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Spectrometers are powerful instruments, especially when used from satellites to detect atmospheric aerosols at a global scale and with high spectral resolution. However, to fully exploit their capabilities and be able to link the optical properties, chemical composition and mass concentration of aerosols, it is essential to have access to the complex refractive indices (CRI) of these particles. The CRI of a natural aerosol source can be retrieved from measurements performed directly from the natural sample or by applying some effective medium approximation using the CRI of the pure compounds present in the particles. But in that case, it is necessary to know the mass fraction of each chemical species and also their CRI. In the literature, CRI databases of numerous compounds exist. But several limitations are encountered because the measurements are carried out over limited wavelength ranges and by reflectance on bulk materials or pressed pellets that do not represent aerosols.This thesis is dedicated to the study of the optical properties of particles collected in the Gobi Desert. The objective is to determine the CRI of the natural sample of Gobi and its main compounds (illite, calcite and quartz). The particles in powder form are resuspended and driven through a continuous flow to an infrared and a UV-visible spectrometers to record extinction spectra and then to particle sizers. The recorded extinction spectra are associated with an inversion algorithm combining different theories as Rayleigh, Continuous Distribution of Ellipsoid (CDE) and Mie. Through the single-subtractive relation of Kramers-Kronig and an optimal estimation method, the optical constants n and k are retrieved and can be implemented in the CRI databases.Finally, comparisons between the Gobi CRI retrieved by our methodology and those calculated by the mixing theories will be presented., Les spectromètres embarqués sur plateforme satellitaire sont capables de détecter les aérosols atmosphériques à l’échelle globale et à haute résolution spectrale. Cependant, pour exploiter pleinement leurs capacités et pouvoir relier les propriétés optiques, la composition chimique et la concentration en masse des aérosols, il est essentiel d’avoir accès aux indices complexes de réfraction (ICR) de ces particules. Les ICR d’un aérosol de source naturelle peuvent être calculés directement à partir de l’échantillon naturel ou bien en appliquant les théories des milieux effectifs utilisant les ICR des composés purs présents dans les particules. Dans ce cas, il est nécessaire de connaître la fraction massique de chaque espèce chimique et leurs ICR. Dans la littérature, des bases de données recensent les ICR de nombreux composés. Cependant la détermination de ces ICR est réalisée sur des plages de longueurs d’onde limitées et par réflectance sur des matériaux massifs ou des pastilles compressées, non représentatifs de particules en suspension, ce qui limite la fiabilité de certains jeux d’indice.Cette thèse se consacre à l’étude des propriétés optiques de particules prélevées dans le désert de Gobi. L’objectif est de déterminer les ICR de l’échantillon naturel de Gobi et de ses principaux composés (illite, calcite et quartz). Les particules sous forme de poudre sont remises en suspension et entrainées au travers d’un flux continu vers des spectromètres infrarouge et UV-visible pour enregistrer les spectres d’extinction puis vers des granulomètres afin d’obtenir leur distribution en taille. Les données expérimentales sont associées à un algorithme d’inversion combinant différentes théories de diffusion optique : Rayleigh, Continuous Distribution of Ellipsoid (CDE) et Mie. Par le biais, de la forme soustraite des relations de Kramers-Kronig et une méthode d’estimation optimale, les constantes optiques n et k sont restitués et pourront améliorer les bases de données d’ICR.Enfin, des comparaisons entre les ICR de Gobi restitués par notre méthodologie et ceux calculés par les théories de mélanges seront présentés.

Une méthodologie numérique innovante de restitution des Indices Complexes de Réfraction (ICR) a été développée à l'Université de Lille. Cette méthode met en place une technique de mesure de spectres d'extinction de particules en suspension et d'un algorithme associant la théorie de Mie, les relations de Kramers-Kronig et une méthode d'estimation optimale. Notre objectif principal est de valider le lien entre les propriétés optiques et la composition chimique. Nos premiers résultats concernent les particules de silice et de carbonate de calcium, puis nous avons poursuivit sur des échantillons naturels de poussières désertiques., An innovative numerical methodology for retrieving the Complex Refractive Index (CRI) has been developed at Lille University based on laboratory measurements of suspended particle extinction spectra and on a new algorithm, which associates the Mie theory, the single subtractive Kramers-Kronig relations and the optimal estimation method. Our main goal is to highlight the link between the optical properties and the chemical composition. This method has been applied to silica test particles and natural samples as volcanic ashes and dust particles.

Metamaterials are materials with exotic characteristics that do not exist in nature. They can be made by a periodic metal structure whose elementary cell is quite small compared to the wavelength at the frequencies of interest. From an electromagnetic point of view, these materials can in particular have a negative permeability at certain frequencies. On the other hand, a low pressure plasma can be modeled as a material with negative permittivity if its electron density exceeds the critical density at a specific frequency. This thesis studies the integration of a negative permeability metamaterial, the Split Ring Resonator (SRR), into a low pressure argon plasma (between 5 and 100 mTorr). The objectives are, on the one hand, to produce a reconfigurable metamaterial based on plasma as a controllable element and, on the other hand, to produce a doubly negative material, also known as a left-hand material, presenting both a permittivity and a negative permeability. The approach was experimentally conducted using a metal cavity where a 13.56 MHz Inductively Coupled Source (ICP) was placed over the cavity (isolated by quartz glass) for ignition and the maintenance of the plasma. Inside this cavity two horn antennas have been fixed for the microwave characterization. A dedicated characterization method, specific to this complex environment, has been developed to electromagnetically characterize the created structure. A Langmuir probe was used to measure the electron density of the generated plasma. Electromagnetic simulations are made using the ANSYS Electronics Desktop(r) tool to help understand the effects of plasma on the SRR metamaterial and its resonance., Les métamatériaux sont des matériaux possédant des caractéristiques exotiques qui n'existent pas dans la nature. Ils peuvent être réalisés par une structure métallique périodique dont la cellule élémentaire est assez petite devant la longueur d'onde aux fréquences d'intérêt. D'un point de vue électromagnétique, ces matériaux peuvent notamment avoir une perméabilité négative à certaines fréquences. D'autre part, un plasma à basse pression peut être modélisé comme un matériau à permittivité négative si sa densité électronique dépasse la densité critique à une fréquence spécifique. Cette thèse étudie l'intégration d'un métamatériau à perméabilité négative, le Split Ring Resonator (SRR), dans un plasma d'argon à basse pression (entre 5 et 100 mTorr). Les objectifs visent d'une part, à la réalisation d'un métamatériau reconfigurable à base du plasma comme élément contrôlable, et d'autre part, à la réalisation d'un matériau doublement négatif, connu aussi sous le nom de matériau main gauche, présentant à la fois une permittivité et une perméabilité négative. La démarche a été menée de manière expérimentale à l'aide d'une cavité métallique où une source à couplage inductive (ICP) à 13.56 MHz a été placée au-dessus de la cavité (isolée par une vitre du quartz) pour l'allumage et l'entretien du plasma. A l'intérieur de cette cavité deux antennes cornets ont été fixées pour la caractérisation microonde. Une méthode de caractérisation dédiée, spécifique à cet environnement complexe, a été développée pour caractériser électromagnétiquement la structure créée. Une sonde de Langmuir a été utilisée pour mesurer la densité électronique du plasma généré. Des simulations électromagnétiques sont faites en utilisant l'outil ANSYS Electronics Desktop(r) pour aider à comprendre les effets du plasma sur le métamatériau SRR et sa résonance.

The photopolymerization process has been optimized for the elaboration of thick epoxy composite materials (> 1 mm) through a cationic mechanism. The study of the photopolymerization kinetics of two epoxy resins (glycidyl ether and cycloaliphatic) has shown that the addition of a silica microsphere reinforcement induced conversion gradient in the material thickness, resulting from a light absorption and/or scattering phenomenon. The light scattering is all the more important as the refractive index gap between filler and matrix is high. However, this conversion heterogeneity has been compensated by a postpolymerization reaction at room temperature. Then, the analysis of the mechanical properties has shown that it was possible to obtain thick composite materials homogeneously crosslinked and whose rigidity was increased by the presence of the filler. In addition, the strategy of equalizing the filler and matrix refractive indices, coupled with the radical induced cationic frontal polymerization (RICFP) opens interesting perspectives for the development of photocomposites several centimeters thick using only a light stimulus.; Le procédé de photopolymérisation a été optimisé en vue de l’élaboration de matériaux composites à matrice époxyde épais (> 1 mm) via un mécanisme cationique. L’étude des cinétiques de photopolymérisation de deux résines époxydes (glycidyl éther et cycloaliphatique) a montré que l’ajout d’un renfort de microsphères de silice induit un gradient de conversion dans l’épaisseur du matériau en raison d’un phénomène d’absorption et/ou de diffusion de la lumière, ce dernier étant d’autant plus important que l’écart d’indice de réfraction entre la charge et la matrice est élevé. Cependant, cette hétérogénéité de conversion a pu être compensée par une réaction de postpolymérisation à température ambiante. Une analyse des propriétés mécaniques a ensuite montré qu’il est possible d’obtenir par photopolymérisation des matériaux composites épais réticulés de façon homogène et dont la rigidité est augmentée par la présence du renfort. Enfin, la stratégie d’égalisation des indices de réfraction de la charge et de la matrice, couplée à une photopolymérisation cationique frontale induite par voie radicalaire (RICFP), ouvre des perspectives intéressantes en vue de l’élaboration de photocomposites de plusieurs centimètres d’épaisseur en appliquant uniquement un stimulus lumineux.

The photopolymerization process has been optimized for the elaboration of thick epoxy composite materials (> 1 mm) through a cationic mechanism. The study of the photopolymerization kinetics of two epoxy resins (glycidyl ether and cycloaliphatic) has shown that the addition of a silica microsphere reinforcement induced conversion gradient in the material thickness, resulting from a light absorption and/or scattering phenomenon. The light scattering is all the more important as the refractive index gap between filler and matrix is high. However, this conversion heterogeneity has been compensated by a postpolymerization reaction at room temperature. Then, the analysis of the mechanical properties has shown that it was possible to obtain thick composite materials homogeneously crosslinked and whose rigidity was increased by the presence of the filler. In addition, the strategy of equalizing the filler and matrix refractive indices, coupled with the radical induced cationic frontal polymerization (RICFP) opens interesting perspectives for the development of photocomposites several centimeters thick using only a light stimulus.; Le procédé de photopolymérisation a été optimisé en vue de l’élaboration de matériaux composites à matrice époxyde épais (> 1 mm) via un mécanisme cationique. L’étude des cinétiques de photopolymérisation de deux résines époxydes (glycidyl éther et cycloaliphatique) a montré que l’ajout d’un renfort de microsphères de silice induit un gradient de conversion dans l’épaisseur du matériau en raison d’un phénomène d’absorption et/ou de diffusion de la lumière, ce dernier étant d’autant plus important que l’écart d’indice de réfraction entre la charge et la matrice est élevé. Cependant, cette hétérogénéité de conversion a pu être compensée par une réaction de postpolymérisation à température ambiante. Une analyse des propriétés mécaniques a ensuite montré qu’il est possible d’obtenir par photopolymérisation des matériaux composites épais réticulés de façon homogène et dont la rigidité est augmentée par la présence du renfort. Enfin, la stratégie d’égalisation des indices de réfraction de la charge et de la matrice, couplée à une photopolymérisation cationique frontale induite par voie radicalaire (RICFP), ouvre des perspectives intéressantes en vue de l’élaboration de photocomposites de plusieurs centimètres d’épaisseur en appliquant uniquement un stimulus lumineux.

