Highly Efficient and Controllable Methodology of the Cd0.25Zn0.75Se/ZnS Core/Shell Quantum Dots Synthesis

The surface of any binary or multi-component nanocrystal has imperfections and defects. The number of surface defects depends both on the nature of the nanomaterial and on the method of its preparation. One of the possibilities to confine the number of surface defects is the epitaxial growth of the shell, which leads to a change in the physical properties while maintaining the morphology of the core. To form a shell of the desired thickness, an accurate calculation of the amount of its precursors is substantial to avoid the appearance of individual crystals consisting of the shell material. This study aimed to develop an effective calculation method for the theoretical amount of precursors required for the formation of a ZnS shell on the surface of a Cd0.25Zn0.75Se core, followed by the practical implementation of theoretical calculations and characterization of the prepared nanomaterials. This method allows the complete control of the masses and volumes of the initial reagents, which will in turn prevent undesirable nucleation of nuclei consisting of the shell material. In the synthesis of Cd0.25Zn0.75Se/ZnS core/shell quantum dots (QDs), the sources of chalcogens were substituted seleno- and thioureas, which are capable of not only supplanting modern toxic sources of sulfur and selenium but also allowing one to perform the controlled synthesis of highly photoluminescent QDs with a low number of surface defects. The result of this shell overcoating method was an impetuous augmentation in the photoluminescence quantum yield (PL QY up to 83%), uniformity in size and shape, and a high yield of nanomaterials. The developed synthetic technique of core/shell QDs provides a controlled growth of the shell on the core surface, which makes it possible to transfer this method to an industrial scale.
Povrch jakéhokoliv binárního nebo multikomponentního nanokrystalu má nedokonalosti a defekty. Množství povrchových defektů závisí jak na druhu nanomateriálu, tak i na metodě jeho přípravy. Jednu z možností, jak omezit množství povrchových defektů je epitaxní růst vrstvy, který vede ke změně fyzikální vlastností, ale zároveň dochází k zachování morfologie jádra. Pro vytvoření obalu zamýšlené tloušťky je nezbytné provést přesné kalkulace množství prekurzoru, aby bylo zároveň zabráněno vzniku nových individuálních krystalů, které obsahují pouze materiál obalu. tato studie je zaměřená na vyvinutí efektivních metod kalkulací množství prekurzoru nezbytného pro formování obalu ZnS na povrchu Cd0.25Zn0.75Se jádra, následované praktickou implementací teoretických kalkulací a charakterizací připraveného nanomateriálu. Tato metoda umožňuje kompletní kontrolu nad množstvím a objemem vstupních reagentů, což má pak za následek prevenci nežádoucích nukleací materiálu obalu. Během syntézy core/shell kvantových teček Cd0.25Zn0.75Se/ZnS bylo použito různých zdrojů chalkogenů na bázi seleno- a thiomočovin, které jsou schopné nejen nahradit moderní toxické zdroje síry a selenu, ale i umožňují provést kontrolovatelnou syntézu vysoce luminiscenčních kvantových teček s malým množstvím povrchových defektů. Výsledkem této obalové metody je výrazné vylepšení fotoluminiscenčního kvantového výtěžku (až 83%) a uniformity velikosti, tvaru a vysokého výtěžku nanomateriálu. Vývoj syntézní techniky core/shell kvantových teček poskytuje vysoce kontrolovatelnou metodu růstu obalu na povrchu jádra, což ji dělá vhodnou pro transfer na průmyslovou aplikační úroveň.