Biospecijacija itrijum(III)-jona i njegovih radiofarmaceutika

Radiofarmaceutici bazirani na različitim molekulima obeleženimitrijumom-90, se koriste pri tretmanu neoperativnih vrsta tumora, kao i u radijacionoj sinovektomiji. Veliko interesovanje za korišćenje 90Y u terapeutske svrhe potiče zbog njegovih nuklearnih karakteristika (t1/2=64,1, Eβ,max= 2,3 MeV,bez emisije  zračenja). Dostupnost 90Y sa vrlo niskom radiohemijskom kontaminacijom je od suštinske važnosti u terapeutskoj primeni.Postojanje dugoživućeg pretka 90Sr sa vremenom poluživota od 28,9 godina i kratkoživućeg potomka 90Y nam omogućavaju formiranje generatorskog sistema. Iako postoje nekoliko vrsta generatora, prema literaturnim podacima, elektrohemijski generatori i generatori zasnovani na tečnim membranama imaju najveću perspektivu.Membranska ekstrakcija se takođe naziva i pertrakcija i bazirana je natrofaznom sistemu sa organskom fazom (tečna membrana) koja se nalazi između dve vodene faze i predstavlja alternativnu metodu klasičnoj tečno-tečnoj ekstrakciji. Prema literaturnim podacima, koristi se za razdvajanje širokog opsega rastvorenih supstanci uključujući biološke molekule, metalne jone, organske zagađivače i radionuklide.Elektrohemijska metoda je predložena kao rešenje pri separaciji 86Y od 86Sr i dobijanje 86Y koji služi pri pozitronsko emisionoj tomografiji (PET).Literaturni podaci pokazuju da elektrohemijska separacija predstavlja dobro rešenje jer omogućava veliku efikasnost uz minimalnu kontaminaciju okolnog prostora.Radiofarmaceutici koji se koriste u terapiji su u hemijskom smislukompleksna jedinjenja u kojima se kao centralni joni javljaju radioaktivni izotopi metala sa  ili  raspadom, dok su ligandi organski molekuli koji su sposobni da stvaraju helate. Ovi molekuli pored toga što su helatori za radiometal imaju i ulogu da se vežu za biomolekul. Zbog toga se i nazivaju bifunkcionalni helatori. Najpoznatiji i do sada najviše korišćeni bifunkcionalni helatori u radiohemiji itrijuma su: 1,4,7,10-tetraazociklododekan-1,4,7,10-tetraacetatna kiseli
The subject of this dissertation was biospeciation of Y(III) ion in human blood plasma. To this end characterization of complexation equilibria of Y3+ with DTPA, DOTA and ciprofloxacine and production of yttrium-90 from Sr/Y generator was made.Hydrolysis and complexation of yttrium were investigated using potentiometricmesurenment with glass electrode in 0.15 mol dm-3 NaCl ionic medium, at 310.0 ± 0.5 К. In addition, data of the hydrolysis of yttrium (III) ion and complexation of yttrium (III) ion with DTPA and DOTA were obtained by ESI MS technique. Morphologies of various kinds of yttrium-hydroxide precipitates were examined using a scanning electron microscopy. Precipitates were also analyzed by thermogravimetric analysis (TGA) and infrared spectroscopy using KBr pill technique. Computer modeling May model was used for the determination of yttrium species in human plasma and certain dominant yttrium complexes with small molecules. The second part of the Thesis relate to the separation of90Y from 90Sr with high radiochemical yield and purity, that can be used for labelling organic molecules (DTPA and DOTA) which are used in nuclear medicine.The obtained results can be sumarized as follows: The stability constants of hydrolitic complexes (log β,.q) were: Y(OH)2+ (log β1,-1 = -7.71 ± 0.05), Y(OH)2+ (log β1,-2 = -16.42 ± 0.03), Y(OH)3 (log β1,-3 = -26.01± 0.03),Y2(OH)2 4+(log β2,-2 = -14.23± 0.05), Y3(OH)54+ (log β3,-5 = -34.20 ± 0.07) иY4(OH)66+(log β4,-6 = -37.10 ± 0.08). Hydrolytic species determined by potentiometric method were confirmed by ESIMS method also. Hydrolytic species containing tetramer ions with high charges were: [Y4(OH)4(H2O)2]8+, [Y4(OH)2Cl2]8+ и [Y4(OH)3ClH2O]8+. The hydrolytic precipitation reactions with NaOH or urea as precipitating agents were studied. The obtained precipitates were characterized by the X-ray diffraction, the SEM technique, thermal analysis (TG-DSC) and infrared spectroscopy. Powder X-ray diffraction (XRD) characterization