International audience; Under thermal loading, the refractive index of a two-coated optical fibre is modified. In the case where optical fibre is used in sensor applications, in particular temperature sensors, the characterization of the refractive index in dependance on temperature becomes essential. In this paper, we propose a new approach to determine the law of variation of the refractive index of a two-coated optical fibre depending on temperature by considering the mechanical aspects. This approach is original in coupling the results given by an analytical thermomechanical model of optical fibre and measurements by Bragg grating on uncoated optical fibre. The characterization law thus implemented is then compared with experimental results obtained by optical proper frequency measurements.; Sous l'effet d'un chargement thermique, l'indice de réfraction d'une fibre optique à deux revêtements est modifié. Dans le cas où la fibre optique est utilisée dans des applications de capteurs, notamment de capteurs de température, la caractérisation de l'indice de réfraction en fonction de la température devient essentielle. Nous proposons dans cet article une nouvelle démarche permettant de déterminer la loi de variation de l'indice de réfraction d'une fibre optique à deux revêtements en fonction de la température en prenant en compte les aspects mécaniques. Cette approche a pour originalité de coupler les résultats donnés par un modèle thermomécanique analytique de fibre optique et des mesures par réseaux de Bragg sur fibre nue, c'est-à-dire une fibre optique sans revêtement. La loi de caractérisation ainsi mise en place est ensuite confrontée à des résultats expérimentaux obtenus par des mesures de fréquences propres optiques.

Anti-reflective (AR) coatings are widely used to improve the transmission of optical systems composed of window, lenses, separating filters,... In this thesis, the spectral ranges targeted are the extended visible [400-1800nm] and the mid infrared [3.7-4.8µm]. Thin film deposition nanostructuring method using oblique angle deposition (oblique angle deposition) PVD technique was chosen because it allows high performance AR to be considered over a wide wavelength range, by an industrial process. The introduction of porosity with the control of deposition angle is used to nanostructure the architecture of each layer and stack; a method for modifying and optimizing the optical properties of the constituent layers for optimal complete design. A mapping of the effective indices accessible by OAD has been identified for the three materials deposited (TiO2, SiO2 and Ge). However optical properties of these nanostructured layers differ greatly from those of dense layers due to the presence of anisotropy, index gradient, diffusion and absorption. Based on advanced microstructural, chemical and optical characterizations (AFM, SEM, TEM, FIB tomography, TEM tomography, EDX, EELS, spectrophotometry and generalized ellipsometry) a more complex analytical optical model coupled with finite element analyses (FDTD) is presented. All the work has enabled OAD to develop simple two-layer anti-reflective coatings that already demonstrate high levels of transmission, superior to existing (interferential) or work in progress (Moth-eyes) AR treatments.; Les traitements antireflets (AR) sont très largement utilisés pour améliorer la transmission de systèmes optiques composés de hublots, lentilles, de lames séparatrices,… Dans cette thèse les gammes spectrales visées sont le visible étendu [400-1800nm] et le moyen infrarouge [3,7-4,8µm]. La méthode de nanostructuration par dépôts de films minces utilisant des techniques PVD en incidence oblique (Oblique Angle Deposition) a été choisie car elle permet d’envisager des AR hautes performances sur une large gamme de longueur d’onde, via un procédé industrialisable. L’introduction de porosité via le contrôle des angles de dépôt est utilisée pour nanostructurer l’architecture de chaque couche et de l’empilement ; méthode permettant de modifier et d’optimiser les propriétés optiques des couches constituantes en vue d’un design complet optimal. Une cartographie des indices effectifs accessibles par OAD a été dégagée concernant les trois matériaux déposés (TiO2, SiO2 et Ge). Mais les propriétés optiques de ces couches nanostructurées diffèrent largement de celles des couches denses du fait de la présence d’anisotropie, de gradient d’indice, de diffusion et d’absorption. A partir de caractérisations microstructurales, chimiques et optiques poussées (AFM, MEB, MET, tomographie FIB, tomographie MET, EDX, EELS, spectrophotométrie et ellipsométrie généralisée) un modèle optique analytique plus complexe et couplé à des analyses par éléments finis (FDTD) est présenté. L’ensemble du travail a permis d’élaborer par OAD de simples antireflet bicouches démontrant déjà de hauts niveaux de transmission, supérieurs aux traitements AR existants (interférentiel) ou en développement (Moth-eyes).

Anti-reflective (AR) coatings are widely used to improve the transmission of optical systems composed of window, lenses, separating filters,... In this thesis, the spectral ranges targeted are the extended visible [400-1800nm] and the mid infrared [3.7-4.8µm]. Thin film deposition nanostructuring method using oblique angle deposition (oblique angle deposition) PVD technique was chosen because it allows high performance AR to be considered over a wide wavelength range, by an industrial process. The introduction of porosity with the control of deposition angle is used to nanostructure the architecture of each layer and stack; a method for modifying and optimizing the optical properties of the constituent layers for optimal complete design. A mapping of the effective indices accessible by OAD has been identified for the three materials deposited (TiO2, SiO2 and Ge). However optical properties of these nanostructured layers differ greatly from those of dense layers due to the presence of anisotropy, index gradient, diffusion and absorption. Based on advanced microstructural, chemical and optical characterizations (AFM, SEM, TEM, FIB tomography, TEM tomography, EDX, EELS, spectrophotometry and generalized ellipsometry) a more complex analytical optical model coupled with finite element analyses (FDTD) is presented. All the work has enabled OAD to develop simple two-layer anti-reflective coatings that already demonstrate high levels of transmission, superior to existing (interferential) or work in progress (Moth-eyes) AR treatments.; Les traitements antireflets (AR) sont très largement utilisés pour améliorer la transmission de systèmes optiques composés de hublots, lentilles, de lames séparatrices,… Dans cette thèse les gammes spectrales visées sont le visible étendu [400-1800nm] et le moyen infrarouge [3,7-4,8µm]. La méthode de nanostructuration par dépôts de films minces utilisant des techniques PVD en incidence oblique (Oblique Angle Deposition) a été choisie car elle permet d’envisager des AR hautes performances sur une large gamme de longueur d’onde, via un procédé industrialisable. L’introduction de porosité via le contrôle des angles de dépôt est utilisée pour nanostructurer l’architecture de chaque couche et de l’empilement ; méthode permettant de modifier et d’optimiser les propriétés optiques des couches constituantes en vue d’un design complet optimal. Une cartographie des indices effectifs accessibles par OAD a été dégagée concernant les trois matériaux déposés (TiO2, SiO2 et Ge). Mais les propriétés optiques de ces couches nanostructurées diffèrent largement de celles des couches denses du fait de la présence d’anisotropie, de gradient d’indice, de diffusion et d’absorption. A partir de caractérisations microstructurales, chimiques et optiques poussées (AFM, MEB, MET, tomographie FIB, tomographie MET, EDX, EELS, spectrophotométrie et ellipsométrie généralisée) un modèle optique analytique plus complexe et couplé à des analyses par éléments finis (FDTD) est présenté. L’ensemble du travail a permis d’élaborer par OAD de simples antireflet bicouches démontrant déjà de hauts niveaux de transmission, supérieurs aux traitements AR existants (interférentiel) ou en développement (Moth-eyes).

This PhD thesis deals with the experimental study of liquid-liquid extraction within alaboratory column reproducing in a simple way the apparatuses used in a nuclear fuel reprocessingprocess (PUREX). A non-intrusive optical technique, called rainbow refractometry ordiffractometry, has been specifically developed to characterize the size (and hence the interfacialarea) and the composition of the dispersed phase. The latter is first time composed of millimeterdroplets of alkanes mixtures free rising in a column filled with water at rest. Specificities of therainbow produced by these droplets with a low relative refractive index were studied using differentasymptotic light scattering models and the Lorenz-Mie electromagnetic theory. Thanks tothe development of different direct and reverse (parametric) approaches, it was demonstratedboth numerically and experimentally that this optical technique allows estimating individually(or collectively) the diameter (in average) and the mixing fraction of a few tens of thousands ofdroplets with a few percent of accuracy. Preliminary works have been carried out on the timeresolvedextraction of acetone from an aqueous continuous medium to a sessile droplet initiallycomposed of pure toluene. They have revealed that the transfer (diffusion and molecular splitting)constants can be estimated from the analysis of the temporal evolution of the rainbow signalsusing an inverse method that integrates a molecular diffusion model with a radial symmetryand an electromagnetic light scattering model., Cette thèse porte sur l’étude expérimentale de l’extraction liquide-liquide au seind’une colonne de laboratoire reproduisant de manière très simplifiée les appareils utilisés pourretraiter le combustible nucléaire (procédé hydro-métallurgique PUREX). Une technique optiquenon intrusive, dite de réfractométrie ou diffractométrie arc-en-ciel, a été spécifiquement développéepour caractériser la granulométrie (et donc l’aire interfaciale) et la composition de la phasedispersée. Cette dernière est composée de gouttes millimétriques de mélanges d’alcanes en ascensiondans une colonne remplie d’eau au repos. Les spécificités de l’arc-en-ciel produit par cesgouttes à faible indice de réfraction relatif ont été étudiées à l’aide de différents modèles de diffusionasymptotiques de la lumière et la théorie électromagnétique de Lorenz-Mie. Grâce au développementde différentes approches directes et inverses (paramétriques), il a été démontré numériquementet expérimentalement que cette technique optique permettait d’estimer individuellement(ou collectivement) le diamètre (moyen) et la fraction de mélange de quelques dizaines demilliers de gouttes à quelques pourcents près. Des travaux préliminaires ont été réalisés surl’extraction, résolue dans le temps de l’acétone, d’un milieu continu aqueux vers une goutte sessilecomposée initialement de toluène pur. Ils ont montré que l’on pouvait réellement estimer lesconstantes de transfert (de diffusion et de distribution moléculaire) à partir de l’analyse del’évolution temporelle des arcs-en-ciel et en utilisant une méthode inverse qui intègre un modèlede diffusion moléculaire à symétrie radiale et un modèle électromagnétique ad hoc.

Probing systems using luminescent nanoparticles requires the understanding of all the processes that influence the luminescence properties. This thesis focuses on the influence of the dielectric environment on the luminescence of two types of nanoparticles : (i) colloidal quantum dots (QDs), and (ii) gold nanorods. The aim of this work is to evaluate the potential of these nanostructures to act as local probes of the dielectric environment. The evolution of the relaxation dynamics of QDs in various dielectric media is interpreted in terms of local effective refractive index. This work shows that a detailed analysis of the sensitivity of the QDs to the environment allows their use as biological nanoprobes of refractive index. We furthermore present a new method for the encapsulation of QDs in a solid dielectric matrix, using pulsed laser deposition. The emitters can be incorporated in thin films and their local environment can be modified in a reversible and non-destructive way, while the emission dynamics is investigated at the single emitter level. Finally, the sensitivity of the surface plasmon resonance of gold nanorods to an approching dielectric interface is also studied, and compared to the one found for QDs, Sonder la matière en utilisant des nanoparticules luminescentes nécessite une compréhension de chaque processus pouvant modifier leurs propriétés optiques. Cette thèse se focalise sur l'influence de l'environnement diélectrique sur la luminescence de deux types de nanoobjets : (i) des boites quantiques colloïdales (QDs), et (ii) des nanobâtonnets d'or. L'objectif est d'évaluer les potentialités de ces nanostructures comme sondes locales de l'environnement diélectrique.L'évolution de la dynamique de relaxation de QDs dans différents environnements diélectriques est interprétée en terme d'indice de réfraction effectif local. Cette étude montre qu'une analyse détaillée de la sensibilité des QDs à l'environnement permet de les utiliser comme nanosondes biologiques d'indice de réfraction. Nous présentons également une nouvelle méthode pour l'encapsulation de QDs en matrice diélectrique solide, à travers le dépôt par laser pulsé. Les émetteurs peuvent être protégés par des films minces et subir des perturbations non-destructives et réversibles de leur environnement proche, à l'échelle de la particule unique, tout en analysant la dynamique de fluorescence. Finalement, la sensibilité de la résonance plasmon de nanobâtonnets d'or à l'approche d'une interface diélectrique est également sondée, puis comparée a celle des boites quantiques

