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International audience; Selon de récentes études portant sur les argilites pétroligènes à gaz, la maturité thermique de la matière organique (MO) pourrait être un paramètre majeur du développement de la porosité intra-MO. Actuellement mal comprise, il semble que celle-ci puisse contrôler, pour partie, les capacités de stockage du gaz dans les réservoirs non-conventionnels. Il importe donc de connaitre les différents facteurs liés à son développement. Pour ce faire, des argilites immatures riches en MO (Kimmeridge Clay Formation, Yorkshire, GB) ont été pyrolysées en milieu confiné et inerte afin de suivre le comportement de la porosité au cours de la maturation. Cependant, la cinétique de la maturation choisie pour ces expériences est plus courte et plus agressive (3 jours/325°C) que celle des bassins naturels. Elle pourrait influencer les processus de dégradation de la MO et donc la porosité. Il convient alors de déterminer dans quelle mesure celle-ci contraint le développement de la porosité. Ainsi, une autre maturation artificielle a été mise en place sur ces échantillons dans le but d’atteindre un degré de maturité identique avec une cinétique plus douce : 3 mois/283°C. La porosité après maturation a été mesurée par adsorption de diazote pour ces deux cinétiques. Ces données ont été évaluées en fonction du degré de maturité thermique, de la cinétique de maturation, de la composition et de l’avancée des processus de dégradation de la MO (pyrolyse Rock Eval, GC/MS). Les premiers résultats tendent à montrer un degré de maturé des échantillons identiques pour chaque cinétique (fenêtre à huile). La confrontation des deux cinétiques, actuellement en cours, ne semble montrer que peu de différence entre elles. La nature et la quantité des gaz produits lors de ces maturations semblent similaires. De prime abord, il semble donc que les variations induites par la cinétique de la maturation artificielle ne soient pas de premier ordre dans le développement et l’hétérogénéité de la porosité intra-MO. Cependant, en se basant sur les travaux en cours au sein de l’Institut des Sciences de la Terre d’Orléans (ISTO ; Cavelan et al, in prep), et compte tenu du degré de maturité des échantillons on peut supposer que l’utilisation d’une cinétique plus douce permette une dégradation thermique plus efficace de la MO et le développement d’une porosité plus importante. Cela reste néanmoins à confirmer par la mesure de porosité actuellement en cours.

Many biomolecules that constitute terrestrial vascular plants are only synthesized by a restricted number of plant taxa and have thus a chemotaxonomic specificity. Some of these biomolecules, like the terpenoids, are particularly resistant and can be preserved within sediments where they are transformed into geomolecules during diagenesis. Geoterpenoids keep, partially or totally, their initial specificity (palaeochemotaxonomic specificity). However, our current knowledge in botanical palaeochemotaxonomy, allowing to link these plant biomarkers to plant taxa, remains incomplete. The aim of this study is to determine the molecular signature of fossil conifers. In this objective, 68 species belonging to the 7 extant conifer families were subjected to artificial maturation by confined pyrolysis. This process converts the bioterpenoids included within the plant material into geoterpenoids. The results show that the "fossilized" Pinaceae, Araucariaceae, Cupressaceae, Sciadopityaceae, Podocarpaceae, Taxodiaceae and Taxaceae can distinguished from each other by the nature and the relative proportion of these geoterpenoids. The comparison of these molecular signatures allows to achieve intergeneric groups for each family. These groups are comparable to those of the phylogenetic classification. In the future, these results could be used for palaeobotanical, palaeoenvironmental, environmental and archaeological assessments; De nombreuses biomolécules qui constituent les plantes vasculaires ne sont synthétisées que par certains taxons de plantes et ont donc une spécificité chimiotaxonomique. Certaines d'entre elles, tels que les bioterpénoïdes, sont particulièrement résistantes et sont préservées dans les sédiments où elles se transforment en géoterpénoïdes lors de la diagenèse. Ces géoterpénoïdes conservent, partiellement ou totalement, leur spécificité initiale (spécifité paléochimiotaxonomique). Cependant, nos connaissances actuelles en paléochimiotaxonomie botanique, qui permettent d'associer ces biomarqueurs moléculaires à des taxons végétaux, restent encore lacunaires. L'objectif de cette étude est de déterminer la signature moléculaire des familles de conifères fossiles. 68 représentants appartenant aux 7 familles actuelles de conifères ont été artificiellement maturés par pyrolyse en milieu confiné afin de reproduire en laboratoire la transformation des bioterpénoïdes en géopterpénoïdes. Les résultats montrent que les Pinaceae, les Araucariaceae, les Cupressaceae, les Sciadopityaceae, les Podocarpaceae, les Taxodiaceae et les Taxaceae "fossilisés" peuvent se distinguer par la nature et la proportion relative de ces terpénoïdes. De plus, la comparaison des signatures moléculaires ont permis de réaliser des regroupements intergénériques pour chaque famille. Ces regroupements sont comparables avec ceux de la classification phylogénétique. À terme, ces résultats pourront être utilisés dans le cadre d’études paléobotaniques, paléoenvironnementales, environnementales et archéologiques

