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For approximately five decades, bulk niobium resonators have been the best RF accelerating cavities available for accelerators. Thanks to the huge research efforts made by the SRF community, niobium cavities provide today reliably exceptional performances with accelerating gradient up to 40 MV/m. Nonetheless, niobium cavities still witness performance limitations when exposed to high fields which are essentially due to current vortices that appear in the superconductors when a magnetic field is applied. These vortices start dissipating energy and creating heat as soon as they are set to motion by the RF field. Moreover, their interactions with native oxides and the material defects drastically demeans superconducting performances. This work aims at exploring a new technological pathway to enhance the performances of SRF cavities through functionalizing their inner surface with thin film coatings. Due to its complex shape, coating an SRF cavity demands a finetuning of the film’s chemical and structural properties and a thickness uniformity down to the nanometric scale. To our knowledge, atomic layer deposition is a very well suited deposition technique to fulfill these requirements. This Project is a synergistic approach between synthesis, characterization and performance tests of the most effective ALD deposited thin films to address some of the most detrimental phenomena to RF cavities operation and to explore new technological routes to boost their performances.; Depuis environ cinq décennies, les résonateurs en niobium massif ont été les meilleures cavités radiofréquences disponibles pour les accélérateurs. Grâce aux énormes efforts de recherche fournis par la communauté SRF, les cavités en niobium offrent aujourd'hui des performances exceptionnelles et fiables avec des gradients accélérateur allant jusqu'à 40 MV/m. Néanmoins, les cavités en niobium connaissent encore des limitations de performances lorsqu'elles sont exposées à des champs élevés qui sont essentiellement dus aux tourbillons de courant qui apparaissent dans les supraconducteurs lorsqu'un champ magnétique est appliqué. Ces tourbillons commencent à dissiper de l'énergie et à créer de la chaleur dès qu'ils sont mis en mouvement par le champ radiofréquence. De plus, leurs interactions avec les oxydes natifs et les défauts du matériau dégradent considérablement les performances supraconductrices. Ce travail vise à explorer une nouvelle voie technologique pour améliorer les performances des cavités SRF en fonctionnalisant leur surface interne avec des revêtements en couches minces. En raison de sa forme complexe, le revêtement d'une cavité SRF nécessite un contrôle fin des propriétés chimiques et structurelles du film et une uniformité d'épaisseur jusqu'à l'échelle nanométrique. Le dépôt par couche atomique (ALD) est une technique de dépôt particulièrement adaptée pour répondre à ces exigences. Ce projet est une approche synergique entre la synthèse, la caractérisation et les tests de performance sur cavités recouvertes par ALD de couches minces les plus efficaces pour traiter certains des phénomènes les plus limitants au fonctionnement des cavités RF et pour explorer de nouvelles voies technologiques pour améliorer leurs performances.

In recent years, there were a number of experimental developments and discoveries of novel superconducting materials which exhibit multicomponent, many-body degrees of freedom. These superconductors, that are described by several superconducting condensates, feature many new interesting phenomena that are absent in their single-component counterparts. Several of these new aspects of multicomponent superconductivity are addressed in this report., Il y a eu récemment un certain nombre de développements expérimentaux et de découvertes de nouveaux matériaux supraconducteurs, dont les degrés de liberté à plusieurs corps ont plusieurs composantes. Ces supraconducteurs, qui sont décrits par plusieurs condensats supraconducteurs, sont le lieu de nombreux phénomènes nouveaux, qui sont absents chez leurs homologues à une seule composante. Plusieurs de ces nouveaux aspects de la supraconductivité à plusieurs composantes sont présentés dans ce mémoire.

International audience; Cet article présente l’état de l’art sur les câbles supraconducteurs basés sur le composé intermétallique Nb3Sn. Les bases sur la supraconductivité sont rappelées puis les aspects technologiques sont abordés notamment du point de vue des procédés de fabrication de ces câbles supra pour la génération des champs magnétiques intenses. Les contraintes qui apparaissent lors de leur utilisation en condition cyclique sont présentées illustrant les défis scientifiques qui ont dû être ou sont encore à surmonter.

