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International audience

International audience; The formation of froth in mixtures of liquids is well documented, in particular in oil mixtures. However, in non-volatile liquids and in the absence of surface-active molecules, the effect increasing liquid film lifetimes had not been identified. We suggest a stabilizing mechanism resulting from the non-linear variations of the surface tension of a liquid mixture with its composition. We report experimental lifetimes of froths in binary mixtures and we show their variations are well predicted by the suggested mechanism. We demonstrate it prescribes the thickness reached by films before their slow drainage, thickness which correlates well with froth lifetimes for both polar and non-polar liquids. Foams are metastable dispersions of gas in liquids. In the past decades, the processes at the origin of their finite lifetimes have been extensively studied in surfactant solutions [2]. Among the destabilizing mechanisms, one results from the capillary drainage of liquid films in the Plateau borders where three liquid films meet. The pressure drop associated with the curved gas/liquid interfaces at the Plateau borders induces a capillary suction of the liquid, leading to film thinning. In presence of surfactants adsorbed at the interfaces, thinning can be opposed by a repulsion between both film interfaces, either of steric or charge-induced nature. In addition, film rupture can be delayed by the surface tension gradient originating from local extension of the film surface. A local decrease in surfactant concentration generates an increase in surface tension, driving a Marangoni flow opposing drainage [3]. A measurement of that effect is the Gibbs elasticity, which associated modulus relates the excess surface tension to the relative increase of surface area [4, 5]. However, the influence of Gibbs elasticity on foam stability is still an open question [6]. Marangoni flows are also invoked to explain the large influence of contaminants on the stability of liquid films, even in the absence of purposely added surfactants [7]. However, in pure liquids of low surface tensions such as oils, contaminant-induced effects are small and the lifetime of films is so short that generally no foaming is observed in pure non-polar

Axisymmetric flows on a water-air interface prove to be azimuthally unstable. In this thesis work, we design two setups to explore this fact : (1) a small subaquatic fountain propelling a jet against the water-air interface where it creates a centrifugal radial flow, (2) a laser – heated microbead in partial wetting at the surface of water that induces a divergent thermocapillary flow. At sufficiently high jet speeds or laser powers appears a symmetry – breaking of the toroidal base flow in the form of counter – rotating vortex pairs surrounding the source. Morphological traits of the torus and the dipole are uncovered through a wealth of laser tomography and dye injection experiments. In the water jet experiment, we show that the torus size is primarily fixed by the distance between the injector and the surface. In both experiments,the tracking of tracer particles evidences a ‘locked’ interface in the toroidal regime, whereas it ‘unlocks’ when a dipole sets in. Such a phenomenon is conditioned by surface elasticity. Cogent evidence is brought by the elastic response to laser shutdown of a surfactant layer adsorbed at the water surface. Unveiling the key role of surface elasticity in the scenario of the instability is the main achievement of this work.On a theoretical level, we focus on thermocapillary convection induced by a fixed point source of heat sitting across the water-air interface. We solve the incompressible Stokes equation within the water – filled half – space and derive an exact solution to the advective nonlinear regime in the far – field axisymmetric limit. We then lay the groundwork on which to build a model of the instability. This thesis work paves the way for understanding how a hot microsphere found on the water surface triggers such an instability, thereby becoming an ‘active particle’ able to achieve self – propulsion at large speeds., Un écoulement axisymétrique à une interface eau-air s’avère instable azimutalement. Durant cette thèse,nous avons mené deux expériences afin d’étudier ce point : (1) une petite fontaine subaquatique propulse un jet contre l’interface eau-air créant ainsi en surface un écoulement centrifuge radial; (2) une microbille chauffée par laser, en mouillage partiel à la surface de l’eau, engendre un écoulement