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Self-assembled monolayers (SAMs) have received extensive attention owing to their superior capabilities to adjust the surface properties and to construct diverse electronic devices through a facile solution-based process. This work aims to utilize SAMs: (i) to tune the properties of the gate dielectric layer in organic field-effect transistors, (ii) to act as a charge transport layer in transistors and simple inverter circuits, and (iii) to investigate the coupled organic-inorganic van der Waals (vdW) heterojunctions for photodetection, which pushes considerably forward the fabrication of SAM-based advanced electronic devices with high throughput and high level of integration. First, the surface properties of the gate-dielectric layer were modified by a series of linear phosphonic acid molecules with different terminal functional groups, on which the subsequent growth behaviors of the bistetracene (2.3,8.9-dibenzanthanthrene) semiconductor were studied in organic field-effect transistors (OFETs). This work demonstrates the essential role of gate-dielectric surface energy in the morphology of sub-monolayer semiconductors and the performances of the devices. Next, to better understand the impact of the molecular packing on the device performances, oligomer semiconducting SAMs with different numbers of thiophene units were investigated to gain the morphological order at a molecular scale. The short-chain molecules with 5 and 10 thiophene units assemble in a highly ordered manner whilst the long-chain one with 20 units exhibits a folded structure. However, charge transport is improved with increased oligomer length, as a result of the enhanced conductive pathways along the backbone. Furthermore, the robust long-range charge transport within the confined 2D molecular layers renders exciting potentials for the applications of semiconducting SAMs in organic integrated circuits. By controlling the solution-based region-selective deposition of semiconducting p- and n-channel SAMs via photolithography, for the first time, fully integrated complementary metal-oxide-semiconductor (CMOS) inverters were realized at a wafer scale. The CMOS inverters show a nearly 100% yield with gains of up to 48. Besides, an even more facile method to realize complementary inverters with bilayer heterojunction ambipolar transistors was proposed by depositing a complementary organic semiconductor layer on the top of the individual SAMs. The nanometer-thin SAMs as the bottom layer provide a flat and homogeneous surface enabling the interconnected growth of the upper layer. Our strategy of using semiconducting SAMs in digital logic gates offers a robust approach for fabricating sophisticated large-area circuits. Last, going beyond all-organic layers to construct the stacked-layer structures, a complete 2D organic-inorganic monolayer van der Waals (vdW) heterojunction was fabricated by hybridizing single-layer crystals (MoS2) with SAMs, which was then integrated into novel phototransistor devices. Efficient charge transfer and separation take place at the coupled interfaces of atomically thick MoS2 and one molecule-thick p-channel SAM heterojunctions. The phototransistors exhibit high photo responsivities and remarkable light-to-dark current ratios. For the first time, a full monolayer organic-inorganic hybrid heterojunction is established, which effectively eliminates the disorder effects at the interface, and opens a new concept to study the influence of disorder and interface on electron transport. The presented works demonstrate that the SAM strategy provides a new method for studying the electron transport in confined space, and offers an ideal platform for exploring new physics and advanced electronic devices. Selbstorganisierende Monolagen (SAMs) haben aufgrund ihrer außergewöhnlichen Fähigkeiten, die Oberfläche anzupassen und verschiedene elektronische Bauelemente durch