Many biomolecules that constitute terrestrial vascular plants are only synthesized by a restricted number of plant taxa and have thus a chemotaxonomic specificity. Some of these biomolecules, like the terpenoids, are particularly resistant and can be preserved within sediments where they are transformed into geomolecules during diagenesis. Geoterpenoids keep, partially or totally, their initial specificity (palaeochemotaxonomic specificity). However, our current knowledge in botanical palaeochemotaxonomy, allowing to link these plant biomarkers to plant taxa, remains incomplete. The aim of this study is to determine the molecular signature of fossil conifers. In this objective, 68 species belonging to the 7 extant conifer families were subjected to artificial maturation by confined pyrolysis. This process converts the bioterpenoids included within the plant material into geoterpenoids. The results show that the "fossilized" Pinaceae, Araucariaceae, Cupressaceae, Sciadopityaceae, Podocarpaceae, Taxodiaceae and Taxaceae can distinguished from each other by the nature and the relative proportion of these geoterpenoids. The comparison of these molecular signatures allows to achieve intergeneric groups for each family. These groups are comparable to those of the phylogenetic classification. In the future, these results could be used for palaeobotanical, palaeoenvironmental, environmental and archaeological assessments, De nombreuses biomolécules qui constituent les plantes vasculaires ne sont synthétisées que par certains taxons de plantes et ont donc une spécificité chimiotaxonomique. Certaines d'entre elles, tels que les bioterpénoïdes, sont particulièrement résistantes et sont préservées dans les sédiments où elles se transforment en géoterpénoïdes lors de la diagenèse. Ces géoterpénoïdes conservent, partiellement ou totalement, leur spécificité initiale (spécifité paléochimiotaxonomique). Cependant, nos connaissances actuelles en paléochimiotaxonomie botanique, qui permettent d'associer ces biomarqueurs moléculaires à des taxons végétaux, restent encore lacunaires. L'objectif de cette étude est de déterminer la signature moléculaire des familles de conifères fossiles. 68 représentants appartenant aux 7 familles actuelles de conifères ont été artificiellement maturés par pyrolyse en milieu confiné afin de reproduire en laboratoire la transformation des bioterpénoïdes en géopterpénoïdes. Les résultats montrent que les Pinaceae, les Araucariaceae, les Cupressaceae, les Sciadopityaceae, les Podocarpaceae, les Taxodiaceae et les Taxaceae "fossilisés" peuvent se distinguer par la nature et la proportion relative de ces terpénoïdes. De plus, la comparaison des signatures moléculaires ont permis de réaliser des regroupements intergénériques pour chaque famille. Ces regroupements sont comparables avec ceux de la classification phylogénétique. À terme, ces résultats pourront être utilisés dans le cadre d’études paléobotaniques, paléoenvironnementales, environnementales et archéologiques

The thermal degradation of hydrocarbons in petroleum reservoirs leads to formation of gas andan insoluble, carbon-rich residue known as pyrobitumen, whose presence is severely detrimentalto the poro-perm qualities of the reservoir.This thesis presents the parallel study of a series of naturally occurring reservoir bitumens fromAngola and Abu Dhabi, and an experimental study of artificial maturation of both immaturesolid bitumen and crude oil by closed system pyrolysis.Results indicate that pyrobitumen formation is strongly dependent on the composition of the oilprecursor. Specifically, NSO content appears to exhibit a strong control on the temperaturethreshold for formation, and the quantity of pyrobitumen. There appear to be at least twomechanisms for pyrobitumen formation. Normal oils undergo cracking and condensationreactions, leading to small amounts of graphitising, refractive pyrobitumen. However, NSO-richoils tend to undergo polymerisation to solidify prematurely., La dégradation thermique des hydrocarbures dans des gisements conduit à la formation de gaz etd'un résidu insoluble carboné, connu sous le nom de pyrobitume, dont la présence réduitconsidérablement la porosité et la perméabilité des réservoirs pétroliers.Cette thèse concerne l'étude géochimique et pétrographique d'une série de bitumes naturelsd'Angola et d'Abu Dhabi, ainsi qu'une approche expérimentale de maturation artificielle debitume solide immature et de l'huile brute par la pyrolyse au milieu fermé.La formation du pyrobitume dépend fortement de la composition du précurseur d'huile. Lecontenu en NSO a une forte influence sur le seuil de la température de formation, et lerendement de pyrobitume. Il semble y avoir au moins deux mécanismes de formation dupyrobitume : les huiles « normales » subissent un craquage et une condensation, alors que cellesriches en NSO, plutôt une insolubilisation prématurée par polymérisation.