The thematic of this thesis is molecular alignment. The latter is a very important topic that opens the way toward a much more thin control of many phenomenons. So, we have developed a new measurement technique of the molecular alignment along one axis that permits to preserve the sign of alignment. This one is, like other measurement techniques developed by the team,based on the measurement of the refractive index variation induced by the molecular alignment.The technique developed then also permits the molecular alignment measurement, being also an application of it because it allows the third harmonic generation. In the last study, molecular alignment is implemented to show that it brings the necessary resolution for the study of an excited molecular sample thermalization, La thématique de cette thèse est l'alignement moléculaire. Celui-ci est un sujet très important qui ouvre la voie sur un contrôle beaucoup plus fin de nombreux phénomènes. Ainsi, nous avons développé une nouvelle technique de mesure de l’alignement moléculaire suivant un axe et permettant d’en conserver le signe. Celle-ci est, à l’instar des techniques de mesure de l’alignement moléculaire développées dans l’équipe, basée sur la mesure de variation d’indice de réfraction induite par l’alignement moléculaire. La technique développée ensuite permet également la mesure de l’alignement moléculaire, tout en étant aussi une application de celui-ci puisqu’il permet ici la génération de troisième harmonique. L’alignement moléculaire est également mis en oeuvre dans la dernière étude puisque nous montrons qu’il apporte la résolution nécessaire à l’étude de la thermalisation d’un échantillon moléculaire excité

This thesis contributes to the general study and understanding of the relationship between structure and optical properties of nanostructured tungsten oxide by Glancing Angle Déposition technique. this technique relies on the control of the relative orientation of the substrate to the vapor source.[...]; Cette thèse participe à l'étude générale et à la compréhension des relations structure- propriétés optiques de couches minces d'oxyde de tungstène, nanostructurées lors de leur dépôt par la technique Glancing Angle Déposition. Cette technique repose sur le contrôle de l'orientation relative du substrat vis à vis de la source de vapeur.[...]

This thesis contributes to the general study and understanding of the relationship between structure and optical properties of nanostructured tungsten oxide by Glancing Angle Déposition technique. this technique relies on the control of the relative orientation of the substrate to the vapor source.[...]; Cette thèse participe à l'étude générale et à la compréhension des relations structure- propriétés optiques de couches minces d'oxyde de tungstène, nanostructurées lors de leur dépôt par la technique Glancing Angle Déposition. Cette technique repose sur le contrôle de l'orientation relative du substrat vis à vis de la source de vapeur.[...]

The Clement Ader Institute of Albi and the von Karman Institute followsince numerous years works about IR radiometry with the aim to do quantitativethermography (true temperature measurement without contact). These works allowedto explore potentiality several spectral bands :8-12µm, 3-5µm and recently the0.75-1.7µm band (near IR) with the help of CCD camera (Si) or VisGaAs camera.Studies done in this specific domain have underlined some perturbations emphasizedat high-temperature (T>800◦C). This work has to deal in details with thetreatment of parameters playing a role in camera measurements. The first of theseparameters is the emissivity, this treatment is made in another thesis. The secondparameter affects particularly the hot spot location and the spatial distortion. Thisperturbation comes from convective effect present around every hot objects.Thepurpose of this thesis is to analyze this effect and to correct it. Indeed, when a hotobject is in a colder surrounding media, a temperature gradient is shaped aroundthe object and thus a refractive index gradient too. This phenomena brings inevitablydistortions of the spatial information received by the camera. The goal of thiswork will be to estimate and correct error made on temperature and/or distortionmeasurement by CCD or VisGaAs camera on hot object.We chose to focus our workon the convective plume created by a hot horizontal disk. This study will be donewith an experimental and a numerical approach. For the numerical approach, a raytracingcode has been developed in order to obtain numerically the displacementdue to the light deviation occurring in the perturbation. The input data of the codeis the refractive index of the hot air present around the object. This refractive index,depending on the wavelength, can be found directly from the temperature thanksto the Gladstone-Dale law. The temperature is given by a CFD software such asFLUENT. Experimentally, we will use the Background Oriented Schlieren (BOS)method in order to retrieve the displacement. We can see that the displacement canreach 4 pixels in the plume (corresponding to 1mm in this case). This perturbationhas been studied for several spectral bands (visible, near infrared, infrared). Finally,some solutions of correction are given, like using the inverse Abel Transformin order to retrieve from the 2D displacement, a 3D (axisymmetric) refractive indexfield that we will implement in the ray-tracing code and consequently predict thedisplacement for any kind of wavelength or distance (distance between the cameraand the object)./L’Institut Clément Ader Albi (ICAA) et l’Institut von Karman (IVK)mènent depuis un certain nombre d’années des travaux sur la radiométrie IR dansle but de faire de la thermographie quantitative (mesure de température vraie sanscontact). Ces travaux ont permis d’explorer les potentialités de plusieurs bandesspectrales :8-12µm, 3-5µm et plus récemment la bande 0,75-1,7µm (proche IR) àl’aide de caméras CCD (Si) ou VisGaAs. Les travaux effectués dans ce domainespectral ont permis de mettre en évidence un certains nombre de perturbationsrenforcées par les hautes températures (T>800◦C). Cette thèse aborde de façon détailléele traitement d’un certain nombre de grandeurs d’influence liées à la mesurede différents paramètres dans le domaine du proche IR mais également étendus auxdomaines du visible et de l’IR. La première de ces grandeurs est l’émissivité dont letraitement a déjà été abordé par d’autres études. La seconde grandeur d’influencetouche plus particulièrement à la localisation des points chauds sur l’objet et la distorsiondu champ de température apportée par les effets convectifs présents autourd’un objet à haute température, elle est le coeur de cette thèse. En effet, lorsqu’unepièce chaude se trouve dans un milieu ambiant beaucoup plus froid, il se crée ungradient de température et donc d’indice de réfraction autour de la pièce. Or lescaméras travaillant dans les différentes bandes spectrales vont être plus ou moinssensibles à ces variations d’indices de réfraction du fait de la dépendance de l’indiceoptique avec la longueur d’onde et de la résolution spatiale de la caméra utilisée.Ce phénomène, appelé effet mirage, entraîne inévitablement une déformation desinformations spatiales reçues par la caméra. Le but de cette thèse a donc été d’estimeret de proposer une première approche pour corriger l’erreur faite sur la mesurede température et/ou de déformation faites par caméras sur des pièces chaudes.La démarche générale du travail a donc été dans un premier temps de calculer lechamp de température autour de l’objet considéré en se ramenant d’abord à des cassimplifiés. On en a déduit alors le champ de réfraction entraînant une « déformation» de l’objet, en faisant le lien entre T et n. Cette étape correspond à l’approchenumérique de notre étude. Cette étape numérique a été réalisé à l’aide d’un outil delancer de rayons développée à l’ICA. L’approche expérimentale a consisté à l’utilisationde méthodes telle que la BOS (Background Oriented Schlieren), la PIV,la srtioscopie afin de déduire le champ de déplacements provoqué par le panacheconvectif. Ces résultats ont été comparés à la méthode numérique et ceci pour différenteslongueurs d’ondes. Enfin, une stratégie de correction d’images perturbéesa été abordé à l’aide de méthodes telles que la transformée d’Abel inverse afin deremonter au champ d’indice de réfraction 2D axisymétrique à partir d’une déformationplane., Doctorat en Sciences de l'ingénieur, info:eu-repo/semantics/nonPublished

Electromagnetic metamaterials are artificial composites, containing resonators and exhiniting opticalproperties which do not exist in a natural state. This thesis is dedicated to the manufacturing and thecharacterization of such materials. Metallic core-shell particles (gold or silver core coated with a silicashell) are assembled by the Langmuir-Blodgett technique to form dense monolayer and multilayernetworks. These nanoparticles play the role of resonators thanks to the presence of the plasmonresonance of the core whereas the silica shell allows a fine control of the distance between themetallic particles. We realized materials whose distance between resonators and metallic fractionvary. The spectrophotometric analyses, in particular reflection at normal incidence, allowed us toextract the optical properties of the materials. We proposed a phenomenological model in which wedefine the permittivity of the effective layer as the permittivity of a homogenous matrix to which aLorentz oscillator is added to describe the presence of the plasmon resonance. We were able toshow experimentally metamaterials with refractive index lower than 1 can be obtained when thefraction of metal in the material is important enough., Les métamatériaux électromagnétiques sont des composites artificiels, constitués de résonateurs etayant des propriétés optiques n'existant pas à l'état naturel. Cette thèse est consacrée à lafabrication et caractérisation de tels matériaux. Pour cela des particules métalliques coeur-écorce(d'or ou d'argent enrobées de silice) sont assemblées par la technique de Langmuir-Blodgett afin deformer des réseaux denses en monocouche et en multicouches. Ces nanoparticules jouent le rôle derésonateurs grâce à la présence de la résonance plasmon et l'écorce de silice permet de contrôler ladistance entre particules. Nous avons ainsi réalisé des matériaux dont la distance entre lesrésonateurs et la fraction métallique varient. Les analyses spectro-photométriques des films obtenus,notamment en réflexion normale, nous ont permis d'extraire les propriétés optiques de nosmatériaux. Pour cela nous avons proposé un modèle phénoménologique dans lequel nousdéfinissons la permittivité de la couche effective comme étant celle de la matrice à laquelle s'ajouteun oscillateur de Lorentz décrivant la présence d'une résonance plasmon. Nous avons pu ainsimontrer expérimentalement qu'il était possible d'obtenir des métamatériaux d'indice de réfractioninférieur à 1 quand la fraction de métal dans le matériau est suffisamment importante.

During this work we added the spectral parameter to the homemade Surface Plasmon Resonance Imaging (SPRI) instrument, developing an angulo-spectral instrumental system. To validate our set-up, we first used a dielectric medium absorbing in the visible spectral range as a model case. The complex dielectric function was treated by the Lorentz model and the relationship between the imaginary and the real part of the refractive index medium was calculated with the Kramers-Kronig relation. We started by injecting an absorbing dye at 630 nm in the microfluidic cell and then measured the angulo-spectral reflectivity. The experimental measurements were fitted with calculations issued from a newly developedprogram to extract the dielectric optical parameter from the experimental data. This fit calculates the imaginary and real part of the absorbing dielectric medium demonstrating the possibility for spectroscopic applications. We also integrated DNA molecules tagged with different chromophores to study the effect of the absorption wavelength on the surface plasmon angulo-spectral reflectivity variation. Furthermore, to illustrate the interest of the spectral parameter, one can integrate adielectric or metallic grating on the prism surface. Specifically, we fabricated a dielectric grating of PMMA with 250 nm period and 300 nm thickness. We observed plasmons bandgap located at 735 nm. This experimental study was in good agreement with a simulation obtained using a RCWA method based program.; Dans cette thèse nous avons ajouté le contrôle du paramètre spectral pour donner plus de degré de liberté à l’instrument basé sur l’Imagerie par Résonance des Plasmons de Surface (SPRI), développant un système instrumental à interrogation angulo-spectrale. Pour valider notre travail, nous avons pris comme modèle d’étude un milieu diélectrique absorbant à unelongueur d’onde visible. La fonction diélectrique complexe est traitée par le modèle de Lorentz et la relation entre la partie réelle et imaginaire de l’indice optique est assurée par la relation de Kramers-Kronig. Nous avons commencé par injecter dans la cellule de mesure un colorant absorbant à 630 nm et mesuré la réflectivité angulo-spectrale avec ce milieu. Ensuite, un programme d’ajustement, que nous avons développé, a été utilisé pour le calcul inverse et la détermination des paramètres optiques à partir des données de l’expérience. Cet ajustement permet d’extraire la partie réelle et la partie imaginaire de l’indice de réfraction démontrant la possibilité d’applications de type spectroscopique. Nous avons également intégré successivement à la surface des molécules d’ADN marquées par différents chromophores pour voir l’effet de la position d’absorption sur la variation de réflectivité angulo-spectrale. En plus des milieux absorbants, nous avons fabriqué des réseaux diélectriques et métalliques et les avons intégrés à la surface du prisme. Les structures utilisées avaient une période de 250 nm et une épaisseur de 300 nm en PMMA. Cette condition nous a permis de voir un plasmon bandgap centré à 735 nm. Cette étude expérimentale est validée par une étude théorique en utilisant la méthode RCWA pour simuler la réponse des réseaux périodiques.

