Verursacht Dynamik das komplexe Infrarotspektrum von NO an Kupfer(II)-Zentren in Zeolithen?

Kupfer-ausgetauschte SSZ-13-Zeolithe sind sehr effiziente Materialien fur die selektive katalytische Reduktion von NOx mit Ammoniak (deNOx-SCR). Die Charakterisierung der Verteilung der Kupfer-Zentren in solchen Materialien ist von groster Bedeutung, um deren Aktivitat zu verstehen. In dieser Studie haben wir Infrarotspektren von NO adsorbiert an Kupfer-Zentren mittels Ab-initio-Molekulardynamiksimulationen modelliert. Fur die meisten Zentren haben wir komplexe Infrarotspektren mit mehreren Peaks gefunden, die durch thermische Bewegung der Kationen und der Adsorbate verursacht werden. Wir konstruierten ein Spektrum eines spezifischen Katalysators bei endlicher Temperatur, welches exzellent mit Literaturdaten ubereinstimmt. Die Resultate ermoglichen eine Zuordnung der aktiven und inaktiven Zentren fur die deNOx-SCR. Unseres Wissens ist dies die erste Arbeit, die uber solch komplexe Spektren fur einzelne adsorbierte Molekule an einzelnen aktiven Zentren in heterogenen Katalysatoren berichtet. Wir gehen davon aus, dass ahnliche Effekte auch in einer Vielzahl anderer Systeme mit beweglichen aktiven Zentren zu finden sind.