Two-dimensional ferromagnetism, strong Rashba effect and valence changes in lanthanide intermetallics: A photoemission study

The search for novel technologies like spin-based electronics and suitable materials for respective devices requires a profound understanding of fundamental interactions regarding electron spin and related properties. In the same context, with ongoing device miniaturisation, surface-related phenomena become increasingly important. Here, we study the electronic and magnetic properties of quasi-2D electron states at a metallic surface under the influence of the Rashba effect and exchange coupling to localised 4f moments that order magnetically at low temperatures. Particularly, in the considered systems, both interactions are of similar strengths, a case which is rather unexplored in the literature. Our model system is the (001) surface of intermetallic LnIr2Si2 compounds with ThCr2Si2 structure, where Ln = lanthanide. With this work, we continue our long-term systematic study of the LnT2Si2 compounds with T = Rh, where the Rashba-like spin-orbit coupling is about a hundred times weaker than the exchange interaction. Using ARPES and DFT we explore with GdIr2Si2 and EuIr2Si2 two representatives of the LnIr2Si2 family, which are both characterised by the insensitivity of the 4f shell to the crystal electric field. On the other hand, they have fundamentally different bulk properties. GdIr2Si2 is a robust bulk antiferromagnet with a high ordering temperature of 87 K, whereas EuIr2Si2 is a mixed-valent material with a non-magnetic ground state in the bulk. The mean Eu valency is strongly temperature dependent, changing continuously from a nearly divalent magnetic configuration at room temperature to a nearly trivalent non-magnetic Eu state below 50K. Studying the surface states in both compounds we find that the magnitude of the Rashba-like spin-orbit interaction increases tremendously in comparison to the isoelectronic Rh compounds. This is reflected in a huge splitting of the surface state bands and emphasizes the importance of atomic spin-orbit coupling in high Z elemen
Die Suche nach neuartigen Technologien wie spinbasierte Elektronik sowie nach geeigneten Materialien für entsprechende Bauteile erfordert ein tiefgreifendes Verständnis der Wechselwirkungen des Elektronenspins und damit verbundener Materialeigenschaften. Mit der zunehmenden Miniaturisierung von Bauteilen gewinnen in diesem Zusammenhang auch Oberflächenphänomene zunehmend an Bedeutung. In dieser Arbeit untersuchen wir die elektronischen und magnetischen Eigenschaften quasizweidimensionaler elektronischer Zustände an metallischen Oberflächen unter dem Einfluss des Rashba-Effekts und der Austauschwechselwirkung mit lokalisierten 4f Momenten, die bei tiefen Temperaturen magnetisch ordnen. Dabei liegt die Besonderheit der untersuchten Systeme darin, dass beide Wechselwirkungen von vergleichbarer Stärke sind. Dieser Fall ist in der Fachliteratur bislang unterrepräsentiert. Unser Modellsystem ist die (001)-Oberfläche intermetallischer LnIr2Si2 Verbindungen mit ThCr2Si2 Struktur, wobei Ln ein Lanthanoidenelement darstellt. Dabei führen wir die langjährige und systematische Untersuchung von LnT2Si2 Verbindungen mit T = Rh fort, in denen die Rashba-artige Spin-Bahn-Kopplung ungefähr 100-mal schwächer als die Austauschwechselwirkung ist. Mit Hilfe von winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie (ARPES) und Dichtefunktionaltheorie (DFT) erkunden wir mit GdIr2Si2 und EuIr2Si2 zwei Vertreter der LnT2Si2 Familie, die beide durch die Insensibilität der 4f Schale gegenüber dem Kristallfeld ausgezeichnet sind. Zugleich haben sie grundsätzlich verschiedene Volumeneigenschaften. GdIr2Si2 ist ein robuster Volumenantiferromagnet mit einer hohen Ordnungstemperatur von 87K, wohingegen EuIr2Si2 eine gemischtvalente Verbindung mit einem nicht-magnetischen Volumengrundzustand ist. Die mittlere Eu Valenz ist stark temperaturabhängig, sie ändert sich kontinuierlich von einer nahezu zweiwertigen Konfiguration bei Raumtemperatur zu einem beinahe dreiwertigen, nicht-magnetischen Eu Zustand unte