Identifizierung von reaktiven Zentren und Oberflächenfallen in Chalkopyrit‐Photokathoden

Das Sammeln von Informationen über die atomare Natur von reaktiven Zentren und Fallenzuständen ist der Schlüssel zur Feinabstimmung der Katalyse und zur Unterdrückung schädlicher Oberflächenpotentialverluste in photoelektrochemischen Technologien. Hier wurden spektroelektrochemische und rechnerische Methoden kombiniert, um eine Modellphotokathode aus der vielversprechenden Chalkopyrit-Familie zu untersuchen: CuIn0.3Ga0.7S2. Es wurde festgestellt, dass Potentialverluste mit Fallen verbunden sind, die durch Oberflächen-Ga- und In-Leerstellen induziert werden, wohingegen Operando-Raman-Spektroskopie zeigte, dass Katalyse an Ga-, In- und S-Stellen stattfand. Diese Studie ermöglicht es, eine Brücke zwischen der Leistung des Chalkopyrits und seiner Oberflächenchemie zu schlagen, wobei die Vermeidung der Bildung von Ga- und In-Leerstellen entscheidend ist, um eine hohe Aktivität zu erzielen. Diese Arbeit wurde vom Schweizerischen Nationalfonds (SNF) im Rahmen des Ambizione Energy Grant (PZENP2_166871) und vom Gaznat-EPFL Forschungsprogramm unterstützt. M.B. und U.A. wurden durch die Förderungsprofessuren PP00P2_157615 und PP00P2_187185 des Schweizerischen Nationalfonds unterstützt. Die Berechnungen wurden auf UBELIX, dem HPC-Cluster der Universität Bern, durchgeführt. M.X. dankt dem China Scholarship Council (Nr. CSC201806160172) und dem Strategic Japanese–Swiss Science and Technology-Programm (514259) für die Unterstützung. Open access funding provided by Ecole Polytechnique Federale de Lausanne.