International audience; Optical properties of an asymmetric Fabry-Perot (FP) cavity interferometer made up of a conventional metallic mirror and a polymer stabilized cholesteric liquid crystal (PSCLC) Bragg mirror have been investigated. The first FP cavity design comprises a gold mirror, an isotropic layer made up of the polymer glue, a quarter wave plate to convert the input linearly polarized modes into the circularly polarized modes inside the cavity, and the PSCLC Bragg mirror, all sandwiched between two indium tin oxide glass plates. The second FP cavity has a layer of conducting polymer deposited on the quarter-wave plate to apply the electric field only to the cholesteric stack. To have reflectivity above 95% in visible range we implement 30 layers of cholesteric liquid crystal in a planar Grandjean texture. The device compactness and the mirror parallelism due to the monolithic fabrication of FP are advantageous from the technical point of view. We test the FP tunability by shifting the resonance wavelength through an entire period; by applying electric field and/or by varying the temperature.

Les biocapteurs sont utilisés quotidiennement pour déterminer la présence de molécules biologiques dans une matrice complexe, comme l’urine pour les tests de grossesses ou le sang pour les glucomètres. Les techniques courantes pour la détection des autres maladies nécessitent fréquemment le marquage de l’analyte avec une autre molécule, ce qui est à éviter pour fin de simplicité d’analyse. Ces travaux ont pour but la maximisation de la sensibilité d’une surface d’or ou d’argent nanotrouée, afin de permettre la détection de la liaison de molécules biologiques par résonance des plasmons de surface localisés (LSPR), en utilisant la spectroscopie de transmission. Un biocapteur portable, rapide et sans marquage pour quantifier des analytes d’intérêt médical ou environnemental pourrait être construit à partir de ces travaux. Dans l’objectif d’étudier de nombreuses configurations pour maximiser la sensibilité, le temps et le coût des méthodes de fabrication de nanostructures habituelles auraient limité le nombre de surfaces nanotrouées pouvant être étudiées. Un autre objectif du projet consiste donc au développement d’une technique de fabrication rapide de réseaux de nanotrous, et à moindres coûts, basée sur la lithographie de nanosphères (NSL) et sur la gravure au plasma à l’oxygène (RIE). La sensibilité à la variation d’indice de réfraction associée aux liaisons de molécules sur la surface du métal noble et la longueur d’onde d’excitation du plasmon de surface sont influencées par les caractéristiques des réseaux de nanotrous. Dans les travaux rapportés ici, la nature du métal utilisé, le diamètre ainsi que la périodicité des trous sont variés pour étudier leur influence sur les bandes LSPR du spectre en transmission pour maximiser cette sensibilité, visant la fabrication d’un biocapteur. Les surfaces d’argent, ayant un diamètre de nanotrous inférieur à 200 nm pour une périodicité de 450 nm et les nanotrous d’une périodicité de 650 nm démontre un potentiel de sensibilité supérieur., Biosensors are used daily to determine the presence of biomolecules in a complex matrix, like urine for pregnancy test or blood with a glucometer. The usual biodetection methods require the addition of a tag on the analyte, which is to be avoided to design a simple analytical method. The objective of this work is to maximize the sensitivity of a gold or silver nanohole arrays to detect the biomolecules liaisons close to the metal surface by localized surface plasmon resonance (LSPR) in transmission spectroscopy. A portable and effective biosensor to quantify analytes could be built based on this work, without a tagging step. To achieve the objective of evaluating numerous configurations for maximal sensitivity, the time and cost of the usual nanostructures fabrication methods would have limited the number of nanohole arrays in metal surface that could have been studied in this project. This fact motivated another objective of this project, the development of a fast and low cost fabrication method for nanohole arrays using nanospheres lithography (NSL) followed by reactive ions etching (RIE). The plasmon sensitivity and wavelength excitation are influenced by the nanohole arrays characteristics. In the work presented here, the chemical composition of the metal surface, the diameter and the periodicity of the nanohole arrays are shown to the influence the LSPR bands. The transmission maximum and minimum position of some LSPR bands are sensitive to refractive index change, which can be exploited in a biosensor format to detect biomolecules. The optimization of these nanohole arrays characteristics allows the maximization of this sensitivity to build a biosensor. The best index refraction sensitive results were with silver surfaces, with nanohole diameters smaller than 200 nm for a periodicity of 450 nm and the nanoholes with a periodicity of 650 nm show a potential for an increased sensitivity.

The presence of large molecular weight polymers can profoundly modify hydrodynamics flows, even for very dilute polymer solutions. There is a strong non-linear coupling between the velocity field and the microscopic conformation of the polymer chains. This coupling is most efficient in elongational flows. This thesis investigates the coupling, and the possible methods to correlate macroscopic elongational stresses with the observation of the polymer microstructure. Drop formation in solutions of DNA (a biopolymer that can be visualized) is slowed down by the formation of a filament. The dynamics of thinning of the filament, followed with a rapid camera, happens at a constant rate. This allows to measure the very high elongational viscosity of these solutions. This measurement is made in air, but also in a low-viscosity immersion fluid. The latter is done since it is possible to visualize DNA by fluorescence microscopy, but not in the filament in air. One has to immerse the filament in an index-matching liquid to get rid of the curved interface. Several methods of optical correction (notably the design of a dedicated microscope objective) have been studied in order to solve the problem of the very large optical abberations that make a direct visualization difficult. In addition, the coil-stretch transition of the polymers and the elongational viscosity are studied in microfluidic flows with a dominantly elongational velocity field., La présence de polymères flexibles de grande masse molaire modifie de manière spectaculaire les écoulements de solution même en régime dilué. Il y a un couplage fortement non linéaire entre le champ de vitesse de la solution et la conformation microscopique des chaînes de polymères. Ce couplage est le plus efficace en écoulement élongationnel. Cette thèse porte sur l'étude de ce couplage, et sur les moyens de corréler les contraintes élongationnelles macroscopiques avec l'observation de la microstructure. Le détachement d'une goutte de solutions d'ADN (un biopolymère pouvant être visualisé) en solvant visqueux est ralenti par la formation d'un filament. La dynamique d'amincissement du filament, observée avec une caméra rapide, se déroule à taux d'élongation constant. Cela permet la mesure de la viscosité élongationnelle très élevée de ces solutions. Cette mesure a lieu dans l'air et dans un fluide d'immersion suffisamment peu visqueux. Il est possible de visualiser l'ADN par microscopie de fluorescence, mais pas au sein d'un filament cylindrique entouré d'air. On immerge l'échantillon pour adapter l'indice et faire disparaitre l'interface courbe. Plusieurs méthodes de correction (notamment la réalisation d'un objectif de microscope spécifique) sont étudiées pour pallier aux très fortes aberrations optiques qui empêchent l'observation de l'ADN. De plus, les effets de la transition de déroulement et de la viscosité élongationnelle sont aussi étudiés au sein d'écoulements microfluidiques à dominante élongationnelle.

A Cherenkov imager, CherCam (CHERenkov CAMera), has been designed and buit for the CREAM (Cosmic-Ray Energetic and Mass) balloon-borne experiment. The instrument will perform charge measurements of nuclear cosmic-ray over a range extending from protron to iron in the energy range from 1E10 to 1E15 eV.The thesis was mainly focused on the development of CHERCAM by creating a simulation and the aerogel plan characterization for the radiator. But it has also expanded on the technical aspects of the construction of the detector and its various tests, as well as the development of calibration software and the analysis., Un imageur Cherenkov, CherCam (CHERenkov CAMera), a été développé et construit pour être intégré à l'expérience CREAM (Cosmic-Ray Energetic and Mass) embarquée en ballon. Cette instrument doit permettre de mesure le charge du rayonnement cosmique nucléaire allant du protron au fer dans une gamme d'énergie s'étendant de 1E10 à 1E15 eV.La thèse s'est principalement orienté sur le développement de CherCam par la création d'une simulation et de la caractérisation du plan radiateur en aérogel de silice. Mais elle s'est aussi largement étendu sur les aspects technique par la construction du détecteur et ses différents tests, ainsi que par le développement des logiciel d'étalonnage et d'analyse.

A Cherenkov imager, CherCam (CHERenkov CAMera), has been designed and buit for the CREAM (Cosmic-Ray Energetic and Mass) balloon-borne experiment. The instrument will perform charge measurements of nuclear cosmic-ray over a range extending from protron to iron in the energy range from 1E10 to 1E15 eV.The thesis was mainly focused on the development of CHERCAM by creating a simulation and the aerogel plan characterization for the radiator. But it has also expanded on the technical aspects of the construction of the detector and its various tests, as well as the development of calibration software and the analysis.; Un imageur Cherenkov, CherCam (CHERenkov CAMera), a été développé et construit pour être intégré à l'expérience CREAM (Cosmic-Ray Energetic and Mass) embarquée en ballon. Cette instrument doit permettre de mesure le charge du rayonnement cosmique nucléaire allant du protron au fer dans une gamme d'énergie s'étendant de 1E10 à 1E15 eV.La thèse s'est principalement orienté sur le développement de CherCam par la création d'une simulation et de la caractérisation du plan radiateur en aérogel de silice. Mais elle s'est aussi largement étendu sur les aspects technique par la construction du détecteur et ses différents tests, ainsi que par le développement des logiciel d'étalonnage et d'analyse.

A laboratory polar nephelometer was developed in order to measure the light scattered by particles along two directions of polarization. The minimal concentrations of detection and the uncertainty of measurement were estimated. A lookup table method was developed in order to retrieve the complex index of refraction and the size distribution of spherical particles from nephelometer data. It is shown that only the real part can be quantified for low absorbing particles. If the particles are strongly absorbing, only the imaginary part can be found. Otherwise, the method retrieves the complex index of refraction and the size distribution. The method was applied to real laboratory measurements and to data collected in cloud (2 clouds, 1 contrail) with an airborne nephelometer. The method provides good performance. It was shown that the particles of the contrails were not spherical water droplets., Un néphélomètre polaire de laboratoire a été développé afin de mesurer la diffusion de la lumière suivant 2 directions de polarisation par des particules. Les concentrations minimales détectables et l'incertitude de mesure ont été évaluées. Une méthode d'inversion de ces données par une look-up table a été développée afin de restituer l'indice de réfraction complexe et la granulométrie des particules sphériques. Les résultats sont que pour les particules faiblement absorbantes seule la partie réelle peut être chiffrée. Si les particules sont fortement absorbantes seule la partie imaginaire est retrouvée. Autrement la méthode restitue l'indice de réfraction complexe et la granulométrie. Cette méthode, utilisée avec des mesures réelles collectées en laboratoire ainsi qu'avec des mesures collectées en nuage (2 nuages,1 contrail) avec un néphélomètre aéroporté, a montré de bonnes performances. Ceci a mis en évidence que les particules des contrails ne sont pas des particules d'eau sphériques.

