Theoretical study of magnetic anisotropy in hybrid systems for molecular spintronic

Magnetic anisotropy is a property ofgreat importance both for applications (magnetic storage,...) and for its fundamental interest. In this manuscript,we are more precisely interested in the computationof the magneto-crystalline anisotropy energy(MCA) that results from spin-orbit coupling. It is adelicate quantity to determine for several reasons : itis generally very small (of the order of meV per atomat most) and depends crucially on many physical andnumerical parameters. In particular, it is strongly dependenton the symmetries of the system, the crystallattice, but also on the nature of the materials, in thiscase the transition metals 3d. We are more particularlyinterested in magnetic thin films for which the MCA iscalculated as the difference in system energy betweena magnetization parallel to the surface of the materialand a magnetization orthogonal to it.In particular, we use codes based on density functionaltheory (DFT, Quantum ESPRESSO and Quantum ATK)and a tight-binding code (TB). The MCA being obtainedas an energy difference between two spin orientationsusing the force theorem. The objective of thisPhD thesis is to understand and describe in detail thebehavior of the MCA in magnetic thin films and the differentways to tune and modify (controllably or not) itsmagnitude. Thanks to our computational tools, we haveextracted the main trends and highlighted the essentialparameters that allow us to control the anisotropy. Oneof them is of particular interest, the hybridization of orbitalsbetween a 3d transition metal and non-magneticcarbon atom, giving rise to important variations in anisotropy.Such systems are called hybrid-systems, andgive us information on the transmission of magneticproperties (polarization, anisotropy) between neighboringatoms.
L’anisotropie magnétique est une propriétéde grande importance aussi bien pour les applications(stockage magnétique, ...) que pour son intérêtfondamental. Dans ce manuscrit, nous nous intéressonsplus précisément au calcul de l’énergie d’anisotropiemagnéto-cristalline (MCA) qui est issue du couplagespin-orbite. C’est une grandeur délicate à déterminerpour plusieurs raisons : elle est en général très faible (del’ordre du meV par atome au maximum) et elle dépendcrucialement de nombreux paramètres physiques et numériques.Elle est notamment fortement dépendantedes symétries du système, du réseau cristallin, maisaussi de la nature des matériaux, ici des métaux detransition 3d. Nous nous intéressons plus particulièrementà des couches minces magnétiques pour lesquellesla MCA est calculée comme étant la différence d’énergiedu système entre une aimantation parallèle à la surfacedu matériau et une aimantation orthogonale à celle-ci.Nous utilisons en particulier des codes basés sur théoriede la fonctionnelle densité (DFT, Quantum ESPRESSOet Quantum ATK) et un code de liaisons fortes (TB).La MCA étant obtenue comme une différence d’énergieentre deux orientations de spin en utilisant le théorèmede force. L’objectif de cette thèse de doctorat est decomprendre et de décrire en détails le comportementde la MCA dans des films minces magnétiques et lesdifférentes manières de modifier de manière contrôlée(ou non) cette grandeur. Grâce à nos outils de calcul,nous avons extrait des grandes tendances et mis enévidence les paramètres essentiels qui permettent depiloter l’anisotropie. L’une d’entre elles retient particulièrementnotre attention, l’hybridation d’orbitalesentre un métal de transition 3d et un atome de carbonenon-magnétique, donnant lieu d’importantes variationsd’anisotropie. De tels systèmes sont dits hybrides, etnous renseignent sur les capacités de transmission dumagnétisme (polarisation, anisotropie) entre atomesvoisins.