittalaitteista, jotka perustuvat sähköiseen liikkuvuuteen, aerodynaamiseen liikkuvuuteen ja valon sirontaan. Väitöksessä esitelty EKF sovellus sisältää lukuisia yksinkertaistuksia, mutta tulokset ovat varsin positiivisia. Kokojakauma-arvio sopi suhteellisen hyvin kaikkiin valittuihin mittauksiin ja silotti kokojakaumaa yli ajan ja halkaisijan. Hiukkaskoot, jotka ovat isompia kuin 4 mikrometriä, aiheuttavat menetelmälle kuitenkin ongelmia johtuen mittauksiin ja dynaamisiin malleihin liittyvistä haasteista tuolla kokoalueella. EKF sovellus vaikuttaa vähentävän mittaushälyn vaikutusta arvioon verrattuna nykyisin käytettyihin matemaattisiin menetelmiin, mutta se reagoi viiveellä suuriin muutoksiin kokojakaumassa.

Interaction between forests and the atmosphere occurs by radiative and turbulent transport. The fluxes of energy and mass between surface and the atmosphere directly influence the properties of the lower atmosphere and in longer time scales the global climate. Boreal forest ecosystems are central in the global climate system, and its responses to human activities, because they are significant sources and sinks of greenhouse gases and of aerosol particles. The aim of the present work was to improve our understanding on the existing interplay between biologically active canopy, microenvironment and turbulent flow and quantify. In specific, the aim was to quantify the contribution of different canopy layers to whole forest fluxes. For this purpose, long-term micrometeorological and ecological measurements made in a Scots pine (Pinus sylvestris) forest at SMEAR II research station in Southern Finland were used. The properties of turbulent flow are strongly modified by the interaction between the canopy elements: momentum is efficiently absorbed in the upper layers of the canopy, mean wind speed and turbulence intensities decrease rapidly towards the forest floor and power spectra is modulated by spectral short-cut . In the relative open forest, diabatic stability above the canopy explained much of the changes in velocity statistics within the canopy except in strongly stable stratification. Large eddies, ranging from tens to hundred meters in size, were responsible for the major fraction of turbulent transport between a forest and the atmosphere. Because of this, the eddy-covariance (EC) method proved to be successful for measuring energy and mass exchange inside a forest canopy with exception of strongly stable conditions. Vertical variations of within canopy microclimate, light attenuation in particular, affect strongly the assimilation and transpiration rates. According to model simulations, assimilation rate decreases with height more rapidly than stomatal conductance (gs) and transpiration and, consequently, the vertical source-sink distributions for carbon dioxide (CO2) and water vapor (H2O) diverge. Upscaling from a shoot scale to canopy scale was found to be sensitive to chosen stomatal control description. The upscaled canopy level CO2 fluxes can vary as much as 15 % and H2O fluxes 30 % even if the gs models are calibrated against same leaf-level dataset. A pine forest has distinct overstory and understory layers, which both contribute significantly to canopy scale fluxes. The forest floor vegetation and soil accounted between 18 and 25 % of evapotranspiration and between 10 and 20 % of sensible heat exchange. Forest floor was also an important deposition surface for aerosol particles; between 10 and 35 % of dry deposition of particles within size range 10 30 nm occurred there. Because of the northern latitudes, seasonal cycle of climatic factors strongly influence the surface fluxes. Besides the seasonal constraints, partitioning of available energy to sensible and latent heat depends, through stomatal control, on the physiological state of the vegetation. In spring, available energy is consumed mainly as sensible heat and latent heat flux peaked about two months later, in July August. On the other hand, annual evapotranspiration remains rather stable over range of environmental conditions and thus any increase of accumulated radiation affects primarily the sensible heat exchange. Finally, autumn