The work carried out in this study is devoted to a better understanding of the evolution of aerosol physical, chemical and optical properties for urban pollution aerosols, dust and biomass burning particles. It mainly concerns the complex refractive index and the single-scattering albedo. Such a characterisation is indeed necessary so as to fulfil the requirements of scientific and societal air quality and global climate evolution questions. Our study is based on a synergy between different measurements platforms: ground-based or airborne measurements, together with active and passive remote sensing observations. Lidar in particular turns out to be an essential tool in order to assess horizontal and vertical variability of aerosol microphysical and optical properties in the atmospheric boundary layer, but also in the residual layer, as well as in layers transported from the boundary layer to the free troposphere. The original methodology we developed highlights the importance of the geographical origin, the impact of aging and dynamical processes in the evolution of structural, optical and hygroscopic aerosol features. The related accurate determination of the properties in each aerosol layer is required for radiative fluxes and heating rates calculations in the atmospheric column. The radiative impact of both dust particles and biomass burning aerosols observed over the region of Niamey (Niger) was thus assessed during the dry season. These results reveal the need of a better characterisation of those significant aerosol properties for each layer in models.; Les travaux présentés visent à améliorer notre compréhension de l'évolution des propriétés physico-chimiques et optiques de l'aérosol de pollution urbaine, désertique ou issu de la combustion de biomasse, en particulier son indice complexe de réfraction et son albédo de simple diffusion. Cette caractérisation est nécessaire pour répondre aux problématiques scientifiques et sociétales associées à la qualité de l'air et à l'évolution du climat. L'étude est basée sur une complémentarité entre les plateformes de mesures in situ au sol ou aéroportées et les observations de télédétection active et passive. La mesure lidar en particulier constitue un apport incontournable pour évaluer la variabilité horizontale et surtout verticale des propriétés des aérosols dans la couche limite atmosphérique, mais aussi dans la couche résiduelle, ou dans les couches injectées depuis la couche limite dans la troposphère libre. La méthodologie d'analyse met en évidence l'importance de la provenance géographique, l'impact des processus de vieillissement et des phénomènes dynamiques dans l'évolution des propriétés structurales, optiques et hygroscopiques des aérosols. Une telle détermination précise des propriétés de chacune des couches d'aérosols est indispensable pour le calcul des flux radiatifs et des taux d'échauffement dans la colonne atmosphérique. L'impact radiatif combiné des aérosols d'origine désertique et des aérosols issus des feux de biomasse observés au-dessus de Niamey (Niger) a ainsi été évalué lors de la saison sèche. Ces résultats suggèrent l'importance d'une meilleure prise en compte, dans les modèles, de ces propriétés cruciales des aérosols dans chacune des couches.

The work carried out in this study is devoted to a better understanding of the evolution of aerosol physical, chemical and optical properties for urban pollution aerosols, dust and biomass burning particles. It mainly concerns the complex refractive index and the single-scattering albedo. Such a characterisation is indeed necessary so as to fulfil the requirements of scientific and societal air quality and global climate evolution questions. Our study is based on a synergy between different measurements platforms: ground-based or airborne measurements, together with active and passive remote sensing observations. Lidar in particular turns out to be an essential tool in order to assess horizontal and vertical variability of aerosol microphysical and optical properties in the atmospheric boundary layer, but also in the residual layer, as well as in layers transported from the boundary layer to the free troposphere. The original methodology we developed highlights the importance of the geographical origin, the impact of aging and dynamical processes in the evolution of structural, optical and hygroscopic aerosol features. The related accurate determination of the properties in each aerosol layer is required for radiative fluxes and heating rates calculations in the atmospheric column. The radiative impact of both dust particles and biomass burning aerosols observed over the region of Niamey (Niger) was thus assessed during the dry season. These results reveal the need of a better characterisation of those significant aerosol properties for each layer in models., Les travaux présentés visent à améliorer notre compréhension de l'évolution des propriétés physico-chimiques et optiques de l'aérosol de pollution urbaine, désertique ou issu de la combustion de biomasse, en particulier son indice complexe de réfraction et son albédo de simple diffusion. Cette caractérisation est nécessaire pour répondre aux problématiques scientifiques et sociétales associées à la qualité de l'air et à l'évolution du climat. L'étude est basée sur une complémentarité entre les plateformes de mesures in situ au sol ou aéroportées et les observations de télédétection active et passive. La mesure lidar en particulier constitue un apport incontournable pour évaluer la variabilité horizontale et surtout verticale des propriétés des aérosols dans la couche limite atmosphérique, mais aussi dans la couche résiduelle, ou dans les couches injectées depuis la couche limite dans la troposphère libre. La méthodologie d'analyse met en évidence l'importance de la provenance géographique, l'impact des processus de vieillissement et des phénomènes dynamiques dans l'évolution des propriétés structurales, optiques et hygroscopiques des aérosols. Une telle détermination précise des propriétés de chacune des couches d'aérosols est indispensable pour le calcul des flux radiatifs et des taux d'échauffement dans la colonne atmosphérique. L'impact radiatif combiné des aérosols d'origine désertique et des aérosols issus des feux de biomasse observés au-dessus de Niamey (Niger) a ainsi été évalué lors de la saison sèche. Ces résultats suggèrent l'importance d'une meilleure prise en compte, dans les modèles, de ces propriétés cruciales des aérosols dans chacune des couches.

Since the end of latest century, interest has shifted towards nano-crystals because of the observed modifications of their properties as compared to those of bulk materials, called size effects. Some changes are still quite controversial and depend strongly on the preparation method and the influence on the surface states and the structural disorder. My thesis is focused on the influence of surroundings of the Eu3+:Gd2O3 nanomaterial (nano clusters or nanofilms) on their physical properties from the structural and dielectric point of view. In the first part of my thesis, we study the interactions of Eu3+:Gd2O3 clusters deposited by low energy clusters beam deposition embed in sol-gel Gd2O3 or TiO2 matrix film. After heat treatments, we observe clusters diffusion in surroundings and crystallisation of Eu3+:Gd2Ti2O7 pyrochlore structure for TiO2 matrix. So we studied the fabrication of this compound through two ways based on segregation and inter-diffusion of oxide nanometric thin films: Eu3+:Gd2O3 clusters between two TiO2 sol-gel layers and a TiO2/ Eu3+:Gd2O3/TiO2 multilayer. Eu3+:Gd2Ti2O7 crystallises at lowest temperature in first way but the second way gives best crystallised samples. Then nanomaterial properties are strongly linked to elaboration process.In the second part of my work, we investigate the relationship between the radiative lifetime of a luminescent center and the surrounding refractive index. For the first time, we evaluate experimentally this critical distance by using a fluorescence sol gel nano-layer of Eu3+:Gd2O3 as a local probe. After each record, an additional high index passive thin layer of TiO2 recovers the film. As the number of passive layers increases, the lifetime decreases until we reach stabilization. Then the influence sphere diameter of the refractive index is estimated to be 150 nm or a quarter of emission wavelength. These values correspond to the critical dimension where the macroscopic definition of the refractive index should be applied at the nanometric scale., Depuis la fin du 20ième siècle, l'étude de matériaux manométriques a permis la découverte de nouvelles propriétés liées à la taille. Ces "effets de taille" sont controversés car ils dépendent fortement de la méthode d'élaboration, de l'état de surface et structural du nano-système. Dans ce travail de thèse, nous étudions l'influence de l'environnement sur les propriétés structurales et diélectriques de nano-couche de Gd2O3:Eu3+ élaborées par deux techniques différentes. Dans une première partie, nous analysons le comportement d'agrégats de Gd2O3:Eu3+ élaborés par la technique d'évaporation laser assistée par un jet d'hélium, au contact de matrices sol-gel de Gd2O3 et de TiO2. On observe après traitements thermiques, la diffusion des agrégats dans leurs environnements. Dans une matrice de TiO2, il y a formation du composé cristallisé Gd2Ti2O7:Eu3+ de structure pyrochlore. Nous avons alors comparé deux méthodes d'élaboration de ce composé, sous forme de film mince, basées sur l'interdiffusion de couches manométriques d'oxydes: une couche sol-gel ou d'agrégats de Gd2O3:Eu3+ piégée entre deux couches de TiO2. Le composé ternaire cristallise à plus basse température dans le premier cas mais le film est mieux cristallisé dans le second. Les propriétés des nano-systèmes dépendent donc fortement des méthodes d'élaboration. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la relation reliant la durée de vie d'émission d'un émetteur à l'indice de réfraction de son environnement. Pour la première fois, nous avons mesuré la distance limite d'influence de cet effet en enregistrant les durées de vie d'émission d'une nano-couche de Gd2O3:Eu3+ en fonction du nombre de couche de TiO2 recouvrant la couche luminescente. Lorsque l'épaisseur de TiO2 augmente, la durée de vie radiative diminue jusqu'à saturation. Le rayon de la sphère d'influence de l'indice de réfraction est alors estimé à 150 nm, soit un quart de la longueur d'onde d'émission. Cette distance correspond à la dimension critique où la définition de l'indice de réfraction à l'échelle macroscopique doit être considérée à l'échelle manométrique.

The aim of numerical and experimental study presented in this thesis is to improve optical diagnostics in order to understand the atomization and evaporation processes. The size-velocity correlation is diluted medium is given by Phase Doppler Anemometry.The objective of simultaions is to examine the possibilty to extend the PDA by refractive index measurement.The proposed extension called Glare Spot phase Doppler Anemometry is based on the analysis of glare points of reflection and refraction in image plane of droplet in PDA volume control. Another difficulty to study the atomization is the stong density of spry close to injector orifice. the Laser Correlation Velocimetry gives the axial velocity of structures, cross a focalised laser beam, by the measurement a flight time by coorelation.During my thesis this technique was validatd and established in laboratory.; Les simulations et l'étude expérimentale présentée dans ce mémoire ont pour but d'améliorer les diagnostics optiques afin de comprendre la physique de la pulvérisation et l'évaporation des gouttes. L'anémométrie Phase Doppler permet déjà de connaître la corrélation taille-vitesse dans un milieu relativement dilué. L'objectif des simulations numériques expliquées dans ce mémoire est de présenter la faisabilité d'étendre les mesures PDA à la mesure de d'indice de réfraction des gouttes. L'extension proposée, appelée l'anémométrie Phase Doppler à point sde gloire est basée sur l'analyse de la lumière diffusée par les points de gloires de la réflexion et de la réfraction d'une goutte se séplaçant dans un volume de mesure type PDA. Une des autres difficulté concernant l'étude de l'atomisation est la forte densité des sprys à la sortie des injecteurs de types automobile. la vélocimétrie laser par corrélation permet de connaître la vitesse des structures par l amesure d'un temps de vol. Dans le cadre de ce travail de thèse, cette technique a été validée et implantée au laboratoire.

