Estudo completamente in-situ de gating de óxidos com líquidos iónicos

Dissertação de Mestrado em Física apresentada à Faculdade de Ciências e Tecnologia E demonstrado que gating com liquidos iónicos é um método promissor para controlar as propriedades electrónicas de um material, tais como induzir e manipular transiçõoes metal-isolador.Líquidos iónicos, quando usados como dieléctricos de gate numa estrutura de transístor de efeitode campo, permitem transferências de carga até duas ordens de grandeza superiores às permiti das por dielétricos de estado sólido comuns (com tensões de gate menores).Todavia, foi demonstrado que o mecanismo subjacente ao doping de portadores de carga em muitos materiais não é puramente electrostático, sendo, por isso, necessário ter em contamecanismos electroquímicos.Os processos electroquímicos específicos, contudo, ainda estão em debate. Na maioria dosestudos reportados até agora, existe exposição das amostras ou do líquido ao ar em algummomento durante a experiência, tal como durante o fabrico do dispositivo ou a injecção delíquido iónico. Os líquidos iónicos são higroscópicos, pelo que a exposição ao ar pode contaminá-los e alterar as suas propriedades, levando a uma diminuição da janela electroquímica. Talapresenta uma possível justificação para a falta de consenso na comunidade e, por conseguinte,uma motivação para a realização de um estudo inteiramente em condiçõoes de alto váacuo (in-situ) para garantir que a amostra ou o líquido não sejam contaminados. Aqui, apresentamosuma investigação abrangente em condições in-situ e ex-situ relativamente a gating com líquidosiónicos numa variedade de óxidos (SrTiO3, Fe3O4 e EuO1−x), que inclui a preparação da amostrae do dispositivo, a injecção de líquido, e as experiências de gating.As nossas medições em SrTiO3 demonstram que a sua condutividade pode ser aumentada deforma reversível até duas ordens de magnitude e que o nosso setup totalmente in-situ é adequadopara experiências de gating com líquidos iónicos. Além disso, observamos que quando HMIM-TFSI é usado como líquido iónico para gating de Fe3O4, tanto in-situ como ex-situ, apenas épossível causar uma supressão significativa e parcialmente reversível da sua resistência no regimefora da janela electroquímica do líquido iónico, acompanhada de danos nos eléctrodos e aumentoda pressão da câmara de vácuo. Apresentamos também resultados preliminares relativos a gatingde EuO1−x, mostrando que até agora não foram observados efeitos de gating significativos.Observamos que o líquido iónico reage com EuO1−x, levando a um grande aumento da suaresistência. It has been demonstrated that ionic liquid gating offers a promising method for controllingthe electronic properties of a material, such as to induce and manipulate metal to insulatortransitions. Ionic liquids, when used as a gate dielectric in a field effect transistor structure,allow charge transfers that are up to two orders of magnitude larger (at lower gate voltages)than common solid-state dielectrics. However, it has been demonstrated that the mechanismunderlying the charge carrier doping in many materials is not purely electrostatic. Instead,it is necessary to take into account electrochemical mechanisms. The specific electrochemicalprocesses that occur, however, are still up for debate. Most studies reported in the literature,so far, expose the samples or liquids to air at some point during the experiment, such as duringdevice fabrication or ionic liquid injection. Ionic liquids are hygroscopic, thus, exposure to air cancontaminate them and alter their properties by lowering the electrochemical window. This couldexplain the lack of consensus in the community. Therefore, a study conducted entirely underultra-high vacuum conditions (in-situ) is necessary to ensure that the sample or the liquid are notcontaminated. Here, we present a comprehensive in-situ and ex-situ investigation of ionic liquidgating on a variety of oxide materials (SrTiO3, Fe3O4 and EuO1−x), which covers sample anddevice preparation, liquid injection, and gating measurements. Our measurements on SrTiO3demonstrate that its conductivity can be reversibly increased by up to two orders of magnitudeand that our all in-situ setup is suitable for ionic liquid gating experiments. Additionally, wefound that when Fe3O4 is gated with HMIM-TFSI, both in-situ and ex-situ, it is possible tocause a significant partially reversible suppression of its resistance, only in the regime outside ofthe electrochemical window of the ionic liquid, accompanied by damage to the electrodes andincrease of the pressure of the vacuum chamber. We also provide preliminary results on thegating of EuO1−x, showing that no observable gating effects have been seen so far. We observethat the ionic liquid reacts with EuO1−x, leading to a large increase of resistance. Outro - This research is supported by the Deutsche Forschungsgemeinschaft through Grant No. 388006450.