Conception de matériaux poreux hiérarchisés synthétises au départ de précurseurs moléculaires uniques

With the decline in reserves of certain raw materials, coupled with the ever growing needs of the population, there is increased pressure on industries to devise novel synthetic processes. The main way to improve the efficiency of those chemicals processes is the design of a new generation of inorganic chemistry based catalysts. The Sol-gel process is one of the most promising technologies permitting the development of an amazing new generation of mixed oxide materials featuring porous organizations at the nanometric scale, a controlled stoichiometry and an excellent homogeneity of the active sites. This class of materials could serve as catalysts for the fine chemistry as well as for petroleum cracking processes. However, the mixed oxide catalytical efficiency is strongly linked to the degree of the active sites dispersion into the silica framework. Usual synthetic methods systematically drive to a phase separation phenomenon, resulting from the different reactivity of the starting independent inorganic precursors used. Synthesized materials are inhomogeneous due to the formation of a poor loaded silica framework and independent metal oxide nanoparticles, characterized by a low catalytical activity. Currently, many efforts are devoted to the improvement of the incorporation of increasing amount of active metal centers into the framework without any phase separation processes. A very promising strategy consists in the use of single molecular source, instead of a mixture of independent inorganic precursors with different reactivities. The aqueous conversions of these single sources allow the construction of materials featuring unmatched homogeneity and totally controlled stoichiometry. This present work aims in the design of a new generation of homogeneous and porous mixed oxides, prepared from single molecular precursors, for some further catalytical applications. This lead first to the conception of porous and homogenenous zirconosilicate materials (Si/Zr ~ 4), fol
La raréfaction des matières premières et les besoins sans cesse croissants de l’humanité ont amenés à de nouveaux impératifs au niveau des procédés de synthèse dans l’industrie. Ceux-ci se doivent d’être plus sélectifs, plus spécifiques et plus efficaces tout en préservant l’environnement. De fait, une des grandes et très porteuses tendances actuelles dans le domaine de la chimie des matériaux est la conception de nouveaux oxydes mixtes, tels que des matériaux aluminosilicatés, présentant une ou plusieurs porosités structurées à l’échelle nanométrique, ainsi que des propriétés catalytiques acido-basiques et/ou rédox renforcées. Ce type de matériaux présente un intérêt essentiel dans les secteurs de la chimie fine ainsi que dans les procédés de raffinage du pétrole. L’efficacité catalytique de cette gamme d’oxydes mixtes est néanmoins tributaire de l’homogénéité avec laquelle les espèces actives sont dispersées au sein du réseau silicaté poreux. Les méthodes de synthèse conventionnelles mènent systématiquement à des phénomènes de séparation de phases. Ceci découle de la différence de réactivité des précurseurs employés. Ces solides obtenus sont inhomogènes d'un point de vue chimique car constitués d’un réseau silicaté appauvri en sites actifs, et de nanoparticules d’oxyde métallique d’activité catalytique limitée. Un grand nombre d’efforts tendent à contrôler, via le développement de stratégies scientifiques toujours plus efficaces, l’insertion de quantité importante de sites actifs au sein de la charpente silicatée, tout en prévenant ces processus de séparation de phases. Une stratégie prometteuse consiste en l’emploi de précurseurs moléculaires uniques. La conversion de ces sources moléculaires, se substituant à un mélange de précurseurs indépendants, ayant leur réactivité propre, permet l’obtention d’oxydes mixtes poreux arborant une homogénéité chimique supérieure. L’objectif ce travail est donc la mise au point d’une nouvelle génération de matériaux poreux homog
(DOCSC02) -- FUNDP, 2010