Solution-processed quantum dot infrared lasers

(English) Colloidal semiconductors quantum dots (CQDs) have emerged as a promising solutionprocessed gain material that can be engineered via low-cost and scalable chemical techniques. Owing to quantum confinement, their emission wavelengths and optical properties can be tuned from the visible to the infrared. Despite these possible advantages, the realization of lasing action in CQDs is complicated and fundamentally stems from the non-unity degeneracy of the band-edge state. This results in high optical gain thresholds, demanding multiexcitons for achieving lasing action. This, in turn, leads to a very short optical gain lifetime which is caused by Auger recombination. Following the first demonstration of lasing action in CQDs, this field has thus far experienced remarkable development with materials offering emission in the visible showing limited application potential. However, the possibility of lasing in the infrared region would open a new realm of applications for this material platform in optical telecommunications, photonic integrated circuits, and LIDAR applications. To unleash those applications, the demonstration of solution-processed infrared lasers in the eye-safe window between 1.5-1.6 µm operating robustly at room temperature is a prerequisite. Midgap trap states in CQDs limit the performance of optoelectronics devices. In particular, PbS CQDs suffer from a very fast trap-assisted Auger process leading to high lasing thresholds. To suppress this type of Auger process, in this work, we use a binary nanocomposite of PbS CQDs and ZnO nanocrsystals (NCs) where the former serves as the infrared gain medium and the latter as a remote passivant for midgap traps in PbS CQDs. This binary heterostructure drastically suppresses the Auger process and lowers the lasing thresholds. Low threshold infrared CQD-laser has been thought to be not possible because of 8-fold degeneracy of the band-edge state in the infrared-emitting Pb-chalcogenide CQDs. In this Thesis, w
(Español) Los puntos cuánticos de semiconductor sintetizados mediante procesos coloidales (CQDs) han resultado ser un prometedor medio de ganancia cuya obtención puede llevarse a cabo mediante técnicas de bajo coste y alta reproducibilidad química. Gracias al efecto del confinamiento cuántico, su longitud de onda puede modularse con precisión desde el visible hasta el infrarrojo. A pesar de todas estas ventajas, conseguir acción láser utilizando estos materiales presenta una gran dificultad, originada fundamentalmente por el alto grado de degeneración de los niveles energéticos más bajos, dando lugar a umbrales ópticos más altos. Esto hace que se requiera de múltiples excitones para conseguir la acción láser, lo que a su vez resulta en tiempos de ganancia muy reducidos por culpa de la recombinación Auger. Tras la primera demostración del láser utilizando CQDs, este campo ha experimentado un importante desarrollo utilizando materiales con emisión en el visible, limitando sus potenciales aplicaciones. La obtención de luz láser en la región infrarroja supondría por tanto un nuevo abanico de posibilidades para tecnologías tales como las telecomunicaciones ópticas, la fotónica integrada, la imagen biomédica o las aplicaciones LIDAR. Para la realización de todas ellas, es requisito fundamental el desarrollo de láseres infrarrojos en el rango 1.5-1.6 ¿m y que puedan operar a temperatura ambiente de forma estable. Las trampas electrónicas dentro de la banda prohibida son factores limitantes en el funcionamiento de los dispositivos optoelectrónicos. En el caso de los CQDs basados en PbS, los procesos Auger debidos a estas trampas dan lugar a altos umbrales de ganancia láser. Para mitigar dichos procesos, empleamos un nanocomposite a base de CQDs de PbS y nanocristales de ZnO, donde los CQDs actúan como medio de ganancia y los nanocristales de ZnO sirven de pasivantes de dichas trampas. Esta heteroestructura binaria suprime drásticamente los procesos Auger y reduce el umbral
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