Astudiaeth gyfrifiadurol o synthesis a sefydlogrwydd defnyddiau mandyllog anorganig

Mae yna gryn botensial o gymhwyso defnyddiau mandyllog anorganig er mwyn datrys heriau egni cyfredol. Mae defnyddiau mandyllog yn cael eu defnyddio mewn prosesau cemegol sy'n creu tanwyddau adnewyddadwy neu i storio egni. Mae defnyddiau mandyllog yn addas iawn i gyrraedd y nod o leihau effeithiau newid hinsawdd, ac felly mae deall eu priodweddau sylfaenol yn holl bwysig. Mae seolitau yn ddosbarth o ddefnyddiau mandyllog sy'n dangos actifedd catalytig mewn nifer o adweithion pwysig i greu cemegion a thanwyddau adnewyddadwy. Yn ogystal â hyn, mae cyfansoddion Glas Prwsiaidd (PBAs) yn ddosbarth o ddefnyddiau mandyllog sy'n dangos potensial fel batris. Serch hynny, prin yw'r ddealltwriaeth o sefydlogrwydd a dulliau synthesis o greu defnyddiau mandyllog. Felly, yn y traethawd ymchwil hwn, defnyddiwyd dulliau cyfrifiadurol cyfoes fel Damcaniaeth Dwysedd Ffwythianolion (DFT) cyfnodol, dulliau mecaneg cwantwm/mecaneg foleciwlaidd (QM/MM), ac efelychiadau dynameg moleciwlaidd (MD) i astudio dulliau synthesis, sefydlogrwydd, a phriodweddau seolitau a chyfansoddion PBAs. Edrychwyd ar ddull synthesis newydd o greu seolitau sef ymgorfforiad cyflwr solid (YCS). Defnyddiwyd dulliau DFT a QM/MM i ddarganfod prif gamau ym mecanwaith YCS ar gyfer creu'r catalydd Sn-Beta (Sn-), sef cyd-drefniant Sn(II) asetad i'r fframwaith seolitaidd, datgysylltiad asid asetig, ac ocsideiddiad Sn. Gwelwyd bod dŵr sy'n bresennol yn y fframwaith yn cynorthwyo'r mecanwaith trwy leihau rhwystrau cinetig. Astudiwyd, trwy efelychiadau MD, gryfder effeithiau anharmonig mewn fframwaith seolitau sydd â goblygiadau ar briodweddau catalytig ynghyd ag addasrwydd rhai dulliau o fodelu seolitau. Yn ogystal â hyn, gwelwyd bod presenoldeb dŵr yn cryfhau effeithiau anharmonig. Yn olaf, astudiwyd sefydlogrwydd cyfansoddion PBAs gan ddefnyddio DFT cyfnodol a gwelwyd bod dŵr yn effeithio ar sefydlogrwydd fframweithiau PBAs. Felly, mae dulliau cyfrifiadurol yn ffordd bwerus o astudio defnyddiau mandyllog anorganig, sy'n argoeli'n dda ar gyfer eu cymhwyso i ddatrys rhai o'r heriau egni mae cymdeithas yn eu hwynebu.