Ursprung der Selektivität und Aktivität von Ru-Clusterkatalysatoren für die Brennstoffzellen-Prozessgasreinigung: ein Gasphasenansatz.

Rutheniumcluster Run+ (n=2 – 6) in der Gasphase werden als Modellsysteme verwendet, um den Ursprung der außergewöhnlichen Eigenschaften trägerfixierter subnanometergroßer Rutheniumpartikel bei der katalytischen CO ‐ Methanisierung mit Bezug zur Wasserstoff ‐ Prozessgasreinigung für hochentwickelte Brennstoffzellenanwendungen aufzudecken. Mithilfe von Ionenfallen ‐ Massenspektrometrie und Ab ‐ initio ‐ Dichtfunktionalrechnungen werden folgende Eigenschaften dieser Cluster ausgemacht, die die Selektivität und katalytische Aktivität bestimmen: hohe Reaktivität gegenüber CO bei gleichzeitiger Inertheit gegenüber CO2; Förderung der kooperativ verstärkten H2 ‐ Koadsorption und ‐ Dissozation auf den zuvor gebildeten Rutheniumcarbonylclustern (d. h., es findet keine CO ‐ Vergiftung statt); die Gegenwart von Ru ‐ Atomplätzen mit einer niedrigen Zahl von Metall ‐ Metall ‐ Bindungen, die besonders aktiv für die H2 ‐ Koadsorption und ‐ Aktivierung sind. Weiterhin liefern Rechnungen mechanistische Einblicke in die CO ‐ Methanisierung und decken einen Reaktionsweg auf, der die Bildung einer Formyl ‐ artigen Zwischenstufe umfasst. Sei selektiv! Effiziente CO ‐ Methanisierungskatalysatoren für die Brennstoffzellen ‐ Prozessgasreinigung müssen selektiv CO umsetzen und dabei CO2 unangetastet lassen. Unter Verwendung freier Cluster als Modelle werden mechanistische Einblicke erhalten, die helfen, die Wirkungsweise trägerfixierter Ru ‐ Katalysatoren bei dieser Reaktion zu verstehen und zu verbessern (siehe Bild; grün Ru, grau C, weiß H, rot O). [ABSTRACT FROM AUTHOR]