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Magneto-optical (MO) effects, viz. magnetically induced changes in light intensity or polarization upon reflection from or transmission through a magnetic sample, were discovered over a century and a half ago. Initially they played a crucially relevant role in unveiling the fundamentals of electromagnetism and quantum mechanics. A more broad-based relevance and wide-spread use of MO methods, however, remained quite limited until the 1960s due to a lack of suitable, reliable and easy-to-operate light sources. The advent of Laser technology and the availability of other novel light sources led to an enormous expansion of MO measurement techniques and applications that continues to this day (see section 1). The here-assembled roadmap article is intended to provide a meaningful survey over many of the most relevant recent developments, advances, and emerging research directions in a rather condensed form, so that readers can easily access a significant overview about this very dynamic research field. While light source technology and other experimental developments were crucial in the establishment of today's magneto-optics, progress also relies on an ever-increasing theoretical understanding of MO effects from a quantum mechanical perspective (see section 2), as well as using electromagnetic theory and modelling approaches (see section 3) to enable quantitatively reliable predictions for ever more complex materials, metamaterials, and device geometries. The latest advances in established MO methodologies and especially the utilization of the MO Kerr effect (MOKE) are presented in sections 4 (MOKE spectroscopy), 5 (higher order MOKE effects), 6 (MOKE microscopy), 8 (high sensitivity MOKE), 9 (generalized MO ellipsometry), and 20 (Cotton-Mouton effect in two-dimensional materials). In addition, MO effects are now being investigated and utilized in spectral ranges, to which they originally seemed completely foreign, as those of synchrotron radiation x-rays (see section 14 on three-dimensional magnetic characterization and section 16 on light beams carrying orbital angular momentum) and, very recently, the terahertz (THz) regime (see section 18 on THz MOKE and section 19 on THz ellipsometry for electron paramagnetic resonance detection). Magneto-optics also demonstrates its strength in a unique way when combined with femtosecond laser pulses (see section 10 on ultrafast MOKE and section 15 on magneto-optics using x-ray free electron lasers), facilitating the very active field of time-resolved MO spectroscopy that enables investigations of phenomena like spin relaxation of non-equilibrium photoexcited carriers, transient modifications of ferromagnetic order, and photo-induced dynamic phase transitions, to name a few. Recent progress in nanoscience and nanotechnology, which is intimately linked to the achieved impressive ability to reliably fabricate materials and functional structures at the nanoscale, now enables the exploitation of strongly enhanced MO effects induced by light-matter interaction at the nanoscale (see section 12 on magnetoplasmonics and section 13 on MO metasurfaces). MO effects are also at the very heart of powerful magnetic characterization techniques like Brillouin light scattering and time-resolved pump-probe measurements for the study of spin waves (see section 7), their interactions with acoustic waves (see section 11), and ultra-sensitive magnetic field sensing applications based on nitrogen-vacancy centres in diamond (see section 17)., Despite our best attempt to represent the field of magneto-optics accurately and do justice to all its novel developments and its diversity, the research area is so extensive and active that there remains great latitude in deciding what to include in an article of this sort, which in turn means that some areas might not be adequately represented here. However, we feel that the 20 sections that form this 2022 magneto-optics roadmap article, each written by experts in the field and addressing a specific subject on only two pages, provide an accurate snapshot of where this research field stands today. Correspondingly, it should act as a valuable reference point and guideline for emerging research directions in modern magneto-optics, as well as illustrate the directions this research field might take in the foreseeable future., Journal of Physics D: Applied Physics, 55 (46), ISSN:0022-3727, ISSN:1361-6463

Owing to surface and interface sensitivity, the magnetic Second Harmonic Generation (mSHG) represents a useful tool to probe magnetic interfaces and nanostructures. This work investigates the coupling and interaction of the mSHG with electromagnetic waves propagating along the surface. Two types of surface waves have been studied: (i) surface plasmon polaritons (SPP) at surfaces of metallic thin films and multilayers, and (ii) the diffraction anomaly at the surface of periodically arranged metallic nanostructures. To study influence of linear and nonlinear excitation of surface waves on the mSHG, the reflected second harmonic (SH) intensity and the magnetic SH contrast in the transverse magneto-optical geometry were measured as a function of the angle of incidence. The use of different femtosecond light sources in the near-infrared optical range, where the SPP dispersion and damping exhibit significant variations, made it possible to disentangle linear and nonlinear contributions to the excitation of surface waves. In this thesis, it is proven that phase-matching of the mSHG and surface electromagnetic waves can lead to the enhancement of both the SH yield and the nonlinear magneto-optical signal. These results are important for controlling of the nonlinear magneto-optical response and could impact the development of magnetic storage devices, label-free biosensors and nonlinear magneto-optical switches., La génération de seconde harmonique magnétique (mSHG pour magnetic Second Harmonic Generation) est un phénomène physique très sensible apparaissant grâce aux brisures de symétrie aux niveaux des surfaces et interfaces des structures métalliques magnétiques. Elle constitue donc un outil puissant pour explorer ce type d'interfaces et des nanostructures. Dans ce travail, nous nous intéressons aux couplages et interactions entre la mSHG et les ondes électromagnétiques pouvant se propager en surface des matériaux. Un intérêt spécifique est porté sur l’ excitation de (i) plasmon polaritons de surfaces (SPP) dans des films métalliques en structures multicouches, (ii) d'anomalies de diffraction (dîtes de Wood) dans des nanostructures métalliques périodiques. Pour étudier l'influence de l'excitation linéaire et non-linéaire des SPP sur la mSHG, l'intensité du signal réfléchi par génération de seconde harmonique (SH) et le contraste magnétique lié à ce signal ont été mesurés par la technique de l'effet Kerr magnéto-optique transverse (MOKE) en fonction de l'angle d'incidence. Via l'utilisation de sources lasers femtosecondes émettant dans le proche infrarouge, domaine spectral où les variations de la dispersion des SPP et du coefficient d'amortissement sont significatives, nous avons pu distinguer les différentes contributions linéaires et non-linéaires aux processus d'excitation. Ce travail de thèse a ainsi permis de montrer que l’accord de phase entre la mSHG et les ondes électromagnétiques de surface peuvent contribuer très efficacement à l'augmentation des signaux SH et de contraste magnétique associé.