Many industrial processes involve solid-liquid suspensions (i.e.:paintings). These suspensions, initially made up of solid primary particles, contain many aggregates which modify their properties of use. The characterization methods of these suspensions use the scattering light (Mie theory). However, the Mie theory (1908) is seldom applicable to the practical problems since the scattering object must be a sphere. The traditional granulometers which use this theory do not make it possible to measure the aggregates. An extension of the latter, to the aggregates, was given by Xu (1995-2003): GMM (Generalized Multiparticle Mie solution). But the computing times of the optical properties via this exact theory do not make it possible to consider a use in real time in the immediate future. The PhD subject was thus directed towards the search of approximated methods for the optical properties of spherical non-absorbent aggregated particles. Initially, the study of the parameters influencing, scattering (Csca) and the radiation pressure (Cpr), cross section of aggregates obtained with the exact method, revealed that: - various aggregate configurations, following its form or the number of primary particles which it contains, are perfectly discernible, - the number of primary particles is the relevant parameter in the case of the weak size parameters  ( )- there exists, for an aggregate made up of a given number of primary particles, two extreme configurations (linear and compacts) between which the cross sections of the others evolve. Thereafter, it was evaluated with respect to the exact method, seven approximated methods (selected according to the preceding remarks) making it possible to obtain the scattering cross section: - the methods assimilating the aggregate to a compact sphere (CS) or porous (PS) are inappropriate - the methods using a fractal dimension are as for them not very conclusive on aggregates containing a low number of primary particles. - the PBK (Percival-Berry-Khlebtsov) method is valid for 0, De nombreux processus industriels mettent en œuvre des suspensions solides-liquides (eg : les peintures). Ces suspensions, constituées initialement de particules primaires solides, contiennent de nombreux agrégats modifiant leurs propriétés d'usage. Les méthodes de caractérisation de ces suspensions font intervenir la diffusion de la lumière (théorie de Mie). Or, la théorie de Mie (1908) est rarement applicable aux problèmes pratiques puisque l'objet diffusant doit être une sphère. Les granulomètres traditionnels qui utilisent cette théorie, ne permettent pas de mesurer les agrégats. Une extension de cette dernière, aux agrégats, a été donnée par Xu (1995-2003) : GMM (Generalized Multiparticle Mie solution). Mais les temps de calcul des propriétés optiques via cette théorie (exacte) ne permettent pas d'envisager dans l'immédiat une utilisation en temps réel. Ce sujet de thèse s'est donc orienté sur la recherche de méthodes approchées pour les propriétés optiques d'agrégats de particules sphériques non absorbantes.Dans un premier temps, l'étude des paramètres influençant les sections efficaces de diffusion (Csca) et de radiation de pression (Cpr) d'agrégats obtenues avec la méthode exacte, a révélé:- que les différentes configurations d'un agrégat suivant sa forme ou le nombre de particules primaires qu'il contient sont parfaitement discernables, -que le nombre de particules primaires est le paramètre pertinent dans le cas des faibles paramètres de taille  ( ),- qu'il existe, pour un agrégat constitué d'un nombre donné de particules primaires, deux configurations extrêmes (chaîne et compacte) entre lesquelles les sections efficaces des autres évoluent.Par la suite, il a été évalué vis-à-vis de la méthode exacte, sept méthodes approchées (choisies en fonction des remarques précédentes) permettant d'obtenir la section efficace de diffusion : - les méthodes assimilant l'agrégat à une sphère compacte (SC) ou creuse (SP) sont inappropriées- les méthodes utilisant une dimension fractale sont quant à elles peu concluantes sur des agrégats contenant un faible nombre de particules primaires. - la méthode PBK (Percival-Berry-Khlebtsov) est valable pour avec une erreur qui augmente avec l'indice du matériau.- la méthode DA (ou DAr, Diffraction Anormale) est correcte pour et est moins sensible à l'augmentation de l'indice de réfraction.- la méthode IRE (Indice de Réfraction Effectif), est la méthode approchée pouvant être envisagée sur l'ensemble des paramètres de taille et a fait l'objet d'une étude complémentaire (fonction de correction, forme de l'objet équivalent).

This study presents the tuning of a Mach Zehnder atom interferometer and its operation for interferometric measurements. A supersonic beam of lithium is coherently manipulated by elastic Bragg diffraction on laser standing waves almost resonant with the first resonance transition of lithium atom at 671 nm. A model of the interferometer, based on simulations of the diffraction process, is used to precisely describe the selectivity with respect to atom velocity and incidence angle. The apparatus exhibits interference fringes with an excellent visibility, up to 84.5 %, for the first diffraction order. The visibility for second or third order diffraction are significantly reduced. The most important contribution to this visibility loss is due to the phase noise induced by mechanical vibrations of the interferometer. The quality of signals with first diffraction order is used to perform two interferometric measurements. The application of an electric field on only one of the two atomic beams, separated by 90 microns, induces a phase shift which provides an accurate measurement of the electric polarizability of lithium atom, alpha= (24.34 ± 0.16) 10-30 m3, in excellent agreements with the most precise calculations. By inserting a gas cell on one arm of the interferometer, we measure the refractive index n of gases (Ar, Kr, Xe) for lithium waves. The linearity of (n-1) as a function of gas density is well verified. By changing the lithium atomic wavelength, we are able to observe glory oscillations on the real and imaginary parts of n and also on their ratio rho. These measurements are compared to measurements of the total cross section for the imaginary part of n and to calculations for the real part and the ratio rho: in all cases, a good agreement is found.; Cette étude présente la mise au point d'un interféromètre atomique de Mach Zehnder et son utilisation pour des mesures interférométriques. Un jet supersonique de lithium est diffracté élastiquement dans le régime de Bragg par des ondes laser stationnaires quasi-résonnantes avec la première transition de résonance du lithium à 671 nm. Une modélisation de l'interféromètre est réalisée grâce à une simulation numérique du processus de diffraction, ce qui permet de décrire précisement le caractère sélectif de l'interféromètre en vitesse et en angle d'incidence. Les signaux d'interférences obtenus présentent, au premier ordre de diffraction, une visibilité allant jusqu'à 84.5%. Aux deuxième et troisième ordres de diffraction, la visibilité des signaux observés est réduite et cette réduction est largement due au bruit de phase induit par les vibrations mécaniques de l'interféromètre. La qualité des signaux au premier ordre de diffraction est utilisée pour réaliser deux mesures interférométriques. L'application d'un champ électrique sur un seul des deux faisceaux atomiques, séparés de 90 microns, induit un déphasage du signal d'interférence dont la mesure permet de déterminer très précisément la polarisabilité de l'atome de lithium, alpha = (24.34 ± 0.16) 10-30 m3, en excellent accord avec les calculs les plus précis. De même, en interposant du gaz sur un seul faisceau atomique, on réalise une série de mesures de l'indice de réfraction n de gaz (Ar, Kr, Xe) pour une onde atomique de lithium. La linéarité de (n-1) en fonction de la densité de gaz est bien vérifiée. En faisant varier la longueur d'onde du lithium, j'ai observé les oscillations de gloire des parties réelle et imaginaire de l'indice de réfraction ainsi que de leur rapport rho. Ces mesures sont comparées à des mesures de section efficace totale pour la partie imaginaire de l'indice et à des calculs pour la partie réelle et le rapport rho. Dans tous les cas, la comparaison est très satisfaisante.

Metal oxide sensors are widely used for chemical species detection. They are based on the electric conductivity variation measurement of a thin semiconductor layer subjected to the target gas exposure. It has been proved that the conductivity variation is linked to a modification of the refractive index of the material. This work deals with the study of a new type of gas sensor based on the measurement of refractive index variations of a sensitive film. Sensitive materials for specific gas detection (butane and ozone) have been identified in the literature. They have been deposited and characterised by various methods to enhance their optical and morphological properties for an optimal gas sensitivity. Sensitivity and selectivity to other gases as function of gas concentration and working temperature have been studied. Integration of optical elements has lead to the realisation of an industrial demonstrator., Le travail de thèse a consisté à élaborer un nouveau type de capteur utilisant la technique des "m-lines" pour détecter la variation d'indice de matériaux sensibles aux gaz déposés en couches minces. En effet, la variation de conductivité d'un matériau sensible utilisé dans les capteurs à oxyde métallique s'accompagne d'une modification de son indice de réfraction lorsqu'il est exposé à un gaz. La littérature a permis d'identifier certains matériaux susceptibles d'être sensibles au butane, au propane et à l'ozone. Ces matériaux ont été déposés et caractérisés afin d'optimiser leurs propriétés optiques, morphologiques et leur sensibilité au gaz. Un banc de test a été réalisé pour la mesure de la sensibilité aux gaz en fonction de la concentration de gaz et de la température (jusqu'à 100°C). Un démonstrateur de principe de capteur a été développé à l'aide d'un réseau coupleur. La détection optique du butane et du propane, dans la gamme 100 à 1000 ppm a été validée.

The first part is a bibliographic study. We study the conditions for thermodynamic equilibrium of the hydrates as a bulk medium and the composition of the liquid and solid phases. We then describe the basics of fluid dynamics in a porous medium. Eventually, we merge the two approaches and study the influence of the porous medium on the hydrate stability. An off-shore hydrate field (Blake Ridge) and an on-shore field (Mallik) are precisely described. The latter will be used as a reference case for subsequent numerical simulations. The second part is devoted to the experiments. Their goal is to measure the permeability of a sediment containing crystals. To get closer to natural geologic conditions, crystals are synthesized in absence of free gas. It turns out that hydrates form in a very heterogeneous way in the porous medium, which makes the measurements non representative. We believe that this result has a general character and that, at the laboratory time-scale, it is difficult, to say the least to achieve a uniform distribution of gas hydrates grown from dissolved gas. To circumvene this difficulty, we show, with a theoretical approach, that ice crystals behave much the same way as the hydrate crystals, concerning the Van der Waals forces that govern the agglomeration. This allows us to calculate the Hamaker constant of the hydrates. The second serie of experiments focuses on the permeability of a non consolidated porous medium under mechanical stress, where the pores are filled with ice crystals. Two silica beads populations are used to form a porous medium : 3 mm and 0.2 mm. With the large grains, results show two thresholds : for saturations below the lower threshold, the presence of crystals does not modify the permeability. For saturations above the upper threshold, the permeability vanishes almost completely (percolation phenomenon). Between these two limits, the permeability decreases exponentially with the saturation. With the fine grains, the permeability decreases with the same rate. The last part concerns the numerical study of the Mallik field. We write the equations describing the heat and mass transfers as a function of space and time. Then, we study a one-dimensional limiting case. This allows us to evaluate the influence of the experimentally obtained 'Permeability = f(saturation)' curve on the amount of produced gas. The proposed code gives a way to assess different production scenario, as the pressure reduction enhanced by ice formation., La première partie est une étude bibiographique. Nous étudions les conditions thermodynamiques de stabilité des hydrates dans un milieu bulk et la composition des phases solide et liquide. Nous décrivons ensuite les écoulements dans les milieux poreux. Enfin, nous fusionnons les deux approches en étudiant l'influence du confinement sur la stabilité des hydrates. Un champ offshore (Blake Ridge) et un champ on-shore (Mallik) sont décrits dans le détail. Ce dernier servira de base aux simulations numériques ultérieures. La deuxième partie est consacrée aux expériences. Leur but est de mesurer la perméabilité d'un sédiment contenant des cristaux. Pour nous rapprocher des conditions géologiques naturelles, les cristaux sont réalisés en l'absence de phase gazeuse. Il s'avère que les hydrates se forment de manière très hétérogène dans le milieu poreux et ceci rend les mesures non représentatives. Nous pensons que ce résultat est général et qu'à l'échelle de temps du laboratoire, la formation d'hydrates de gaz répartis uniformément dans un milieu poreux est très difficile. Pour contourner cette difficulté, nous montrons de manière théorique que les cristaux de glace ont un comportement analogue aux cristaux d'hydrate (du point de vue des forces de Van der Waals qui gouvernent l'agglomération). Ceci nous permet de calculer la constante de Hamaker des hydrates. La deuxième série d'expériences s'intéresse donc à la perméabilité d'un milieu poreux non consolidé et sous contrainte dont les pores sont occupés par des cristaux de glace. Deux populations de grains de silice sont utilisées pour former le milieu poreux : 3 mm et 200 microns. Avec les gros grains, les résultats font apparaître deux seuils : pour des saturations plus faibles que le seuil inférieur, la présence des cristaux n'affecte pas la perméabilité. Pour des saturations plus grandes que le seul supérieur, la perméabilité est quasiment nulle (phénomène de percolation). Entre les deux, la perméabilité décroît exponentiellement en fonction de la saturation. Avec les grains fins, la perméabilité décroît avec la même vitesse. La dernière partie est une étude numérique sur le champ Mallik. Après avoir posé les équations décrivant les transferts massiques et de chaleur dans l'espace et au cours du temps, nous étudions un cas limite unidimensionnel. Ceci nous permet de voir l'influence de la courbe 'Perméabilité = f(saturation)' obtenue expérimentalement sur la quantité de gaz produite. Le code proposé permet également d'évaluer différents scénarios de production, dont la dépressurisation assistée par formation de glace.