Not available, Afin de générer une série de maturation artificielle, un échantillon de type III du delta de la Mahakam a été pyrolysé en milieu confiné pendant 72 heures à 700 bars à des températures allant de 250c à 400c par pas de 10c. Les échantillons ainsi obtenus ont été caractérisés par de nombreuses techniques. Les différents paramètres étudiés ont permis de mettre en évidence les stades clés de l'évolution thermique de ce charbon. L'échantillon brut et les pyrolysats représentatifs ont alors été choisis comme échantillons de départ pour l'étude de l'oxydation. Cette oxydation a été réalisée dans une étuve ventilée à 140c durant 2, 24 et 192 heures. Le mécanisme général de l'oxydation semble globalement identique pour tous les échantillons, mais l'étude détaillée de certains paramètres montre que le processus d'oxydation est lié au rang du charbon. L'analyse cinétique de l'évolution de différents paramètres géochimiques met en évidence deux types de réactions d'oxydation dont la vitesse et la durée varient en fonction du rang de la matière organique. Les différents oxydats, ont été ensuite pyrolysés dans les conditions temps-pression indiquées ci-dessus. Les mêmes techniques d'analyses ont été utilisées afin de caractériser les différents pyrolysats et d'étudier ainsi l'importance fondamentale du couple oxydation-maturation en s'affranchissant de tous problèmes d'origine et de composition macérale

Not available, Afin de générer une série de maturation artificielle, un échantillon de type III du delta de la Mahakam a été pyrolysé en milieu confiné pendant 72 heures à 700 bars à des températures allant de 250c à 400c par pas de 10c. Les échantillons ainsi obtenus ont été caractérisés par de nombreuses techniques. Les différents paramètres étudiés ont permis de mettre en évidence les stades clés de l'évolution thermique de ce charbon. L'échantillon brut et les pyrolysats représentatifs ont alors été choisis comme échantillons de départ pour l'étude de l'oxydation. Cette oxydation a été réalisée dans une étuve ventilée à 140c durant 2, 24 et 192 heures. Le mécanisme général de l'oxydation semble globalement identique pour tous les échantillons, mais l'étude détaillée de certains paramètres montre que le processus d'oxydation est lié au rang du charbon. L'analyse cinétique de l'évolution de différents paramètres géochimiques met en évidence deux types de réactions d'oxydation dont la vitesse et la durée varient en fonction du rang de la matière organique. Les différents oxydats, ont été ensuite pyrolysés dans les conditions temps-pression indiquées ci-dessus. Les mêmes techniques d'analyses ont été utilisées afin de caractériser les différents pyrolysats et d'étudier ainsi l'importance fondamentale du couple oxydation-maturation en s'affranchissant de tous problèmes d'origine et de composition macérale

International audience; D’après de récents travaux, la maturité thermique de la matière organique (MO) jouerait un rôle primordial dans la mise en place de la porosité intra-MO des argilites pétroligènes à gaz. Au vu de la contribution de cette porosité à la capacité de stockage du gaz de ces réservoirs, ce phénomène pourrait être primordial. Néanmoins, l’effet de ce phénomène n’est pas toujours observé, si bien que ce processus reste mal compris et controversé. Certains évoquent notamment un effet de la teneur en carbone organique (COT). Dès lors, une meilleure compréhension des effets sur la porosité de la composition et des transformations chimiques subies par la MO pendant la maturation thermique s’impose. Dans ce but, des argilites immatures riches en MO (Kimmeridge Clay, Royaume Unis) ont été maturées artificiellement en milieu confiné et inerte afin de suivre l’évolution de la porosité de la fenêtre à huile jusqu’à la fin de fenêtre à gaz. La porosité avant et après maturation a été mesurée pas adsorption de diazote à basse pression et évaluée en fonction de la maturité thermique et de la composition minérale et organique des échantillons (DRX, pétrographie organique, pyrolyse Rock Eval). Le suivi des processus de dégradation thermique de la MO a été effectué par l’analyse CG/SM des gaz et des huiles générés durant la pyrolyse artificielle. Les résultats obtenus ont été comparés aux tendances observées dans les systèmes naturels afin de s’assurer de la représentativité des résultats. Ces derniers montrent que la porosité de ces argilites varie considérablement au cours de la maturation thermique. Inexistant dans les échantillons immatures, la porosité intra-MO semble se former dès le début de la fenêtre à gaz pour ensuite croître progressivement. Néanmoins, la taille des pores formés lors de la dégradation thermique de la MO semble diminuer avec l’augmentation du COT et de la qualité de la MO. De petites variations des propriétés chimiques de la MO semblent donc fortement influencer la taille des pores formés pendant la maturation thermique. Ce facteur pourrait notamment expliquer la diversité des tendances observées dans les systèmes naturels, alors dépendantes non seulement du degré de maturité mais aussi de l’ampleur des variations des propriétés chimiques de la MO.