With the advent of femtosecond lasers it became possible to measure how femtosecond optical demagnetization can probe the exchange interaction in ferromagnetic metals. Laser-induced demagnetization of materials with strong magneto-elastic coupling should lead to the release of its build-in strains, thus to the generation of both longitudinal (L) and shear (S) acoustic waves. In this thesis, generation of shear picosecond acoustic pulses in strongly magnetostrictive materials such as Terfenol is processed analytically and shown experimentally. In case of Terfenol with strong magneto-crystalline anisotropy, laser induced demagnetostriction is responsible for S excitation. First, the phenomenological model of direct magnetostriction in a Terfenol monocrystalline film is developed. The shear strain generation efficiency strongly depends on the orientation of the film magnetization. Time-resolved linear MOKE pump-probe experiments show that transient laser-induced release of the magnetoelastic strains lead to the excitation of GHz L and S acoustic waves. These results are the first experimental observation of picosecond shear acoustic wave excitation by laser-induced demagnetostriction mechanism. Second, the interaction of an optically generated L acoustic pulse with the magnetization of a Terfenol thin film is reported. Arrival of the picosecond strain wave alters a change of its magnetization and leads to acoustic mode conversion, which is another pathway of shear acoustic wave generation. The frequency bandwidth of the generated acoustic pulses matches the demagnetization timescale and lies in the range of several hundreds of GHz, close to 1 THz.; Avec l’avènement du laser femtoseconde il est devenu possible de mesurer comment la démagnétisation femtoseconde peut permettre de sonder l’interaction d’échange dans les métaux ferromagnétiques. La démagnétisation induite par laser d’un matériau avec un fort couplage magnéto-élastique amène à la relaxation des contraintes mécaniques, générant ainsi des ondes acoustiques longitudinales (L) et transversales (T). Dans ce travail de thèse, la génération d’impulsions acoustiques picosecondes T par le mécanisme de démagnétostriction dans des matériaux fortement magnétostrictifs est traitée analytiquement et montrée expérimentalement dans le cas d’un alliage de Terfenol. En premier lieu, nous avons développé un modèle phénoménologique de magnétostriction directe dans un film monocristallin de Terfenol. Les expériences pompe-sonde linéaire MOKE résolues en temps montrent que la relaxation transitoire des contraintes magnéto-élastiques du film amène à l’excitation d’ondes GHz acoustiques L at T. Ces résultats sont la première observation expérimentale de l’excitation d’ondes acoustiques transversales picoseconde par mécanisme de démagnétostriction induit par laser. En second lieu, nous avons analysé le processus d’interaction d’ondes acoustiques L avec l’aimantation d’un film mince de Terfenol. L’onde acoustique picoseconde produit un changement de magnétisation du film et induit la conversion de modes acoustiques. C’est une autre voie de génération d’ondes acoustiques T que nous avons mis en évidence. La gamme de fréquence des impulsions générées est liée à l’échelle de temps de démagnétisation, qui corresponds à quelques centaines de GHz - 1 THz.

