Study on crystallinity, properties and degradability of poly-4-hidroxybutyrate and related polyesters

Aplicat embargament des de la data de defensa fins al 12/6/2021
In the last decades, polymeric biomaterials, due to their advanced physical and mechanical properties, have been used in a vast variety of surgical and pharmaceutical applications. In this thesis, a study on crystallinity, properties, and degradability of poly-4-hydroxybutyrate (P4HB), commercially marketed as MonoMax® by B. Braun Surgical S.A.U. as an absorbable monofilament suture, and related polyesters is presented. Part of this work has been executed under the collaborative research project established between PSEP (Polímeros Sintéticos. Estructura y Propiedades) research group of Universitat Politècnica de Catalunya and B.Braun Surgical S.A.U. (Center of Excellence for Closure Technologies) with the principal purpose of evolving and investigating polymeric systems with specific biomedical applications. This study covers different topics related to P4HB such as (a) the physical, chemical, thermal and mechanical characterization; (b) the study of the crystallization kinetics; (c) the study of the degradation behavior of P4HB; and (d) the production of nanofibers by the electrospinning technique. Moreover, the work includes a study on blends of two different polyesters: PGA/PCL blends also produced employing the electrospinning technique and biphasic PLA/PA blends. Crystallization was studied under both isothermal and non-isothermal conditions using optical microscopy and differential scanning calorimetry. Furthermore, supplementary experiments performed in a synchrotron radiation facility provided us with further information about the lamellae morphology, crystal structure, and molecular orientation. Hydrolytic and enzymatic degradation of different matrices of P4HB was carried out in different buffered media. The hydrolytic degradation has been studied considering media of different pH values and temperatures. Enzymatic degradation has also been evaluated at physiological conditions using two different lipases. The hydrolytic degradation mechanism differs from
En los últimos años se ha extendido el uso de los biomateriales poliméricos en una amplia variedad de aplicaciones quirúrgicas y farmacéuticas debido a sus óptimas propiedades físicas y mecánicas. En esta tesis doctoral se presenta un estudio sobre la cristalinidad, propiedades y degradabilidad del poli-4-hidroxibutirato (P4HB) y poliésteres relacionados. El P4HB se comercializa por la empresa B. Braun Surgical S.A.U. bajo la marca comercial MonoMax® como sutura monofilamento absorbible. Parte de este trabajo se ha realizado bajo un convenio de colaboración entre la Universidad Politécnica de Cataluña, concretamente entre el grupo de investigación PSEP (Polímeros Sintéticos. Estructura y Propiedades) y la empresa B. Braun Surgical S.A.U. (Centro de Excelencia para Cierre de Heridas) con el principal objetivo de investigar acerca de sistemas poliméricos con determinadas aplicaciones biomédicas. El estudio abarca diferentes temas relacionados con el P4HB como son: (a) la caracterización física, química, térmica y mecánica, (b} el estudio de la cinética de cristalización, (c) el estudio del comportamiento de degradación y d) la producción de nanofibras mediante la técnica de electrohilado. Además, el trabajo incluye un estudio de mezclas de dos sistemas poliméricos diferentes, por una parte, mezclas de dos poliésteres: poliglicolato (PGA) y poliéaprolactona (PCL) y por otra mezcla de ácido pollláctico (PLA) y poliamida. Los procesos de cristalización se estudiaron en condiciones isotérmicas y no-isotérmicas utilizando microscopía óptica y calorimetría diferencial de barrido. También, se llevaron a cabo experimentos con fuentes de luz sincrotrón que proporcionaron información adicional sobre las morfologías de las lamelas, la estructura cristalina y la orientación molecular. La degradación hidrolítica y enzimática de las diferentes matrices de P4HB se realizó en medios tamponados. La degradación hidrolítica se estudió en medios con diferente pH y temperatura y la degrad
Postprint (published version)