Improvement of the accuracy of the DARWIN 2.3 code for nuclear fuel inventory calculation

The DARWIN2.3 calculation package, based on the use of the JEFF-3.1.1 nuclear data library, is devoted to nuclear fuel cycle studies. It is experimentally validated for fuel inventory calculation thanks to dedicated isotopic ratios measurements realized on irradiated fuel rod cuts. For some nuclides of interest for the fuel cycle, the experimental validation work points out that the concentration calculation could be improved. The PhD work was done in this framework: having verified that calculation-to-experiment (C/E) biases are mainly due to nuclear data, two ways of improving fuel inventory calculation are proposed and investigated. They consist on one hand in improving nuclear data using the integral data assimilation technique, and on the other hand in proposing new experiments to validate nuclear data involved in the buildup of nuclides for which there is no post-irradiation examination available to validate DARWIN2.3 fuel inventory calculation.At first, an integral assimilation of the data coming from the experimental validation of fuel inventory calculation with DARWIN2.3 was carried out using the CONRAD code dedicated to nuclear data evaluation. It relies on a Bayesian approach that allows fitting nuclear data involved in the buildup of nuclides of interest for the fuel cycle, and on an analytic marginalization technique that allows accounting for uncertainties on non-fitted nuclear data. The sources of uncertainties associated to the C/E values were combined beforehand in order to produce a correlation matrix between C/E values to be used during the adjustment procedure. This process leads to re-estimating some nuclear data. Based on the analysis of these trends, nuclear data evaluations can be recommended. They represent the fuel cycle studies feedback for nuclear data validation. These recommendations mainly concern capture cross-sections (U, Pu, Am, Cm, Rh, Eu), but also thermal cumulative fission yields (Ru, Cs, Ce) of major actinides. It was shown that these recommendations improve significantly the buildup of actinides and fission products of interest for the fuel cycle.Then, the design of an experiment dedicated to the validation of the cross-sections involved in 14C buildup, namely 14N(n,p) and 17O(n,α), was investigated. It consists in irradiating melamine (C3H6N6) and 17O-enriched water in order to produce 14C, to be measured thanks to a liquid scintillation process. Studies demonstrate the feasibility of such an experiment in the MINERVE reactor, the latter being permanently shut down today. The obtained results can still be reused for the design of a new experimental program that can be carried out in another experimental reactor.
Le formulaire de calcul DARWIN2.3, basé sur l’évaluation des données nucléaires JEFF-3.1.1, est dédié aux applications du cycle du combustible nucléaire. Il est validé expérimentalement pour le calcul du bilan matière par comparaison avec des mesures de rapports isotopiques réalisées sur des tronçons de combustibles irradiés en réacteur de puissance. Pour certains nucléides d’intérêt pour le cycle du combustible, la validation expérimentale montre que le calcul de la concentration en évolution pourrait être amélioré. C’est dans ce contexte que les travaux de thèse ont été menés : après s’être assuré que le biais Calcul / Expérience (C/E) est majoritairement dû aux données nucléaires, deux voies d’amélioration du calcul du bilan matière sont proposées et étudiées. La première voie d’amélioration s’attache à la ré-estimation des données nucléaires par assimilation des données intégrales. La deuxième voie d’amélioration consiste à proposer de nouvelles expériences pour valider les données nucléaires impliquées dans la formation de nucléides pour lesquels on ne dispose pas d’expérience pour valider le calcul de la concentration avec DARWIN2.3.Dans un premier temps, une étude d’assimilation des données intégrales provenant de la validation expérimentale du calcul du bilan matière avec DARWIN2.3 a été réalisée avec le code d’évaluation des données nucléaires CONRAD. Celle-ci repose sur l’ajustement bayésien des données nucléaires impliquées dans la formation de nucléides d’intérêt pour le cycle du combustible, et sur une méthode de marginalisation des incertitudes des données nucléaires non-ajustées. Les sources d’incertitudes associées aux écarts C/E de la base de données expérimentales sont au préalable combinées pour produire une matrice de corrélation entre ces C/E, utilisée lors de l’ajustement bayésien. Ce processus conduit à la ré-estimation de certaines données nucléaires. Des recommandations d’évolution d’évaluation, qui découlent de l’analyse de ces travaux, sont effectuées. Elles constituent le retour d’expérience du cycle du combustible pour la validation des données nucléaires. Ces recommandations concernent majoritairement les sections efficaces de capture (U, Pu, Am, Cm, Rh, Eu) mais également les rendements cumulés de fission thermique (Ru, Cs, Ce) des actinides majeurs. Nous montrons que ces recommandations permettent d’améliorer significativement le calcul de la concentration d’actinides et de produits de fission d’intérêt pour le cycle du combustible.Dans un deuxième temps, une étude de conception d’une expérience dédiée à la validation des sections efficaces des réactions de formation du 14C, à savoir 14N(n,p) et 17O(n,α), a été menée. Celle-ci consiste en l’irradiation de la mélamine C3H6N6, riche en azote, et de l’eau enrichie en 17O, afin de produire du 14C, par la suite mesuré par scintillation liquide. Les travaux ont démontré la faisabilité d’une telle expérience sur le réacteur MINERVE, aujourd’hui à l’arrêt définitif. Les résultats pourront toutefois servir de base pour la conception d’un programme similaire sur un autre réacteur expérimental.