Photo-writing process of polymer optical waveguides can offer advantages to make easier connection fiber guide, and noticeably simplifies the fabrication procedure. In order to carry out a photo-writing technique, we choose a photosensitive polymer. Under UV irradiation polyvinylcinnamate (PVCi) films undergo cross-linking between cinnamoyl groups. Consequently, electronic configuration of lateral polymer groups changes and also leads to the drop of the refractive index in the visible range. This mechanism is studied with regards to the level of the electronic absorption of cinnamate centered at 275 nm. It acts on refractive index by shifting the absorption UV band. Most of the time, this influence vanishes in the Near Infrared Region (NIR). It is due to antagonist phenomena acting at the expense of the index lowering. The causes analysis leads us to optimise the irradiation spectrum, providing higher index contrasts between irradiated and non-irradiated area. We show that strong index changes can be achieved in PVCi film, up to 0.03 even in the NIR, enabling us, for example, to perform optical photo-printing waveguides for telecommunication wavelengths (1300-1550 nm). This is one of the highest contrast value reported for a photo-printed non-birefringent waveguide. Concerning optical transmission properties, first promising results have been obtained. Optical measurements in the polymer film (0.25 dB/cm at 1550 nm) and in polymer solution (less than 0.2 dB/cm at telecommunication wavelengths) have shown the high potentiality of this material.; Les travaux de cette thèse visaient à étudier des méthodes de photo-inscription de guides optiques monomodes avec des polymères adaptés. Pour cela, deux systèmes ont été envisagés : l'un consistant à réaliser une différence d'indice suffisante grâce à une polymérisation sélective dans un film, l'autre, mettant en jeu un polymère intrinsèquement photosensible dans l'UV moyen. C'est ce dernier système qui a été particulièrement étudié. Ainsi, avec ce polymère, l'impact, sous UV, de la rupture de la conjugaison électronique sur le contraste d'indice (entre zone insolée et non insolée) peut être relativement important, même très loin de la bande d'absorption. Par la suite, une analyse des interactions UV-matériau a permis d'améliorer considérablement la variation d'indice, si bien que les contrastes d'indice obtenus expérimentalement (delta_n=0,03 à 1550nm), sont désormais très supérieurs à ceux par exemple de la silice dopée germanium, largement utilisée en optique intégrée. Enfin, des guides monomodes photo-inscrits ont été réalisés montrant des performances intéressantes et ouvrant la voie à une technologie simple (sans gravure), permettant aussi d'exploiter après coup, la photosensibilité du matériau afin de contrôler les propriétés de guidage.

When a high power laser beam goes through a transparent material, self-focusing may lead to a degradation of the wave surface quality or to a damage of the material. In order to have a better understanding of these phenomena, it is crucial to obtain an accurate measurement of the nonlinear refractive index. In the nanosecond regime, several mechanisms may lead to a photoinduced variation of the nonlinear refractive index. In order to study the photoinduced variations of the nonlinear refractive index in the nanosecond regime, a sensitive measurement bench of small nonlinear refractive indexes has been developed. This measurement bench is based on a beam distortion measurement method : the Z-scan method. Thanks to a perfect mastery of the metrology and a very general simulation algorithm, the nonlinear refractive index can be measured with a sensitivity equal to lambda/3000 on the optical path variation inside the material and an absolute error estimated to be 12% at 1064nm and 16% at 532nm on the nonlinear refractive index. In these conditions, the nonlinear refractive index of silica and BK7 was measured at 1064nm and 532nm. A non negligible contribution of electrostriction and thermal effects was noticed., Lorsqu'un faisceau laser de forte puissance traverse un matériau transparent, l'autofocalisation peut mener à une dégradation de la surface d'onde ou conduire à un endommagement du matériau. Afin de mieux comprendre ces phénomènes, la mesure précise de l'indice de réfraction non-linéaire est capitale. Dans le régime nanoseconde, plusieurs mécanismes peuvent mener à une variation photo-induite de l'indice de réfraction non-linéaire. Afin d'étudier les variations d'indice de réfraction photo-induites dans le régime nanoseconde, un banc de mesure sensible de faibles indices de réfraction non-linéaire a été développé. Ce banc de mesure est basé sur une méthode de mesure de déformation de faisceau : la méthode de Z-scan. A l'aide d'une parfaite maîtrise de la métrologie et d'un algorithme de simulation trés général, l'indice de réfraction non-linéaire peut être mesuré avec une sensibilité de lambda/3000 sur la variation de chemin optique dans le matériau et une erreur absolue estimée à 12% à 1064nm et 16% à 532nm sur l'indice de réfraction non-linéaire. Dans ces conditions, l'indice de réfraction non-linéaire de la silice et du BK7 a pu être mesuré à 1064nm et à 532 nm. Une contribution non négligeable de l'électrostriction et des effets thermiques a pu être constatée.

Publisher: ACS , ISSN 1520-6106; International audience; Under UV irradiation, poly(vinyl cinnamate) (PVCi) films undergo cross-linking due to [2 + 2] photocycloaddition between cinnamoyl groups. Consequently, electronic configuration of lateral polymer groups changes and also leads to the drop of the refractive index in the visible range. This mechanism is studied with regards to the level of the electronic absorption of cinnamate centered at 278 nm. It acts on refractive index by shifting the absorption UV band. Most of the time, this influence vanishes in the near infrared region (NIR). It is due to antagonist phenomena acting at the expense of the index lowering. The causes analysis leads us to optimize the irradiation spectrum, providing higher index contrasts between irradiated and nonirradiated area. We show that strong index changes can be achieved in PVCi film, up to 2.5 × 10-2 even in the NIR, enabling us, for example, to perform optical photoprinting waveguides for telecommunication wavelengths (1300-1550 nm).

La présence de fortes hétérogénéités à l'intérieur d'un obstacle diélectrique ne permet pas la détermination de son indice de réfraction par des méthodes optiques. C'est pourquoi il est nécessaire de se placer dans le domaine de la diffraction. L'indice de réfraction est alors lié à des mesures du champ diffracté par l'équation de Helmholtz. Du point de vue mathématique, ce problème inverse est à la fois non-linéaire et mal posé, que les données soient de type champ proche ou champ lointain. L'objet de cette thèse est de proposer une méthode de résolution approchée pour ce problème inverse, à partir de données du champ proche sur une surface entourant l'obstacle. Contrairement aux problèmes de contrôle dont le but est de minimiser un critère sans pour autant se soucier de l'unicité du minimum, on se préoccupe ici de l'identification de ce minimum, et l'unicité de la solution est de ce fait essentielle. L'indice est ainsi identifiable de manière unique dans L∞(R³ ; C) à partir de la mesure du champ proche pour toute direction incidente de S². Développée dans un premier temps pour le cas de la dimension deux, la méthode doit rester applicable à la dimension trois sans que les temps de calcul ne deviennent pour autant prohibitifs. C'est pourquoi on choisit d'évaluer les sensibilités des mesures à des variations élémentaires de l'indice par une méthode d'approximation de l'EDP plutôt que par la méthode intégrale volumique (équation de Lippmann-Schwinger) habituellement utilisées dans ce type de problème. La méthode choisie inverse des matrices creuses en lieu et place des matrices pleines de la méthode intégrale. L'approximation des conditions aux limites est effectuée de manière très précise grâce à l'introduction, autour du domaine de calcul, d'un milieu fictif absorbant PML de Bérenger. L'algorithme d'inversion choisi est celui de Gauss-Newton, pour lequel on recherche une forme de stabilité en testant successivement deux régularisations de Tychonov (en norme L² et en semi-norme H¹), puis une pénalisation par une régularisée de la semi-norme BV. Cette dernière s'avère, au vu des différents cas tests étudiés, la mieux adaptée pour résoudre ce problème. Due to high heterogeneities that can exist inside a dieletric obstacle, generally optical methods cannot be used in order to retrieve the refractive index of a body. This implies to use scattering methods, where the refractive index is linked to measurements of the scattered field via the Helmholtz equation. From a mathematical point of view, this problem is both nonlinear and ill-posed, whether we consider near field or far field data. The purpose of this thesis is to describe a numerical method to identify the refractive index from near field data on a surface surrounding the obstacle. Whereas control problems only require the minimization of a criteria with no necessary information on the uniqueness of this minimum, here we need to identify this minimum, and therefore the uniqueness of the solution is essential. We study the uniqueness of the solution in L∞(R³ ; C) from near field data for all incident directions in S². Although developped for the two dimensional case, the numerical method was built in order to be fast enough to have applications in the 3D case. We choose to calculate the measurements sensitivities with respect to elementary variations of the index by using a variational formulation of the PDE rather than by the volumic integral method (the Lippmann-Schwinger equation) usually used to solve this kind of problem. The variational method requires the inversion of sparse matrices instead of full matrices in the integral method. The radiation condition is accurately approximated by a curvilinear coordinates PML formulation around the computation domain. The inversion is performed through the Gauss-Newton algorithm, and the stability is assured by means of penalization with two different types of Tychonov regularization (L² norm and H¹ seminorm), and by a BV regularized seminorm. This last penalization appears to be the best fitted to solve our problem.

This work deals with the optical characterisation of porous silicon and its application in order to obtain refractive index modulation (superlattices). In the first part, we demonstrate the homogeneity of this material on the scale of the wavelength of light studying scattering. This observation justifies the use of a mean refractive index to describe the material. Although the thickness remains well defined, velocity fluctuations appear during the electrochemical process of formation which give rise to an interface roughness. Owing this effect we had to develop a method to analyse optical measurements taking into account the scattering at the interface. Optical constants were determined using two techniques firstly by measuring the transmission of the thin layers at low temperature by photoconduction in the substrate and secondly by measuring and fitting the reflectance spectra. Although the dispersion remains low, the absorption coefficient varies exponentially over a large energy range. In the second part, from the previous characterisation it is demonstrated that weakly doped porous silicon could be used to obtain periodic structures such as Bragg reflectors, Fabry- Perot filters and luminescent microcavities. The characterisation of the structures was complicated by differences between the formation of a single layer and buried one. The structures display a high optical quality. Owing to the high quantum efficiency of the low doped p-type porous silicon, we obtain very efficient luminescent microcavities. The last part, a new type of in-depth grating is developed using a combination of holography and photochemistry. It has enabled us to obtain lateral periodic structures few microns thick and with submicron lateral periodicity. The localised photodissolution has been demonstrated during or after the formation of the porous silicon layer and for all the types of porous silicon, including the macroporous one.; Ce travail porte sur la caractérisation optique du silicium poreux et son application à la réalisation de structures à modulation d'indice (superréseaux). Une première étude de la diffusion optique a montré l'homogénéité de ce matériau à l'échelle de la lumière, justifiant une description par un indice de réfraction moyen. Si la formation électrochimique du silicium poreux permet l'obtention de couches minces d'épaisseurs parfaitement définies, en revanche des fluctuations du front de dissolution entraînent une diffusion à l'interface silicium poreux/ silicium cristallin. Cet effet a nécessité de développer une analyse des mesures optiques dans le cas d'interfaces rugueuses. La détermination des constantes optiques a été réalisée par une mesure à basse température de la transmission par photoconduction dans le silicium cristallin et par ajustement des spectres de réflectivité des couches minces. D'une manière générale, alors que la dispersion de l'indice est assez faible, l'absorption du silicium poreux se caractérise par une dépendance exponentielle sur une grande plage en énergie. Cette étude a permis la réalisation de structures à modulation d'indice telles que des réflecteurs de Bragg, des filtres Fabry-Perot ou des microcavités luminescentes. La mise en évidence de différences entre la formation des couches simples et enterrées a compliqué la caractérisation de ces structures. La très bonne qualité optique et le fort rendement quantique intrinsèque au silicium poreux de type p ont permis d'obtenir des microcavités luminescentes très efficaces. Enfin, en combinant l'holographie et la photochimie, un nouveau type de gravure en profondeur a été développé permettant d'obtenir des structures à modulation d'indice latérale de périodicité submicronique. La photodissolution localisée du matériau a été mise en évidence après et pendant la formation de la couche poreuse et ce pour tout type de silicium poreux y compris le macroporeux.

