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Optimization of Si-MCM-41 synthesis from rice husk silica for the production of catalysts applied to biogas dry reforming

Authors :
Cazula, Bárbara Bulhões
Alves, Helton José
Noronha, Fabio Bellot
Lindino, Cleber Antonio
Silva, Rafael da
Arroyo, Pedro Augusto
Source :
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações do UNIOESTE, Universidade Estadual do Oeste do Paraná (UNIOESTE), instacron:UNIOESTE
Publication Year :
2019
Publisher :
Universidade Estadual do Oeste do Paraná, 2019.

Abstract

Submitted by Neusa Fagundes (neusa.fagundes@unioeste.br) on 2019-05-13T18:27:36Z No. of bitstreams: 2 Bárbara_Cazula2019.pdf: 2500875 bytes, checksum: 1bbad1001f794fa0a0b06c5fcd9b3fad (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Made available in DSpace on 2019-05-13T18:27:36Z (GMT). No. of bitstreams: 2 Bárbara_Cazula2019.pdf: 2500875 bytes, checksum: 1bbad1001f794fa0a0b06c5fcd9b3fad (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Previous issue date: 2019-02-22 The present work aimed to optimize the reactional variables involved in the synthesis of the Si-MCM-41 catalytic supports using tetraethyl orthosilicate (TEOS) and silica extracted from rice husk ash (CCA) as sources of silica. The Si-MCM-41 supports were synthesized following the hydrothermal and ambient temperature methodologies and the variable silica/surfactant and cosolvent/solvent molar ratios, aging temperature and aging time were studied. The synthesized substrates were characterized by N2- physisorption, DRX, EDS, MEV and FTIR techniques. For the support denominated as CCA 3, the conditions of synthesis favored the formation of particles with same results for the analysis of the characterization of the ones obtained for the support called TEOS 3. MET analysis of the TEOS 3 and CCA 3 supports clearly revealed the morphological differences of these materials. The supports identified as TEOS 3, TEOS 4, CCA 2 and CCA 3 were selected and impregnated with 20% Ni to be applied in the dry reforming reaction of methane. The catalysts were characterized by N2- physisorption, DRX, EDS, MEV and FTIR techniques. The catalysts 20Ni/Si-MCM- 41_TEOS 4 and 20Ni/Si-MCM-41_CCA 2 were shown to be more stable within 24 h of reaction. The 20Ni/TEOS 3 catalyst presented better results in terms of conversions and yield. The results for 20Ni/Si-MCM-41_CCA 2 and 20Ni/Si-MCM-41_CCA 3 were very close. The TEOS catalysts had higher coke values whereas the CCA catalysts the coke formation was significantly lower. In this sense, it was possible to conclude that the silica from ash from rice hulls is capable of efficiently replacing TEOS in obtaining the Si-MCM-41 substrates and can be applied as a source of silica in obtaining Si-MCM-41 molecular sieves reducing the costs related to the commercial silica source. O presente trabalho teve como objetivo otimizar as variáveis reacionais envolvidas na síntese dos suportes catalíticos Si-MCM-41, utilizando ortossilicato de tetraetila (TEOS) e sílica extraída de cinzas de casca de arroz (CCA) como fontes de sílica. Os suportes Si-MCM-41 foram sintetizados seguindo as metodologias a temperatura ambiente e hidrotérmica e as variáveis razões molares sílica/surfactante e cosolvente/ solvente, temperatura de envelhecimento e tempo de envelhecimento foram estudadas. Os suportes sintetizados foram caracterizados pelas técnicas de fisissorção de nitrogênio, DRX, EDS, MEV e FTIR. Para o suporte denominado como CCA 3, as condições de síntese favoreceram a formação de partículas com mesmos resultados para as análises de caracetrização daqueles obtidas para o suporte denominado TEOS 3. A análise de MET dos suportes TEOS 3 e CCA 3 revelou nitidamente as diferenças morfológicas desses materiais. Os suportes identificados como TEOS 3, TEOS 4, CCA 2 e CCA 3 foram selecionados e foram impregnados com 20% de Ni para serem aplicados na reação de reforma a seco do metano. Os catalisadores foram caracterizados pelas técnicas de fisissorção de nitrogênio, DRX, EDS, MEV e FTIR. Os catalisadores 20Ni/Si-MCM-41_TEOS 4 e 20Ni/Si-MCM- 41_CCA 2 se mostraram mais estáveis em 24 h de reação. O catalisador 20Ni/TEOS 3 apresentou melhores resultados em termos de conversões e rendimento. Os resultados para 20Ni/Si-MCM-41_CCA 2 e 20Ni/Si-MCM-41_CCA 3 foram muito próximos. Os catalisadores TEOS apresentam valores mais elevados de coque enquanto que os catalisadores CCA a formação de coque foi significativamente menor. Nesse sentido, foi possível concluir que a sílica de cinzas da casca de arroz é capaz de substituir com eficiência o TEOS na obtenção dos suportes Si-MCM-41, podendo ser aplicada como fonte de sílica na obtenção das peneiras moleculares Si- MCM-41 diminuindo os custos relacionados a fonte de sílica comercial.

Details

Language :
Portuguese
Database :
OpenAIRE
Journal :
Biblioteca Digital de Teses e Dissertações do UNIOESTE, Universidade Estadual do Oeste do Paraná (UNIOESTE), instacron:UNIOESTE
Accession number :
edsair.od......3056..81d5f038440e842d24abb9b0c725e899