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In this thesis, collective excitations of carbon systems with different dimensionality have been studied both theoretically and numerically. First, a method combining effective medium theory and ab-initio calculations has been developed which allows to describe the collective excitations of nanostructures (like carbon nanotubes) starting from the polarisability of their building blocks (graphene). In contrast to standard dielectric theory, the Maxwell equations are solved for the full frequency- and momentum-dependent microscopic dielectric function ε(q,q',ω) of the bulk material. The latter is calculated from first-principles within the Random Phase Approximation. Second, this method has been applied to calculate electron-energy loss spectra (EELS) for graphene and single-wall carbon nanotubes (SWCNT). The results are in good agreement with full ab-initio calculations of these systems and corresponding experiments. The linear dispersion of the π plasmon in graphene and SWCNTs has been analysed and explained. The directional dependence of the electron energy-loss spectra of SWCNTs is understood in terms of its normal mode excitations. Third, the use of ab-initio calculations for the prediction of spatially-resolved EELS is discussed. Therefore, the mixed dynamic form factor has been studied and a discontinuous behavior at certain Bragg reflections is predicted. This effect has been explained in terms of crystal local field effects and verified by IXS experiments on graphite and silicon. Finally, the building block approach is applied for spatially-resolved EELS., Cette thèse présente les résultats d'études théoriques et numériques des excitations collectives de systèmes de carbone de dimensionnalité différente. D'abord, une méthode combinant la théorie du milieu effectif et des calculs ab-initio a été développée pour décrire les excitations collectives de nanostructures (comme les nanotubes de carbone) à partir de la polarisabilité de leurs blocs élémentaires (graphène). Contrairement à la théorie diélectrique standard, les équations de Maxwell sont résolues pour la fonction diélectrique microscopique dépendant du temps et du moment ε(q,q',ω) du matériau massif. Cette dernière a été calculée à partir des premiers principes dans l'approximation de la phase aléatoire (RPA). Cette méthode a ensuite été appliquée pour calculer les spectres de perte d'énergie d'électrons (EELS) pour le graphène et les nanotubes de carbone monoparoi (SWCNT). L'accord avec les calculs complètement ab-initio sur ces systèmes et avec les expériences correspondantes est très bon. La dispersion du plasmon π dans le graphène et les SWCNT a été analysée et expliquée. La dépendance avec la direction du moment des spectres de perte d'énergie d'électrons des SWCNT est comprise en termes d'excitations des modes normaux. Finalement, l'utilisation des calculs ab-initio en vue de prédire le EELS résolu spatialement a été étudiée. Le facteur de forme mixte dynamique a été analysé et une discontinuité de son comportement pour certaines réflections de Bragg a été prédite. Cet effet a été expliqué par les effets de champ cristallin et a été confirmé par des expériences de IXS sur le graphite et le silicium. L'approche blocs élémentaires a été appliquée au EELS résolu spatialement.

Because the chemical structure of polymers is increasingly complex, and polymeric composites have appeared, chemical characterization at high spatial resolutions has become compulsory, especially for interfaces. As most of the common techniques for polymer observation (XPS, IR, Raman, ToF-SIMS) are limited by their spatial resolution (about 1 µm²), I wanted to study the potentialities of electron energy-loss spectroscopy coupled with transmission electron microscopy (TEM/EELS). This technique has proved to be very powerfil as polymers can be characterised not only chemically (analysis of the chemical bondings) but also physically (dielectric function, density).A characteristic signature for each polymer was recorded even at high spatial resolution (2.4 nm), allowing very similar chemical structures like polyolefines to be differentiated. The fine structure was assigned in agreement with molecular orbital calculations (EHT).There is a major limitation to TEM/EELS, namely the degradation of polymers under electron beam, which is estimated to be about 1000 times greated with electrons than with synchrotron radiation (XAS). By studying the degradation, I was able to propose a degradation process for each polymer. The influence of experimental factors on degradation kinetics was also quantified in order to determine the optimum conditions for polymer observation. One point of interest, namely the use of a field emission gun (spectacularly low degradation) was noticed and discussed.Lastly, the results obtained on homopolymers have been exploited in energy-filtered TEM (image-spectrum method) in order to image the spatial distribution not only of mineral charges but also of chemical bondings (phase differentiation in a polymeric material). As irradiation damage can be considerable, this has to be taken into account when interpreting filtered images.; La complexité grandissante de la structure chimique des polymères et l'apparition de composites polymériques imposent une caractérisation chimique à petite échelle, notamment au niveau des interfaces. La plupart des techniques usuelles d'observation des polymères (XPS, IR, Raman, ToF-SIMS) étant limitées par leur résolution spatiale, de l'ordre de 1 µm², l'objectif de ce travail est d'étudier les potentialités de la spectroscopie de pertes d'énergie des électrons couplée à la microscopie électronique en transmission (TEM/EELS). Cette technique est très puissante puisqu'il a été possible de caractériser les polymères à la fois chimiquement (étude des liaisons chimiques) et physiquement (fonction diélectrique, densité).Une signature caractéristique de chaque polymère a pu être enregistrée, y compris à haute résolution spatiale (2,4 nm), permettant ainsi de différencier des structures chimiques aussi voisines que celles des polyoléfines. L'indexation des liaisons chimiques a été faite en accord avec les calculs théoriques d'orbitales moléculaires (EHT).Cependant, l'utilisation de la technique TEM/EELS comporte un point particulièrement délicat : la dégradation des polymères sous faisceau électronique. Phénomène incontournable estimé environ 1000 fois plus important qu'avec le rayonnement synchrotron (XAS), les cinétiques de dégradation ont été étudiées et ont permis la proposition d'un processus de dégradation pour chaque polymère. De plus, l'influence des principaux facteurs expérimentaux sur la cinétique de dégradation a été quantifiée de manière à proposer des conditions optimales d'observation. En particulier, l'intérêt de l'analyse avec une source à émission de champ (dégradation spectaculairement moindre) a été remarqué et discuté.Enfin, les résultats sur les homopolymères ont été exploités en imagerie chimique (méthode images-spectres) afin de cartographier la répartition non seulement des charges minérales mais aussi des liaisons chimiques (différenciation des phases dans un composite polymérique). Les dégâts d'irradiation pouvant être considérables, les cartographies doivent être interprétées de manière raisonnable.