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采用DFT(B3LYP)结合二级微扰MP2/6-311 + G(2d，p)方法计算镍基催化剂上羟基活化催化CH4 — CO2重整制合成气的反应机理，比较并探究了重整反应机理中的各种通道.计算结果表明，重整反应包含22步，关键反应式1-1，2，3，4-1，4-2，6-4的正反应活化能分别为44.718，201.353，265.713，104.603，61.739和99.331 kJ • mol-1.重整的速控步是式3表示的羟基的产生过程，甲烷的分解以脱1个H为主，基团CH3Ni具有较高的活性，可以通过2种方式与羟基反应，生成CH2OH基团继而裂解成甲醛.

采用密度泛函(B3LYP)及二级微扰(MP2)方法对AlCl3催化1，1-二甲基-1，2，2，2-四氯二硅烷裂解反应的机理进行了计算.结果表明，该二硅烷在三氯化铝催化剂作用下可以同时按2种通道进行裂解.裂解反应分3步进行，通道1的速控步为第3步，其活化能为241.656 kJ • mol-1.通道2的速控步为第1步，其活化能为250.227 kJ• mol-1.从速控步的活化能可知，2种反应通道进行的难易程度相差不大.裂解反应为放热反应，反应的理论产率较高.

用密度泛函(B3L YP)方法及二级微扰(MP2)方法对二甲基四氯二硅烷的裂解机理进行了研究.计算结果表明,裂解分三步进行：第一步为吸热反应,第二、三步为放热反应；反应的焓变分别为：ΔH1(67.484 kJ •mol-1), ΔH2(- 232.546 kJ •mol-1), ΔH3(- 117.347 kJ •mol-1).三步反应的活化能表明反应较易进行.反应的速控步是第三步,其正反应的活化能(Ea3)为152.552 kJ •mol-1.

前期工作表明NaAlCl4/ZSM-5分子筛有较好的催化一甲基硅烷和三甲基硅烷制备二甲基硅烷活性.本文通过浸渍法制备了一系列的用La(NO3)3改性及Sr(NO3)2改性的NaAlCl4/ZSM-5分子筛催化剂.结果表明La(NO3)3的加入对反应活性有一定程度的提高,当加入La(NO3)3的量为5%时,二甲产率最高,为68.24%.当加入Sr(NO3)2的量为3%时的效果最好,二甲含量为77.63%.采用IR表征的结果与实验结果比较吻合.用量子化学计算对所得结果进行了理论解释.

对甲基乙烯基二氯硅烷的乙醇解反应进行了理论（采用B3LYP/6-31G(D)方法）和实验（溶剂法）研究，发现反应较容易进行.主产物为甲基乙烯基二乙氧基硅烷；反应宜按乙醇滴加入氯硅烷的方式进行.理论和实验结果比较吻合.计算溶剂效应，表明溶剂的存在有利于排除副产物HCI的干扰，阻碍副反应的进行.

前期工作表明,AlCl3有较好的催化一甲基三氯硅烷和三甲基氯硅烷以制备二甲基二氯硅烷的活性,载体中ZSM-5分子筛效果最好.故对ZSM-5系列催化剂（包括NaAlCl4/ZSM-5、AlCl3/ZSM-5及AlCl3与NaCl机械混合的催化剂）的催化效果进行了对比研究,并用量子化学计算提出了所得结果的理论解释.结果表明,这几组催化剂中NaAlCl4/ZSM-5催化效果最好.