Tratamento de efluentes corados por oxidação catalítica com peróxido de hidrogénio

O principal objectivo deste trabalho consistiu no desenvolvimento de catalisadores heterogéneos sem metal impregnado (carvões activados com química superficial variável), para o tratamento de efluentes corados por oxidação química com peróxido de hidrogénio. O carvão activado Norit Rox 0.8 foi utilizado como material de partida e submetido a vários tratamentos químicos (com ácido nítrico, com peróxido de hidrogénio e com ácido sulfúrico) para obter materiais com diferentes propriedades superficiais. Da caracterização química efectuada verifica-se que o carvão activado tratado com ácido nítrico apresenta uma maior concentração de ácidos carboxílicos e fenóis, conferindo-lhe por contacto directo uma elevada acidez. Os carvões tratados com ácido sulfúrico apresentam uma grande concentração de grupos contendo enxofre. Os catalisadores produzidos foram testados na degradação de soluções aquosas de corante Chromotrope 2R por oxidação catalítica com peróxido de hidrogénio num reactor batch, definindo-se como condições padrão, uma temperatura de 323 K, um pH de 3, uma concentração de corante de 100 mg/L, uma concentração de peróxido de hidrogénio de 34.6 mM e uma concentração de catalisador de 0.5 g/L. Os melhores resultados foram obtidos com os carvões activados tratados com ácido sulfúrico, que permitiram uma remoção de cor entre 30 a 37% após 150 min de reacção. A estabilidade do catalisador mais promissor, avaliada pela realização de ensaios consecutivos com o material recuperado após reacção, mostrou possuir características adequadas para a sua utilização em processos contínuos. As variáveis pertinentes para o processo foram também estudadas, verificando-se que as condições óptimas do processo que permitem uma maior remoção de corante, dentro da gama de valores estudados são: concentração de peróxido de hidrogénio de 17.3 mM, concentração de catalisador de 2 g/L e tamanho de partícula entre 0.106 e 0.250 mm. Nestas condições é possível uma remoção de corante de cerca de 99% após 150 min de reacção. The main objective of this work consisted on the development of heterogeneous catalysts without impregnated metals (activated carbons with variable surface chemistry), for the treatment of wastewater by chemical oxidation with hydrogen peroxide. Activated carbon Norit Rox 0.8 was used as a starting material and submitted to several chemical treatments (nitric acid, hydrogen peroxide and sulphuric acid) to obtain materials with different surface properties. From chemical characterization it was observed that the activated carbon treated with nitric acid by direct contact presents the highest concentration of carboxylic acids and phenols, justifying its higher acidic character, when compared with the other materials. Activated carbons treated with sulphuric acid presents a large concentration of groups containing sulphur. The produced catalysts were tested in the catalytic wet peroxide oxidation of the acid dye Chromotrope 2R in order to assess their removal activity. The reaction was performed in batch reactor, considering as test conditions the following: temperature of 323 K, pH = 3, concentration of Chromotrope 2R of 100 mg/L, concentration of hydrogen peroxide of 34,6 mM and concentration of catalyst of 0.5 g/L. The best results were obtained with activated carbons treated with sulphuric acid, which allowed a colour removal between 30 and 37% after 150 min of reaction. The stability of the most promising catalyst, evaluated by successive experiments with recovered material after reaction, showed that it is able to keep the reaction removal efficiency at least up to four runs The most relevant variables for this process were also studied, showing that the optimal process conditions that allow a higher dye removal, in the range of studied values are: concentration of hydrogen peroxide of 17.3 mM, concentration of catalyst of 2 g/L and particle size from 0.106 to 0.250 mm. With these conditions it is possible to achieve a dye removal of almost 99% after 150 min of reaction.