It has been recently observed that a superconducting phase emerges under pressure in the Fe-based spin-ladders BaFe₂Se₃. The low dimensionality of the Fe spin-ladders, which simplifies the elaboration of theoretical models, should help to understand the mechanism of superconductivity. Besides, a multiferroicity was predicted to emerge in BaFe₂Se₃ below 250 K. In this thesis, we have investigated the polar crystal structure of BaFe₂Se₃ by the single-crystal X-ray diffraction measurements. In addition, a magnetoelectric coupling is observed in the capacitance measurements. We then have studied the evolution of the magnetic structure with increasing pressure. Using the single-crystal neutron diffraction technique, a space group of Cₐm compatible with the Block-A magnetic structure was identified. Besides, an umbrella-type magnetic order was determined at ambient pressure. On the other hand, a magnetic transition from the block type to a stripe type was observed around 3 GPa by the powder neutron diffraction measurements. This stripe magnetic order persisted up to 7.7 GPa. Our discovery shows that the stripe magnetic order is a crucial phase close to the SC dome. The particular magnetic fluctuations of this stripe order could be involved in the stabilization of superconductivity in Fe-based spin ladders. This very new archetype of superconductor could pave the way to further theoretical research efforts., Il a été récemment observé qu'une phase supraconductrice émerge sous pression dans les échelles de spin à base de Fe BaFe₂Se₃. La faible dimensionnalité des échelles de spin, qui simplifie l'élaboration de modèles théoriques, devrait aider à comprendre le mécanisme de supraconductivité. De plus, en dessous de 250 K, une multiferroïcité a été promise dans BaFe₂Se₃. La compétition ou la coopération entre ces deux ordres est au cœur de mon travail de thèse. Dans cette thèse, nous avons étudié la structure cristalline polaire de BaFe₂Se₃ par les mesures de diffraction des rayons X sur monocristal. De plus, un couplage magnétoélectrique est observé dans les mesures diélectrique. Nous avons ensuite étudié l'évolution de la structure magnétique avec l'augmentation de la pression. En utilisant la technique de diffraction des neutrons sur monocristal, nous avons déterminé le groupe d'espace magnétique Cₐm, compatible avec la structure magnétique du Bloc-A. Par ailleurs, un ordre magnétique de type parapluie a été déterminé à pression ambiante. En revanche, une transition magnétique du type bloc vers un type bande a été observée environ 3 GPa par les mesures de diffraction neutronique sur poudre. Cet ordre magnétique de bande a persisté jusqu'à 7,7 GPa. Notre découverte montre que l'ordre magnétique de type stripe est une phase cruciale à proximité du dôme SC. Les fluctuations magnétiques particulières de cet ordre de bande pourraient être impliquées dans la stabilisation de la supraconductivité dans ces échelles de spin à base de Fe. Ce tout nouvel archétype de supraconducteur pourrait frayer la voie à de nouveaux efforts de recherche théorique.

Cuprates are materials that have attracted a lot of attention when it was discovered that they become superconducting at temperatures above the boiling point of nitrogen. Since then, a large amount of experimental and theoretical works have been devoted to the understanding of the phase diagram of these materials. One of the main controversial point is the nature of the state from which superconductivity emerges, the pseudogap. Indeed, it defies the Fermi liquid theory for metals and presents a series of competing electronic instabilities that are difficult to disentangle. In this thesis, I present a new idea to describe the pseudogap phase and the superconducting transition within the framework of fractionalization. The recent observation of Pair Density Wave, i.e. modulated particle-particle pairs, on top of the usual Cooper pairing from conventional superconductivity shows that translation symmetry and pairing are both important to the physics of cuprates. Our idea is based on the fact that this Pair Density Wave is difficult to stabilize, due to multiple reasons such as disorder, and that the system will thus break it down into uniform particle-particle pairs that will condense in the superconducting state and modulated particlehole pairs that will break the translation symmetry. This fractionalization has strong consequences on the electronic and phononic degrees of freedom that we show matches the puzzling experimental observations in the pseudogap phase. The idea that modulated particle-particle pairs can contribute to the electrical transport outside the pseudogap phase is also explored to explain the anomalous “strange metal” phase above the optimal doping., Les cuprates supraconducteurs désignent une classe de matériaux qui ont attiré beaucoup d’attention lorsqu’il a été découvert qu’ils devenaient supraconducteurs à une température supérieure à celle de l’azote liquide. Depuis lors, une quantité importante de travaux, théoriques et expérimentaux, ayant pour but de comprendre le diagramme de phase de ces matériaux ont été conduits. Cependant, il n’y a aujourd’hui toujours pas de consensus sur la nature de la phase de laquelle la supraconductivité émerge, appelée pseudogap. Cette phase n’est pas décrite par la théorie des liquides de Fermi et présente de multiples autres instabilités électroniques en compétition qui sont difficiles à réconcilier dans un seul cadre théorique. Dans cette thèse, je présente une nouvelle idée pour décrire le pseudogap et la phase supraconductrice associée en utilisant le principe de la fractionnalisation. L’observation récente d’Onde de Densité de Paires, c’est-à-dire de paires électronélectron modulées dans l’espace, nous apprend que la symétrie par translation est, elle aussi, brisée dans le pseudogap. Notre idée est donc que ces Ondes de Densité de Paires sont fractionnalisées en paires électron-électron uniformes, qui sont à l’origine de l’état supraconducteur, et en paires électron-trou modulées qui sont responsables de la brisure de la symétrie par translation. Cette fractionnalisation a de nombreuses conséquences sur les propriétés électroniques qui correspondent aux observations expérimentales faites dans le pseudogap. La présence de ces paires électron-électron présentant une modulation spatiale peut aussi expliquer certains résultats inhabituels sur le transport électrique dans le régime sur-dopé.

