Thermo-mechanochemistry applied on heterogeneous catalyst preparation for CO oxidation and COPrOx reactions

L'objectiu d'aquest projecte final de màster va ser estudiar els impactes adversos de la termo-mecanoquímica aplicada en la preparació de catalitzadors heterogenis per a les reaccions d'oxidació de CO i COPrOx. El procés es va dur a terme en fase gas utilitzant un reactor tubular, on es van analitzar les corbes de conversió i selectivitat de totes dues reaccions. Per monitorar els gasos de sortida del reactor, es va utilitzar l'anàlisi de cromatografia de gasos amb argó com a gas portador inert. Es van realitzar diferents processos de síntesi mecanoquímica del catalitzador, variant la temperatura i el temps de durada del procés de síntesi del Au/CeO_2. Aquests canvis de temperatura es van aconseguir mitjançant l'addició d'energia externa en forma de calor. En el laboratori, es va dissenyar i implementar el sistema de reacció experimental, es va preparar el catalitzador de Au/CeO_2 utilitzant la tècnica mecanoquímica amb un molí de boles, es van realitzar els experiments i es van caracteritzar les mostres. A més, es va dur a terme un estudi econòmic i una breu avaluació de l'impacte mediambiental. L'eficiència de les mostres es va comparar en funció de dos paràmetres principals: la temperatura i el temps de durada de la síntesi mecanoquímica del Au/CeO_2. Els millors resultats es van obtenir en l'oxidació de CO amb la síntesi del catalitzador a temperatura ambient, mentre que en COPrOx es van aconseguir resultats òptims utilitzant mostres escalfades a 50ºC i posteriorment refredades. Aquests troballes destaquen la importància de controlar amb cura els paràmetres de síntesi per a maximitzar l'eficiència dels catalitzadors heterogenis en totes dues reaccions.
El objetivo de este proyecto final de máster fue estudiar los impactos adversos de la termo-mecanoquímica aplicada en la preparación de catalizadores heterogéneos para las reacciones de oxidación de CO y COPrOx. El proceso se llevó a cabo en fase gas utilizando un reactor tubular, donde se analizaron las curvas de conversión y selectividad de ambas reacciones. Para monitorear los gases de salida del reactor, se utilizó análisis de cromatografía de gases con argón como gas portador inerte. Se llevaron a cabo diferentes procesos de síntesis del catalizador, variando la temperatura y el tiempo de duración del proceso de síntesis mecanoquímica del Au/CeO_2. Estos cambios de temperatura se lograron mediante la adición de energía externa en forma de calor. En el laboratorio, se diseñó e implementó el sistema de reacción experimental, se preparó el catalizador de Au/CeO_2 utilizando la técnica mecanoquímica con un molino de bolas, se realizaron los experimentos y se caracterizaron las muestras. Además, se llevó a cabo un estudio económico y una breve evaluación del impacto medioambiental. La eficiencia de las muestras se comparó en función de dos parámetros principales: la temperatura y el tiempo de duración de la síntesis mecanoquímica del Au/CeO_2. Los mejores resultados se obtuvieron en la oxidación de CO con la síntesis del catalizador a temperatura ambiente, mientras que en COPrOx se lograron resultados óptimos utilizando muestras calentadas a 50ºC y posteriormente enfriadas. Estos hallazgos resaltan la importancia de controlar cuidadosamente los parámetros de síntesis para maximizar la eficiencia de los catalizadores heterogéneos en ambas reacciones.
The objective of this final master's project was to study the adverse impacts of thermo-mechanochemistry applied in the preparation of heterogeneous catalysts for CO oxidation and COPrOx reactions. The process was carried out in the gas phase using a tubular reactor, where the conversion and selectivity curves of both reactions were analyzed. Gas emissions from the reactor were monitored using gas chromatography analysis with argon as an inert carrier gas. Different mechanochemical catalyst synthesis processes were performed, varying the temperature and duration of the Au/CeO_2 catalyst synthesis process. These temperature changes were achieved by adding external energy in the form of heat. In the laboratory, the experimental reaction system was designed and implemented, the Au/CeO_2 catalyst was prepared using the mechanochemical technique with a ball mill, experiments were conducted, and the samples were characterized. Additionally, an economic study and a brief assessment of the environmental impact were carried out. The efficiency of the samples was compared based on two main parameters: the temperature and duration of the Au/CeO_2 mechanochemical synthesis. The best results were obtained in the CO oxidation with catalyst synthesis at room temperature, while in COPrOx, optimal results were achieved using samples heated to 50ºC and subsequently cooled. These findings highlight the importance of carefully controlling the synthesis parameters to maximize the efficiency of heterogeneous catalysts in both reactions.