Advances in geochemical tracing of atmospheric dust in Antarctica

Atmospheric dust is a major component of the Earth System. The optical properties of dust and their roles in cloud nucleation processes have a major impact on Earth’s radiative budget and hydrological cycle. Dusts also take part in many biogeochemical cycles in surface waters of the oceans and on land through their capacity to supply key micronutrients (e.g. Fe, P) sustaining primary production. The aim of this thesis is to improve the understanding of dust cycle by creating new and innovative methods allowing to trace the source regions of dust and quantify their respective contributions. We developed a chromatographic method to isolate and analyze six isotopic systems (i.e. Pb, Nd, Sr, Zn, Cu, Fe) widely used to trace dust source areas. We optimized a new method for single, low-mass dust samples and, in doing so, we observed that the usual rock reference materials (RM) used to calibrate isotopic analysis were not representative of dust. In fact, there is little to no RM for dust and therefore, we set out to characterize precisely the isotopic signatures of two new dust reference materials, ATD and BCR-723. The latter two are representative of natural-like and urban-like dust that we propose now as new standards for atmospheric dust studies. We also investigated dust deposition, along a 250-km transect from the NE Antarctic coastline to the Princess Elisabeth Station area. Using dust samples collected from Sigma-2 passive samplers or isolated from snow samples, we determined the morphology, size distribution and chemical composition of the dust samples at the particle-scale using an automated Scanning Electron Microscope coupled to Energy Dispersive Spectroscopy (SEM-EDS). More than 5500 particles were analysed and the results showed that the grain-size distribution was
RésuméLes particules atmosphériques (PA) sont un composant majeur du système Terre. Leurs propriétés optiques ainsi que leur rôle au sein des processus de nucléation des nuages ont des impacts majeurs sur le budget radiatif et hydrologique de la terre. Les PA interviennent aussi dans de nombreux cycles biogéochimiques à la surface des océans ou sur terre grâce à leur capacité à fournir des nutriments clés (e.g. Fe, P) soutenant la production primaire. Le but de ce doctorat est d’améliorer la compréhension du cycle des PA en créant de nouvelles méthodes innovatrices permettant de tracer leurs origines et quantifier leurs contributions. Nous avons développé une nouvelle méthode chromatographique optimisée pour les PA afin d’analyser six systèmes isotopiques (i.e. Pb, Nd, Sr, Zn, Cu, Fe) largement utilisés pour tracer l’origine des PA. Afin de combler un manque crucial en terme de matériaux de référence (MR), nous avons quantifié deux nouveaux MR de PA, ATD et BCR-723 (représentatifs des milieux naturels et urbains) et nous les proposons pour toutes les futures études géochimiques de PA. Nous avons aussi étudié les dépositions atmosphériques le long d’un ‘transect’ de 250 km depuis la côte Antarctique jusqu’à la station Belge Princesse Elisabeth. Premièrement, nous avons réalisé des analyses morphologiques et chimiques à l’échelle de la particule à l’aide d’un Microscope Electronique à Balayage à dispersion d’énergie (MEB-EDS). Les analyses ont montré une distribution granulométrique
Doctorat en Sciences
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