Correction des effets de matrice par spectrométrie des rayonnements gamma de capture : application à la mesure par Interrogation Neutronique Active (I.N.A.)

In the field of the measurement of low masses of fissile material (235U, 239Pu, 241Pu...) in radioactive waste drums, the Active Neutron Interrogation is a non-destructive method achieving good results. It does however remain reliant upon uncertainties related to the matrix effects on interrogation and fission neutrons. The aim of this thesis is to develop a correction method able to take into account these matrix effects by quantifying the amount of absorbant materials (chlorine and hydrogen) in a 118-liter homogeneous matrix. The main idea is to use the gamma-ray spectrometry of gamma emitted by neutron captures to identify and quantify the composition of the matrix. An indicator from its chlorine content is then deduced in order to choose the calibration coefficient which best represents the real composition of the matrix. This document firstly presents the needs of control and characterization of radioactive objects, and the means used in the field of nuclear measurement. Emphases is put in particular on the Active Neutron Interrogation method. The matrices of interest are those made of light technological waste (density < 0,4 g/cm3) containing hydrogenated and chlorinated materials. The advantages of gamma-rays emitted by neutron captures for the determination of a chlorine content indicator of the matrices and the principles of the correction method are then explained. Measurements have been firstly realized with an existing Neutron Interrogation device (PROMETHEE 6). Such measurements have proven its inadequacy : no signal from the matrix hydrogen was detected, due to an intense signal from the polyethylene contained in some cell elements. Moreover, the matrix chlorine contentappeared difficult to be measured. A new and specific device, named REGAIN and dedicated to active gamma-rays spectrometry, was defined with the Monte-Carlo N-Particle (MCNP) code. The experiments conducted with this new device made it possible to detect the hydrogen from the matrices and to reach significative gamma-ray signals that can be used to develop the suggested correction method. The latter is based on graphs showing the variation of the indicator – the ratio of the chlorine signal (786/788 keV) to the hydrogen signal (2223 keV) - with the matrix PolyVinyle Chlorure (PVC) content, and then with the calibration factor calculated by the MCNP code. This correction method leads to the reduction of the uncertainties of the announced mass of fissile material compared with those deduced from the penalizing interpretation resulting from the lack of knowledge of the matrix composition. This improvement is obtained on the major part of the studied range of matrix compositions and densities. Its current limits are mainly to be found in the dispersion of the chosen indicator according to the density for a given matrix composition.
Dans le domaine de la mesure de faibles masses de matière fissile (235U, 239Pu, 241Pu...) dans des colis de déchets radioactifs, l'Interrogation Neutronique Active (I.N.A.) est une méthode de mesure non-destructive permettant d'atteindre de bonnes performances. Elle reste cependant pénalisée par des incertitudes liées notamment aux effets de la matrice du colis de déchets. L'objectif de cette thèse est le développement d'une méthode de correction de ces effets de matrice, reposant sur la détermination de la teneur en matériaux absorbants (chlore et hydrogène) dans une matrice homogène de 118 litres. L'idée exploitée est d'utiliser la spectrométrie des rayonnements gamma de capture neutronique pour identifier et quantifier les composants de la matrice et en déduire un indicateur de sa teneur relative en chlore, afin de choisir le coefficient d'étalonnage le plus représentatif pour l'interprétation de la mesure neutronique I.N.A. Ce document expose tout d'abord les besoins de contrôle et de caractérisation des objets radioactifs ainsi que les moyens employés dans le cadre de la mesure nucléaire. Un accent particulier est mis sur l'I.N.A. Les colis de déchets concernées dans cette thèse sont des déchets technologiques, de densité inférieure à 0,4 g/cm3 et constituées majoritairement de matériaux hydrogénés et chlorés. L'intérêt des rayonnements gamma de capture pour la détermination d'un indicateur de la teneur relative en chlore des matrices et la méthode de correction définie sont ensuite exposés. Des premiers essais expérimentaux réalisés auprès d'une cellule de mesure I.N.A. existante (PROMETHEE 6) ont révélé son inadéquation au problème posé. En effet, aucun signal hydrogène provenant des matrices n'a pu être mis en évidence compte tenu d'un même signal parasite intense. En outre, le niveau de signal chlore mesuré s'est avéré faible. Une cellule de mesure dédiée à la détection des rayonnements gamma de capture, baptisée REGAIN (REcherche des Gamma d'Activation et Irradiation Neutronique), a alors été dimensionnée à l'aide du code de calcul Monte-Carlo N-Particle (MCNP). Les mesures effectuées auprès de cette nouvelle cellule ont permis de mettre en évidence l'hydrogène des matrices et d'obtenir des signaux gamma d'intérêt utilisables. L'exploitation de ces résultats a ensuite conduit à la définition d'une méthode de correction reposant sur le tracé d'abaques reliant l'indicateur retenu - rapport du signal chlore (doublet à 786/88 keV) et du signal hydrogène (raie à 2223,3 keV) - à la teneur relative en PolyChlorure de Vinyle (PVC) de la matrice, puis au coefficient d'étalonnage I.N.A. calculé par le code de calcul MCNP. Cette méthode de correction réduit l'incertitude sur la masse de contaminant annoncée par rapport à l'interprétation pénalisante réalisée sans aucune connaissance de la composition de la matrice, et ce sur la majeure partie du domaine de compositions et de densités étudié. Les limites actuelles de la méthode proposée se situent principalement dans la dispersion de l'indicateur choisi en fonction de la densité pour une composition de matrice donnée.