ein einfaches lösungsbasiertes Verfahren zu konstruieren, große Aufmerksamkeit erhalten. Diese Arbeit zielt darauf ab, SAMs zu nutzen, um (i) die Eigenschaften der dielektrischen Gate-Schicht in organischen Feldeffekttransistoren anzupassen, (ii) als Ladungstransportschicht in Transistoren und einfachen Inverterschaltungen zu fungieren und (iii) die gekoppelten organisch-anorganischen Van-der-Waals (vdW)-Heteroübergänge für die Photodetektion zu untersuchen, was die Herstellung fortschrittlicher, SAM-basierter elektronischer Bauelemente mit hoher Fertigungseffizienz und hohem Integrationsgrad erheblich vorantreibt. Zunächst wurden die Oberflächeneigenschaften der Gate-Dielektrikum-Schicht durch eine Reihe linearer Phosphonsäuremoleküle mit verschiedenen endständigen funktionellen Gruppen modifiziert, auf denen das anschließende Wachstumsverhalten des Halbleiters Bistetracen (2.3,8.9-Dibenzanthanthren) in organischen Feldeffekttransistoren (OFETs) untersucht wurde. Diese Arbeit zeigt, dass die Oberflächenenergie des Gate-Dielektrikums eine maßgebliche Rolle für die Morphologie von Sub-Monolagen-Halbleitern und die Leistung der Bauelemente spielt. Um die Auswirkungen der molekularen Packung auf die Leistung der Bauelemente besser zu verstehen, wurden anschließend halbleitende Oligomer-SAMs mit einer unterschiedlichen Anzahl von Thiopheneinheiten untersucht, um die Morphologie auf molekularer Ebene zu bestimmen. Die kurzkettigen Moleküle mit 5 und 10 Thiopheneinheiten koordinieren sich zu einer hochgradig geordneten Struktur, während die langkettigen Moleküle mit 20 Einheiten eine gefaltete Struktur aufweisen. Der Ladungstransport wird jedoch mit zunehmender Oligomerlänge erhöht, was auf die verbesserten Leitungsbahnen entlang der Hauptkette zurückzuführen ist. Darüber hinaus bietet der robuste Langstrecken-Ladungstransport innerhalb der begrenzten 2D-Molekülschichten interessante Möglichkeiten für die Anwendung von halbleitenden SAMs in organischen, integrierten Schaltkreisen. Durch die Kontrolle der lösungsbasierten, ortsselektiven Abscheidung von halbleitenden p- und n-Kanal-SAMs mittels Photolithographie wurden zum ersten Mal voll integrierte komplementäre Metall-Oxid-Halbleiter (CMOS)-Inverter im Wafermaßstab realisiert. Die CMOS-Inverter weisen eine nahezu 100%ige Ausbeute mit einem Gain von bis zu 48 auf. Außerdem wurde eine noch einfachere Methode zur Realisierung von komplementär-ähnlichen Invertern mit Doppelschicht-Heteroübergang-Ambipolartransistoren gezeigt, bei der eine komplementäre Halbleiterschicht auf die einzelnen SAMs abgeschieden wird. Als untere Schicht bieten die nanometerdünnen SAMs eine flache und homogene Oberfläche, die das zusammenhängende Wachstum der oberen Schicht ermöglicht. Unsere Strategie der Verwendung halbleitender SAMs in digitalen Logikgattern bietet einen robusten Ansatz für die Herstellung anspruchsvoller, großflächiger Schaltungen. Schließlich wurde durch die Hybridisierung von Einschichtkristallen (MoS2) mit SAMs ein vollständiger organisch-anorganischer 2D-Monolagen-Van-der-Waals-Heteroübergang hergestellt, der in neuartige Phototransistor-Bauelemente integriert wurde. Effizienter Ladungstransfer und -trennung finden an den gekoppelten Grenzflächen von atomar dickem MoS2 und p-Kanal-SAM-Heteroübergängen von molekularer Dicke statt. Die Phototransistoren weisen hohe Photoempfindlichkeiten und bemerkenswerte Hell- zu Dunkelstrom-Verhältnisse auf. Zum ersten Mal wurde ein organisch-anorganischer, einschichtiger Hybrid-Heteroübergang hergestellt, der die Unordnungseffekte an der Grenzfläche effektiv beseitigt und ein neues Konzept zur Untersuchung des Einflusses von Unordnung und Grenzfläche auf den Elektronentransport eröffnet. Diese Arbeit zeigt, dass die SAM-Strategie eine neue Methode zur Untersuchung des Elektronentransports darstellt und eine ideale Plattform für die Erforschung neuer physikalischer und fortschrittlicher elektronischer Geräte bietet.