Interactions polymère/silice : de la structure locale au renforcement mécanique d'hydrogels hybrides

We are investigating the consequences of the introduction of inorganic nanoparticles in a polymer hydrogel. The specific interactions existing between poly(N,N-dimethylacrylamide) and silica nanoparticles are at the origin of a strong mechanical reinforcement in terms of stiffness and strain at failure. Indeed, the impact of silica nanoparticles onto the general characteristics of hydrogels has been investigated in terms of structural, thermodynamical and mechanical properties. The study of the mechanical properties of hybrid hydrogels has been conducted in details with a special focus on PDMA/silica interactions at different strains and probing the time-scale effects. A strong time-dependence has been evidenced and a brief modelling of the hybrid structure has been proposed, taking into account the viscoelastic nature of the system. The behaviour of these hybrid hydrogels can be described as double networks. The PDMA/silica specific interaction has also been studied by light scattering experiments, evidencing several dynamics. We show that the general reinforcement can be controlled by the dynamics of the PDMA/silica association.
Nous étudions les relations structure/propriétés d'hydrogels contenant des nanoparticules inorganiques. Les interactions spécifiques existant entre le poly(N,N-diméthylacrylamide) et des nanoparticules de silice sont à l'origine d'un fort renforcement mécanique des hydrogels, tant en termes de raideur que de résistance à la fracture. L'impact de l'introduction de nanoparticules de silice a été étudié d'un point de vue structural, thermodynamique et mécanique. Une étude détaillée des propriétés mécaniques des hydrogels hybrides à différentes échelles de temps a révélé une forte dépendance à la vitesse de sollicitation. Une modélisation du caractère viscoélastique de tels réseaux hybrides a été proposée et confrontée aux résultats expérimentaux, visant à décrire le comportement de ces doubles réseaux. Par ailleurs, une étude par techniques de diffusion de la lumière a été menée afin de caractériser la dynamique des nanoparticules de silice au sein des réseaux de polymère gonflés. Il a été démontré que le renforcement général des propriétés des hydrogels par les nanoparticules de silice est contrôlé par la dynamique de l'association PDMA/silice.