Étude des scénarios de fin de vie des biocomposites : vieillissement et retransformation de biocomposites PP/farine de bois et PLA/fibres de lin

Nowadays, biocomposite materials are booming and will be a growing end-of-life issue for the future. They are based on a thermoplastic matrix (oil-based or bio-based) reinforced with vegetable fillers or fibers. Consequently, the study of their end of life through recycling, composting and incineration is a scientific and technologic challenge.The first goal of this thesis is to study the reprocessing end of life (successive injection and grinding cycles) of polypropylene (PP) based biocomposites filled with wood flour. The impact of the wood particle size and a coupling agent was assessed. Thus, a very good mechanical stability was observed up to 7 reprocessing cycles despite some degradation from the material components. Then, the reprocessing after artificial or natural UV weathering was carried out. The major trend is a “regeneration” phenomenon of mechanical properties after reprocessing in spite of strong degradations after UV weathering. Moreover, the addition of wood filler tends to restrain the PP photochemical degradation.The second goal is to study the end of life of polylactic acid (PLA) based biocomposites reinforced with flax fibers. The impact of the composition, the processing technic and humidity weathering on the reprocessing was assessed. Similar “regeneration” phenomena were observed leading to conclude to the beneficial effect of reprocessing. Then composting and biodegradation aspects were investigated. Heat release rate measurements enabled to estimate the incineration potential which could be linked to the PLA degradation rate.; Les matériaux biocomposites, en particulier les composites matrice thermoplastique biosourcée ou non renforcée de charges ou de fibres végétales, connaissent actuellement un essor significatif et présentent pour l'avenir un gisement grandissant de matières en fin de vie. En conséquence, l'étude du comportement de ces matériaux au regard de différents scénarios de fin de vie que sont le recyclage mécanique, le compostage et l'incinération constitue un enjeu scientifique et technologique important. Le premier objectif de cette thèse est d'étudier la fin de vie par retransformation (cycles successifs d'injection et de broyage) de biocomposites à matrice polypropylène (PP) chargé de farine de bois. L'impact de la taille des particules de bois et d'un agent de couplage a été évalué. Une très bonne stabilité mécanique jusqu'à 7 cycles de retransformation a été observée malgré des dégradations des différents composants du matériau. Le comportement face à la retransformation après vieillissement artificiel accéléré ou après une exposition naturelle en extérieur a été étudié. La tendance majeure dégagée est un phénomène de « régénération » des propriétés mécaniques par retransformation, et cela malgré des dégradations importantes après vieillissement. Il a été également été observé que l'ajout de bois a tendance à limiter la photodégradation du PP. Le second objectif est d'étudier la fin de vie de biocomposites à matrice acide polylactique (PLA) renforcé de fibres de lin. L'impact de différents paramètres de formulation, de la technique de mise en œuvre et d'un vieillissement hygrothermique sur la retransformation de ces matériaux a été évalué. Les mêmes phénomènes de « régénération » sont observés, ce qui montre l'effet bénéfique de la retransformation. La fin de vie par compostage et par biodégradation est traitée. Des mesures d'énergies de combustion ont enfin permis d'estimer le potentiel de valorisation par incinération qui serait en lien avec le niveau de dégradation du PLA.