temperature had strong effect on ecosystem respiration but its influence on photosynthetic CO2 uptake was restricted by low radiation levels. Therefore, the projected autumn warming in the coming decades will presumably reduce the positive effects of earlier spring recovery in terms of carbon uptake potential of boreal forests. Maanpinnan ja ilmakehän välinen massan ja energian vaihto vaikuttaa suoraan ilmakehän alimman kerroksen, rajakerroksen, paikallisiin ominaisuuksiin ja pitemmällä aikajänteellä globaaliin ilmastoon. Boreaaliset metsät ovat keskeinen osa ilmastosysteemiä mm. merkittävinä hiilivarastoina ja aerosolihiukkasten lähteinä. Työssä tarkasteltiin latvuston rakenteen vaikutusta turbulenttisen, kaoottisen ja satunnaisen, virtauskentän ominaisuuksiin metsän sisällä sekä mikroilmaston ja latvusprosessien kuten fotosynteesin, kasvien lävitse tapahtuvan haihdunnan (transpiraatio) sekä aerosolihiukkasten deposition välisiä yhteyksiä. Erityisenä tavoitteena oli selvittää miten metsikön eri osat vaikuttavat ja osallistuvat koko metsikön ja ilmakehän välisiin vuorovaikutusprosesseihin. Työssä hyödynnettiin mikrometeorologisia mittauksia Helsingin Yliopiston Hyytiälän (Juupajoki) mittausasemalta (SMEAR II). Energian ja aineiden, kuten kasvihuonekaasujen, kuljetus metsän ja ilmakehän välillä tapahtuu pääasiassa säteilynä sekä turbulenssin ajamana. Turbulenttisen virtauksen ominaisuuksien tunteminen latvuston sisällä onkin tärkeää tutkittaessa ja mallinnettaessa näitä ainevirtoja. Työssä havaittiin virtauksen ominaisuuksien latvuksen sisällä vaihtelevan voimakkaasti pystysuunnassa mutta riippuvan kvalitatiivisesti metsän yllä vallitsevasta kerrostuneisuudesta. Tutkitussa tyypillistä kasvatusmännikköä edustavassa metsässä turbulenssi on suhteellisen voimakasta pois lukien öiset ja talviset tilanteet, jolloin rajakerros on voimakkaan stabiilisti kerrostunut. Voimakkaan sekoittumisen vuoksi pystysuuntaiset pitoisuuserot (CO2, kosteus, lämpötila) ilmassa pysyvät pieninä metsän sisällä. Mikroilmaston ja latvusrakenteen vaikutuksia fotosynteesin ja transpiraation voimakkuuteen latvuksen eri osissa selvitettiin mallintamalla metsikkö yksiulotteisena. Mallitulokset tukevat käsitystä että pystysuuntaiset muutokset fotosynteesinopeudessa ja transpiraation voimakkuudessa aiheutuvat ensisijassa valon pystyjakaumasta latvuston sisällä ja muitten ympäristötekijöiden pystyvaihtelu on vähemmän merkityksellistä. Työssä havaittiin metsikkötason fotosynteesin ja erityisesti transpiraation olevan huomattavan herkkiä erilaisille verso- tai lehtitason ilmarakosäätömallille. Mikrometeorologisten vuonmittausten ja mallitulosten perusteella tyypillisen kasvatusmännikön fotosynteesistä noin 10 % ja haihdunnasta noin 20 25 % on peräisin aluskasvillisuudesta. Vastaavasti noin 10 30 % aerosolihiukkasten kuivadepositiosta tapahtuu latvuston alapuolelle. Pohjoisilla leveysasteilla ympäristötekijöiden vuodenaikaisvaihtelu on voimakasta, mikä luonnollisesti heijastuu myös ekosysteemien toimintaan. Tästä syystä myös energia- ja ainevirtojen suuruudet ja suunta metsän ja ilmakehän välillä vaihtelevat vuodenajoittain. Vastaavasti eri ympäristötekijöiden rooli biologisten ja fysikaalisten prosessien säätelijöinä riippuu vuodenajasta. Ympäristötekijöiden lisäksi havupuiden vuosisyklillä on suuri merkitys latvustoon absorboituvan säteilyenergian jakautumiselle. Keväällä mäntyjen ilmarakosäätö on voimakasta, haihdunta pysyy vähäisenä ja valtaosa energiasta kuluu havaittavan lämmön vuohon pinnasta ilmakehään. Kevään edetessä fotosynteesikoneiston tehokkuus kasvaa ja haihdunta kasvillisuudesta lisääntyy huomattavasti ja loppukesästä latentin ja havaittavan lämmön vuot ovat likimain yhtä suuria. On huomionarvoista että ilmakehän kannalta boreaaliset havumetsät ovat dynaamisia rakenteita ja tulosten perusteella havupuiden vuosisykli ja sen vaikutukset pinnan energiataseeseen tulisi huomioida entistä tarkemmin mm. säänennustus- ja ilmakehämalleissa. Laajemmin työn tulokset ovat hyödynnettävissä lähinnä tarkennettaessa boreaalisten metsien kuvausta ilmakehämallien dynaamisissa kasvillisuusmalleissa sekä metsähydrologisissa malleissa.