thermocapillaire divergent. Lorsque la vitesse du jet ou la puissance du laser est suffisamment forte, il se produit une brisure de symétrie de l’écoulement torique initial en paires de vortex contrarotatifs entourant la source.Nous précisons les caractères morphologiques du tore ainsi que du dipôle par le biais d’expériences de tomographie laser et d’injection de colorant. Dans l’expérience du jet d’eau, nous montrons que la taille du tore est essentiellement déterminée par la distance séparant l’injecteur de la surface. Dans les deux expériences, un état "bloqué" de l’interface en régime toroïdal mais "débloqué" en régime dipolaire est mis en évidence par suivi de traceurs. Ce type de phénomène est piloté par l’élasticité de surface. Une preuve convaincante est la réponse élastique, à l’extinction du laser, de la couche de surfactants adsorbés à l’interface. Le principal intérêt de ce travail est de mettre en avant le rôle – clé que joue l’élasticité interfaciale dans le scénario de l’instabilité. D’un point de vue théorique, nous étudions la convection thermocapillaire induite par une source fixe ponctuelle à l’interface eau-air. Nous résolvons l’équation de Stokes incompressible au sein du demi – espace contenant le liquide et déterminons la solution exacte du problème advectif, non-linéaire, dans le régime axisymétrique en limite de champ lointain. Enfin, nous posons les bases sur lesquelles élaborer une théorie de l’instabilité. Ce travail de thèse devrait permettre de comprendre comment une petite sphère chaude à la surface de l’eau déclenche le type d’instabilité étudié ici, devenant de ce fait une "particule active" capable de s’autopropulser à grande vitesse.

We report the boiling behavior of pentane emulsified in a yield stress fluid, a colloidal clay (Laponite) suspension. We have observed that a superheated state is easily reached: the emulsion, heated more than $50\text{ }\ifmmode^\circ\else\textdegree\fi{}\text{C}$ above the alkane boiling point, does not boil. Superheating is made possible by the suppression of heterogeneous nucleation in pentane, resulting from the emulsification process, a phenomenon evidenced decades ago in studies of the superheating of two phase fluids. We have furthermore studied the growth of isolated bubbles nucleated in the emulsion. The rate of increase of the bubble radius with time depends on both the temperature and emulsion volume fraction but, rather unexpectedly, does not depend on the fluid rheology. We show that the bubbles grow by diffusion of the alkane through the aqueous phase between liquid droplets and bubbles, analogously to an Ostwald ripening process. The peculiarity of the process reported here is that a layer depleted in oil droplets forms around the bubble, layer to which the alkane concentration gradient is confined. We successfully describe our experimental results with a simple transfer model.

To form a drop at the tip of a liquid column, a pinching process has to occur until it reaches the atomic scale at the final break-up, covering all length scales. Some recent experimental and theoretical results show that this common phenomenon is still poorly understood when the pinching reaches the thermal fluctuations length scales. Here, we try to deepen our understanding by using phase separated near-critical binary liquids as model of fluctuating liquids and interfaces and by looking at different relaxation dynamics of out of equilibrium situations: instability of a liquid column, interface relaxation and droplet evaporation. Hence, the study of these phenomena is performed using ultra-soft liquid interfaces and continuously varying hydrodynamic, thermodynamic and stochastic properties with the shift to the critical temperature. In a first step, the interface of these near-critical binary liquids is initially driven out of equilibrium using the radiation pressure of a laser wave in order to create in situ liquid columns and droplets. Dedicated tools for image analysis of near-critical fluctuating fluids were also developed. Then, we show that, contrary to the classical idea, liquid ligaments break-up triggered by Rayleigh-Plateau instability comes from modes superposition. This enables us, using Fourier analysis, to build the full dispersion relation for spontaneous break-up. Secondly, a preliminary work on drop spreading on solid surface established the existence of two dynamical regimes: one nonlinear relaxation mechanism to a spherical cap followed by an auto-similarity behavior of this spherical cap characteristic of Tanner’s spreading. A significant amount of evaporation was also