This work deals with the optical characterisation of porous silicon and its application in order to obtain refractive index modulation (superlattices). In the first part, we demonstrate the homogeneity of this material on the scale of the wavelength of light studying scattering. This observation justifies the use of a mean refractive index to describe the material. Although the thickness remains well defined, velocity fluctuations appear during the electrochemical process of formation which give rise to an interface roughness. Owing this effect we had to develop a method to analyse optical measurements taking into account the scattering at the interface. Optical constants were determined using two techniques firstly by measuring the transmission of the thin layers at low temperature by photoconduction in the substrate and secondly by measuring and fitting the reflectance spectra. Although the dispersion remains low, the absorption coefficient varies exponentially over a large energy range. In the second part, from the previous characterisation it is demonstrated that weakly doped porous silicon could be used to obtain periodic structures such as Bragg reflectors, Fabry- Perot filters and luminescent microcavities. The characterisation of the structures was complicated by differences between the formation of a single layer and buried one. The structures display a high optical quality. Owing to the high quantum efficiency of the low doped p-type porous silicon, we obtain very efficient luminescent microcavities. The last part, a new type of in-depth grating is developed using a combination of holography and photochemistry. It has enabled us to obtain lateral periodic structures few microns thick and with submicron lateral periodicity. The localised photodissolution has been demonstrated during or after the formation of the porous silicon layer and for all the types of porous silicon, including the macroporous one., Ce travail porte sur la caractérisation optique du silicium poreux et son application à la réalisation de structures à modulation d'indice (superréseaux). Une première étude de la diffusion optique a montré l'homogénéité de ce matériau à l'échelle de la lumière, justifiant une description par un indice de réfraction moyen. Si la formation électrochimique du silicium poreux permet l'obtention de couches minces d'épaisseurs parfaitement définies, en revanche des fluctuations du front de dissolution entraînent une diffusion à l'interface silicium poreux/ silicium cristallin. Cet effet a nécessité de développer une analyse des mesures optiques dans le cas d'interfaces rugueuses. La détermination des constantes optiques a été réalisée par une mesure à basse température de la transmission par photoconduction dans le silicium cristallin et par ajustement des spectres de réflectivité des couches minces. D'une manière générale, alors que la dispersion de l'indice est assez faible, l'absorption du silicium poreux se caractérise par une dépendance exponentielle sur une grande plage en énergie. Cette étude a permis la réalisation de structures à modulation d'indice telles que des réflecteurs de Bragg, des filtres Fabry-Perot ou des microcavités luminescentes. La mise en évidence de différences entre la formation des couches simples et enterrées a compliqué la caractérisation de ces structures. La très bonne qualité optique et le fort rendement quantique intrinsèque au silicium poreux de type p ont permis d'obtenir des microcavités luminescentes très efficaces. Enfin, en combinant l'holographie et la photochimie, un nouveau type de gravure en profondeur a été développé permettant d'obtenir des structures à modulation d'indice latérale de périodicité submicronique. La photodissolution localisée du matériau a été mise en évidence après et pendant la formation de la couche poreuse et ce pour tout type de silicium poreux y compris le macroporeux.

The optical diagnosis by phase Doppler anemometry of particles encountered in two­phase flows require the use of focused laser beams. The influence of the intensity gradients induced on the particle surface is considered in the first part of this manuscript. Several new phase Doppler geometries are proposed, enabling to suppress the errors induced by the so­called « trajectory effects ». The second part of this work deals with the extension of the phase Doppler anemometry to particle refractive index measurements in addition to size and velocity measurements. Numerical simulations and experimental tests demonstrate the validity of the proposed techniques. Applications to particle material recognition, coalescence study and temperature measurements are shown or discussed. The third part of this manuscript presents the proposed solutions to extend the phase Doppler technique to the sizing of cylindrical particles (fibres, liquid jets), non­homogeneous particles or irregular particles. The case of particles with internal refractive index gradients, or with a core, is particularly detailed, by using the theoretical work made to extend the generalized Lorenz­Mie theory to this kind of particles., Le diagnostic par une méthode optique telle que l'anémométrie phase Doppler, des particules présentes dans les milieux diphasiques, nécessite l'emploi de faisceaux laser focalisés. La compréhension et l'élimination des effets engendrés sur les mesures de taille, par les gradients d'éclairage ou les « effets de trajectoire », est au centre de la première partie de cette thèse. Différentes solutions, testées numériquement et expérimentalement, sont proposées pour éliminer les biais constatés. L'extension de l'anémométrie phase Doppler à la mesure de la partie réelle et complexe (absorption) de l'indice de réfraction des particules est ensuite considérée. Les méthodes originales proposées autorisent, en plus des mesures de taille et de vitesse, la reconnaissance des particules par leur indice, l'étude de la coalescence de gouttes (liquides transparents ou absorbants) ou la détection des fortes variations de température de particules. La dernière partie de ce travail propose diverses solutions pour étendre l'anémomètrie phase Doppler à la mesure de particules cylindriques (fibres, jets liquides), ovoïdes (oblates/problates), sphériques non­homogènes (multicouches, à coeur, hétérogènes: diphasiques ou non) et irrégulières. Le cas des particules multicouches est particulièrement détaillé, à partir de simulations basées sur le travail théorique effectué pour étendre la théorie de Lorenz-­Mie généralisée à ce type de particules.

Not available, L'étude du pouvoir réflecteur (r) et de la transmission (t) des milieux anisotropes et absorbants dans l'infrarouge lointain nous a conduit a présenter des expressions directement programmables des relations permettant la détermination des constantes optiques, l'indice de réfraction n et l'indice d'absorption k à partir des mesures expérimentales de r et de t. Nous avons établi les expressions des facteurs de réflexion et de transmission pour les deux polarisations possibles de l'onde, en fonction de l'angle d'incidence. L'étude est limitée au cas de la propagation d'une onde plane dans les plans principaux du cristal. Nous abordons ensuite le cas de la lame à faces parallèles qui représente physiquement nos échantillons. Les facteurs de réflexion et de transmission sont mesurés dans l'infrarouge lointain de 10 à 600 cm##1 en lumière polarisée pour des températures comprises entre 7 et 300 k. Pour cette étude nous avons choisi un cristal biaxe, le nitrite de sodium et deux cristaux uniaxes, la cassitérite et le quartz. La comparaison des résultats expérimentaux et des valeurs calculées nécessite la connaissance de la fonction diélectrique. Nous utilisons la forme factorisée de la fonction diélectrique. Les valeurs initiales des paramètres d'ajustage sont déterminées par une analyse de Kramers-Kronig du spectre de réflexion sous incidence normale. La mesure simultanée du pouvoir réflecteur et de la transmission de la lame nous permet d'apporter une correction pour déterminer la valeur vraie du pouvoir réflecteur des cristaux, valeur nécessaire pour les calculs de physique du solide

Not available, Ce travail porte sur le développement et l'évaluation des performances d'un dilatorefractométre interférométrique laser, conçu pour établir le comportement thermo-optique de matériaux optiques anisotropes. Le but premier est l'étude des conditions thermiques de mise en œuvre optimale de matériaux à application en optique non linéaire. L'objectif est de pouvoir déterminer des variations d'indice de réfraction en fonction de la température à la sixième décimale prés sur des monocristaux de dimensions millimétriques; une première étape nécessaire consiste à mesurer aussi les coefficients de dilatation avec une précision équivalente. Différentes méthodes permettant d'accéder à ces deux paramètres avec la tolérance souhaitée sont exposées au chapitre 1. Le montage métrologique qu'il s'est avère nécessaire de mettre au point est décrit au chapitre 2 ainsi que toutes les sources d'incertitudes. Dans le chapitre 3, la mise en évidence de la sensibilité de l'appareillage est effectuée par l'étude dilatométrique de la transition de phase de second ordre d'un monocristal de sulfate de triglycine. Dans ce même chapitre les comportements dilatométriques et thermo-optiques de linbo3 et ktp sont analyses de 20c a 160c et pour plusieurs longueurs d'onde. Ces données métrologiques sont mises à profit au chapitre 4 pour: (a) prévoir les variations des angles d'accord de phase non critique pour la SHG en type 2 dans le cas de KTP; (b) déterminer la température de phase matching non critique pour la même interaction, en type 1, dans le cas de linbo3 et d'en prévoir la largeur thermique

Not available, Ce travail porte sur le développement et l'évaluation des performances d'un dilatorefractométre interférométrique laser, conçu pour établir le comportement thermo-optique de matériaux optiques anisotropes. Le but premier est l'étude des conditions thermiques de mise en œuvre optimale de matériaux à application en optique non linéaire. L'objectif est de pouvoir déterminer des variations d'indice de réfraction en fonction de la température à la sixième décimale prés sur des monocristaux de dimensions millimétriques; une première étape nécessaire consiste à mesurer aussi les coefficients de dilatation avec une précision équivalente. Différentes méthodes permettant d'accéder à ces deux paramètres avec la tolérance souhaitée sont exposées au chapitre 1. Le montage métrologique qu'il s'est avère nécessaire de mettre au point est décrit au chapitre 2 ainsi que toutes les sources d'incertitudes. Dans le chapitre 3, la mise en évidence de la sensibilité de l'appareillage est effectuée par l'étude dilatométrique de la transition de phase de second ordre d'un monocristal de sulfate de triglycine. Dans ce même chapitre les comportements dilatométriques et thermo-optiques de linbo3 et ktp sont analyses de 20c a 160c et pour plusieurs longueurs d'onde. Ces données métrologiques sont mises à profit au chapitre 4 pour: (a) prévoir les variations des angles d'accord de phase non critique pour la SHG en type 2 dans le cas de KTP; (b) déterminer la température de phase matching non critique pour la même interaction, en type 1, dans le cas de linbo3 et d'en prévoir la largeur thermique

Not available, Les propriétés optiques linéaires sont très importantes dans l'expression des propriétés optiques non-linéaires: nous étudions la localisation des accords de phase colinéaires et non colinéaires pour les interactions à 3 photons. L'extension du formalisme des facteurs de champs aux interactions à 4 ondes met en évidence les 7 types d'accord de phase. Il permet un traitement unifié des interactions de somme et différence de fréquence. La fiabilisation des mesures des propriétés optiques linéaires et non-linéaires nécessite la mise au point de méthodes spécifiques. KTP et ses isotypes constituent un banc d'essai privilégié pour cette méthodologie. La dispersion en fréquence des axes optiques apporte une précision importante à la dispersion des indices de réfraction. Nous développons une méthode de prospection du profil longitudinal gaussien d'un faisceau laser par une lame mince doubleuse de fréquence. La grandeur et le signe relatif des coefficients non-linéaires de KTP sont mesures en accord de phase en régime continu, démontrant l'importance du régime temporel du laser pour cette détermination. Nous étudions les paramètres régissant les conditions de focalisation: atténuation par la double réfraction et dommage optique. L'ajustement des conditions d'accord de phase est réalisable par les effets électro-optique ou thermooptique ou par substitution d'éléments chimiques. Pour le triplage de fréquence indirect à 0,44 m, l'existence d'accord de phase non critique à température ambiante est démontrée dans les solutions solides ktiop#1##yas#yo#4