Etude théorique de l'anisotropie magnétique dans des systèmes hybrides pour la spintronique moléculaire

Magnetic anisotropy is a property of great importance both for applications (magnetic storage, ...) and for its fundamental interest. In this manuscript, we are more precisely interested in the computation of the magneto-crystalline anisotropy energy (MCA) that results from spin-orbit coupling. It is a delicate quantity to determine for several reasons : it is generally very small (of the order of meV per atom at most) and depends crucially on many physical and numerical parameters. In particular, it is strongly dependent on the symmetries of the system, the crystal lattice, but also on the nature of the materials, in this case the transition metals 3d. We are more particularly interested in magnetic thin films for which the MCA is calculated as the difference in system energy between a magnetization parallel to the surface of the material and a magnetization orthogonal to it. In particular, we use codes based on density functional theory (DFT, Quantum ESPRESSO and Quantum ATK) and a tight-binding code (TB). The MCA being obtained as an energy difference between two spin orientations using the force theorem. The objective of this PhD thesis is to understand and describe in detail the behavior of the MCA in magnetic thin films and the different ways to tune and modify (controllably or not) its magnitude. Thanks to our computational tools, we have extracted the main trends and highlighted the essential parameters that allow us to control the anisotropy. One of them is of particular interest, the hybridization of orbitals between a 3d transition metal and non-magnetic carbon atom, giving rise to important variations in anisotropy. Such systems are called hybrid-systems, and give us information on the transmission of magnetic properties (polarization, anisotropy) between neighboring atoms.
L'anisotropie magnétique est une propriété de grande importance aussi bien pour les applications (stockage magnétiques, ...) que pour son intérêt fondamental. Dans ce manuscrit, nous nous intéressons plus précisément au calcul de l'énergie d'anisotropie magnéto-cristalline (MCA) qui est issue du couplage spin-orbite. C'est une grandeur délicate à déterminer pour plusieurs raisons : elle est en général très faible (de l'ordre du meV par atome au maximum) et elle dépend crucialement de nombreux paramètres physiques et numériques. Elle est notamment fortement dépendante des symétries du système, du réseau cristallin, mais aussi de la nature des matériaux, ici des métaux de transition 3d. Nous nous intéressons plus particulièrement à des couches minces magnétiques pour lesquelles la MCA est calculée comme étant la différence d'énergie du système entre une aimantation parallèle à la surface du matériau et une aimantation orthogonale à celle-ci. Nous utilisons en particulier des codes basés sur théorie de la fonctionnelle densité (DFT, Quantum ESPRESSO et Quantum ATK) et un code de liaisons fortes (TB). La MCA étant obtenue comme une différence d'énergie entre deux orientations de spin en utilisant le théorème de force. L'objectif de cette thèse de doctorat est de comprendre et de décrire en détails le comportement de la MCA dans des films minces magnétiques et les différentes manières de modifier de manière contrôlée (ou non) cette grandeur. Grâce à nos outils de calcul, nous avons extrait des grandes tendances et mis en évidence les paramètres essentiels qui permettent de piloter l'anisotropie. L'une d'entre elles retient particulièrement notre attention, l'hybridation d'orbitales entre un métal de transition 3d et un atome de carbone non-magnétique, donnant lieu d'importantes variations d'anisotropie. De tels systèmes sont dits hybrides, et nous renseignent sur les capacités de transmission du magnétisme (polarisation, anisotropie) entre atomes voisins.