observed in some spreading dynamics, calling for a work extension considering adapted models. A last study was performed on single droplet evaporation. It constitutes the first experimental work on conserved order parameter evaporation, furthermore for near-critical binary liquids. Against all odds, the measured evaporation and droplet rising dynamics seem completely unfit when using diffusion and gravity coupling descriptions. In particular, their behaviors are independent to the proximity to critical point. All these behaviors are verified over a large variation of distances to the critical point. As such, they seem to be universal within the criticality meaning. Eventually, the hydrodynamic behavior are verified when the thermodynamic one stay misunderstood. This raises questions on their coupling by means of thermal fluctuations. Nonetheless, thanks to the developed tools, we are now able to simultaneously get the macroscopic scale of the dynamics and the microscopic scale of interface fluctuations opening the way to more complete, multi-scale, analyses, in the fluctutations dominated case of the already observed phenomena., Pour qu’une goutte se forme au bout d’une colonne liquide, celle-ci doit se pincer jusqu’à atteindre l’échelle atomique à la rupture, couvrant de fait toutes les échelles spatiales. Des résultats expérimentaux et théoriques récents montrent que ce phénomène quotidien reste mal compris dès lors que la taille caractéristique du pincement atteint celle des fluctuations thermiques ambiantes. Au cours de ce travail, nous proposons d’approfondir cette problématique de l’importance des fluctuations en considérant des mélanges diphasiques quasi-critiques séparés comme modèle de liquides et interfaces fluctuants et en caractérisant expérimentalement la dynamique de différents mécanismes de retour à l’équilibre: instabilité d’une colonne liquide, relaxation d’une interface et évaporation d’une goutte. En outre l’étude de ces phénomènes a été réalisée dans le cas d’interfaces ultra-molles en faisant varier continûment leurs propriétés hydrodynamiques, thermodynamiques et stochastiques avec l’écart à la température critique. Dans un premier temps, l’interface de mélanges diphasiques quasi-critiques est mise hors équilibre à l’aide de la pression de radiation d’une onde laser pour créer in situ des colonnes liquides et des gouttes. Des outils de détection par analyse d’images spécifiques aux liquides fluctuants proches de leur point critique ont également été développés. On montre alors, contrairement à l’image classique, que la brisure de ligaments liquides, induite par une instabilité de Rayleigh-Plateau, résulte d’une superposition de modes. Ceci nous a alors permis, à l’aide d’une analyse de Fourier dynamique, de retrouver l’intégralité de la relation de dispersion dans le cas d’une déstabilisation spontanée. On montre ensuite dans un travail préliminaire sur l’étalement d’une goutte liquide sur une paroi solide l’existence de deux régimes de retour à l’équilibre : un régime de relaxation non linéaire de la goutte vers une calotte sphérique et un régime auto-similaire de cette calotte caractérisé par une dynamique d’étalement de type Tanner. La présence significative d’évaporation dans la dynamique d’étalement a aussi été observée dans certains cas, ce qui motive un prolongement de ce travail articulé autour d’une modélisation adéquate. Une dernière étude a été menée sur l’évaporation d’une goutte isolée, constituant de fait la première investigation expérimentale sur l’évaporation à paramètre d’ordre conservé, de surcroît dans un liquide binaire proche de son point critique. Contre toute attente, les dynamiques d’évaporation et de remontée de gouttes semblent non conformes à une description diffusive et gravitaire, leur comportement étant notamment indépendant de l’écart à la température critique. L’ensemble de ces comportements a été vérifié sur une large gamme en écarts à la température critique, suggérant un caractère universel au sens des phénomènes critiques. En définitive, les comportements hydrodynamiques ont été bien retrouvés là où les comportements thermodynamiques demeurent incompris, nous interrogeant sur leur couplage notamment par l’intermédiaire des fluctuations thermiques. On notera en revanche qu’il est désormais possible à l’aide des outils mis en œuvre d’avoir accès simultanément à l’échelle macroscopique de la dynamique et à l’échelle microscopique des fluctuations d’interface, ouvrant la voie à une analyse plus complète, multi-échelle, des phénomènes déjà observés lorsque ceux-ci sont dominés par les fluctuations.