With the advent of femtosecond lasers it became possible to measure how femtosecond optical demagnetization can probe the exchange interaction in ferromagnetic metals. Laser-induced demagnetization of materials with strong magneto-elastic coupling should lead to the release of its build-in strains, thus to the generation of both longitudinal (L) and shear (S) acoustic waves. In this thesis, generation of shear picosecond acoustic pulses in strongly magnetostrictive materials such as Terfenol is processed analytically and shown experimentally. In case of Terfenol with strong magneto-crystalline anisotropy, laser induced demagnetostriction is responsible for S excitation. First, the phenomenological model of direct magnetostriction in a Terfenol monocrystalline film is developed. The shear strain generation efficiency strongly depends on the orientation of the film magnetization. Time-resolved linear MOKE pump-probe experiments show that transient laser-induced release of the magnetoelastic strains lead to the excitation of GHz L and S acoustic waves. These results are the first experimental observation of picosecond shear acoustic wave excitation by laser-induced demagnetostriction mechanism. Second, the interaction of an optically generated L acoustic pulse with the magnetization of a Terfenol thin film is reported. Arrival of the picosecond strain wave alters a change of its magnetization and leads to acoustic mode conversion, which is another pathway of shear acoustic wave generation. The frequency bandwidth of the generated acoustic pulses matches the demagnetization timescale and lies in the range of several hundreds of GHz, close to 1 THz.; Avec l’avènement du laser femtoseconde il est devenu possible de mesurer comment la démagnétisation femtoseconde peut permettre de sonder l’interaction d’échange dans les métaux ferromagnétiques. La démagnétisation induite par laser d’un matériau avec un fort couplage magnéto-élastique amène à la relaxation des contraintes mécaniques, générant ainsi des ondes acoustiques longitudinales (L) et transversales (T). Dans ce travail de thèse, la génération d’impulsions acoustiques picosecondes T par le mécanisme de démagnétostriction dans des matériaux fortement magnétostrictifs est traitée analytiquement et montrée expérimentalement dans le cas d’un alliage de Terfenol. En premier lieu, nous avons développé un modèle phénoménologique de magnétostriction directe dans un film monocristallin de Terfenol. Les expériences pompe-sonde linéaire MOKE résolues en temps montrent que la relaxation transitoire des contraintes magnéto-élastiques du film amène à l’excitation d’ondes GHz acoustiques L at T. Ces résultats sont la première observation expérimentale de l’excitation d’ondes acoustiques transversales picoseconde par mécanisme de démagnétostriction induit par laser. En second lieu, nous avons analysé le processus d’interaction d’ondes acoustiques L avec l’aimantation d’un film mince de Terfenol. L’onde acoustique picoseconde produit un changement de magnétisation du film et induit la conversion de modes acoustiques. C’est une autre voie de génération d’ondes acoustiques T que nous avons mis en évidence. La gamme de fréquence des impulsions générées est liée à l’échelle de temps de démagnétisation, qui corresponds à quelques centaines de GHz - 1 THz.

This thesis aims to understand the ultrafast dynamics of electronic, thermal and acoustic excitations in noble metal -ferromagnet multilayer structures. We start from the initial stage of ultrafast laser excitation up to the detection of thegenerated picosecond acoustic pulses by using the femtosecond pump-probe technique and numerical simulations. Various interesting transient physical processes are taking place on intermediate timescales. Understanding and explaining their mechanisms leads to the possibility of controlling electronic, mechanical and magnetic properties of materials. Thus, it becomes possible to introduce innovative concepts of new devices and optimize the performances for already existingtechnologies. The starting point of this work is the experimental observation by reflectivity measurements of 2-ps acousticpulses generated in a 30 nm thin cobalt layer when the ultrashort laser pulse excites a much thicker gold overlayer of varying thicknesses from 50 to 500 nm. If we take into account the fact that the optical energy deposition by a visible light in gold is limited by a tiny (~10nm) skin depth, the only reasonable explanation of the acoustic strain generation in adjacent cobalt layer can be provided by considering ultrafast energy transport by super-diffusive hot electrons through the gold layer. The hot electron diffusion is studied within the Two Temperature Model. This novel concept was corroborated by complementarymeasurements of magnetization precession in cobalt induced by hot electrons initially generated in gold. In our analysis we were able to fit both thermal and acoustic components of transient reflectivity measurements and retrieve the values of the Kapitza resistances at the metal-metal and metal-dielectric interfaces., L’objectif de cette thèse est de comprendre la dynamique des excitations électroniques, thermiques et acoustiques dans une structure hybride composée d’un film métallique noble et d’un film ferromagnétique. L’analyse des processus est possible grâce à l’excitation d’un film métallique par une impulsion laser ultra brève qui génère des impulsions acoustiques. L’étude s’appuie sur la technique femtoseconde pompe-sonde et les simulations numériques. Beaucoup de processus intéressants comme l’excitation des électrons chauds et génération des impulsions acoustiques peuvent être étudiés. Le fait de mieux comprendre le mécanisme de ces processus amène à la possibilité de contrôler les propriétésélectroniques, mécaniques et magnétiques des matériaux. Cela permettra d’introduire des concepts innovants pour des nouveaux dispositifs ou d’optimiser la performance des dispositifs qui existent déjà. Le point de départ de ce travail est l’observation expérimentale d’impulsions acoustiques de durée très courte (2 ps) générées dans un film de cobalt de 30nm via excitation d’un film d’or (de 50 nm jusqu’à 500 nm). Le processus majeur en jeu est le transport ultrarapide de l’énergie par les électrons super diffusifs à travers la couche d’or. Pour étudier le transport diffusive des électrons on utilise le modèle à Deux Températures. Ce nouveau concept a été confirmé par des mesures magnétiques : excitation de la précession de la magnétisation par les électrons super diffusifs. De plus, notre analyse des courbes de réflectivité amontré la possibilité de retrouver la résistance aux l’interfaces (résistance de Kapitza) pour les interfaces métal- diélectrique et métal-métal.