The superconductor-insulator transition in two dimensions is a continuous quantum phase transition at absolute zero temperature driven by external parameters like disorder, magnetic field, or carrier concentration. Such transitions have been induced in a variety of two dimensional superconductors by tuning different external parameters and studied with a finite-size scaling analysis. There is however not much uniformity in the findings as both the superconducting systems and the tuning parameters are diverse. In this thesis, we first fabricated high quality of one unit-cell BSCCO-2212 samples with anodic bonding technique, an original method of exfoliation developed in our laboratory for preparing high quality 2D crystals from layered bulk materials. Then we revealed the superconductor-insulator transition in the fabricated one unit-cell Bi2.1Sr1.9CaCu2O8+x by space charge doping, which in an effective field effect electrostatic doping technique. We determined the related critical parameters and develop a reliable way to estimate doping in the non-superconducting region, a crucial and central problem in these materials. Finite-size scaling analysis yields a critical doping of 0.057 holes/Cu, a critical resistance of ~ 6.85 kΩ and a scaling exponent product νz ~ 1.57. These results, together with earlier work in other materials, provide a coherent picture of the superconductor-insulator transition and its bosonic nature in the underdoped regime of emerging superconductivity in high critical temperature superconductors. Then in the latter part of this thesis, we also investigated the effects of inhomogeneity and fluctuations on superconducting transition on mesoscopic and nanoscopic scale both with simulation and with simulations and with analysis of transport measurements. The use of an ultra-thin sample also facilitates analysis on two fronts. Firstly, in two dimensions fluctuation phenomena related to the superconducting transition are exacerbated, making the analysis of changes in widths easier. Secondly aspects related to percolation and clustering can be easily simulated and compared with analytical models. Especially, the effects of fluctuations on the overdoped and underdoped side of the phase diagram of one unit-cell BSCCO-2212 are discussed. We discovered that the fluctuation regime in the underdoped part of the phase diagram is fundamentally different from that in the part where p > 0.19. We discussed the possible behaviour of cooper pairs related to our experimental results, as well as one existing theoretical explanation (BEC-BCStransition)., La transition supraconducteur-isolant en deux dimensions est une transition de phase quantique continue à la température du zéro absolu provoquée par des paramètres externes tels que le désordre, le champ magnétique ou la concentration de porteurs. De telles transitions ont été induites dans une variété de supraconducteurs bidimensionnels en ajustant différents paramètres externes et étudiées avec une analyse de renormalisation de taille finie. Il y a cependant assez peu d'uniformité dans les résultats car à la fois les systèmes supraconducteurs et les paramètres externes sont divers. Dans cette thèse, nous avons d'abord fabriqué des échantillons BSCCO-2212 d'épaisseur d'une cellule unité et de grande qualité avec la technique de collage anodique, une méthode originale d'exfoliation développée dans notre laboratoire pour préparer des cristaux 2D de haute qualité à partir de matériaux lamellaires massifs. Ensuite, nous avons provoqué la transition supraconducteur-isolant dans les échantillons fabriqués de Bi2.1Sr1.9CaCu2O8+x monocouche par dopage par charge d'espace, qui est une technique efficace de dopage électrostatique à effet de champ. Nous avons déterminé les paramètres critiques associés et développé un moyen fiable d'estimer le dopage dans la région non supraconductrice, un problème crucial et central dans ces matériaux. L'analyse par renormalisation de taille finie donne un dopage critique de 0,057 trous/Cu, une résistance critique de ~ 6.85 kOhm et un produit d'exposant critiques νz ~ 1,57. Ces résultats, ainsi que des travaux antérieurs sur d'autres matériaux, fournissent une image cohérente de la transition supraconducteur-isolant et de sa nature bosonique dans le régime sous-dopé de la supraconductivité émergente dans les supraconducteurs à haute température critique. Ensuite, dans la dernière partie de cette thèse, nous avons également étudié les effets de l'inhomogénéité et des fluctuations sur la transition supraconductrice à l'échelle mésoscopique et nanoscopique à la fois avec des simulations et des mesures de transport. L'utilisation d'un échantillon ultra-mince facilite également l'analyse sur deux fronts. Tout d'abord, en deux dimensions, les phénomènes de fluctuation liés à la transition supraconductrice sont exacerbés, facilitant l'analyse des changements de largeurs. Deuxièmement, les aspects liés à la percolation et au clustering peuvent être facilement simulés et comparés à des modèles analytiques. En particulier, les effets des fluctuations sur le côté surdopé et sous-dopé du diagramme de phase d'une monocouche de BSCCO-2212 sont discutés. Nous avons découvert que le régime de fluctuation dans la partie sous-dopée du diagramme de phase est fondamentalement différent de celui dans la partie où p > 0,19. Nous avons discuté du comportement possible des paires de Cooper liées à nos résultats expérimentaux, ainsi que d'une des théories pouvant l'expliquer (transition BEC-BCS).

Scalability in the fabrication and operation of quantum computers is key to move beyondthe NISQ era. So far, superconducting transmon qubits based on aluminum Josephson tunnel junctions have demonstrated the most advanced results, though this technologyis difficult to implement with large-scale facilities. An alternative “gatemon” qubit has recently appeared, which uses hybrid superconducting/semiconducting (S/Sm) devices as gate-tuned Josephson junctions. Current implementations of these use nanowires however, of which the large-scale fabrication has not yet matured either. A scalable gatemon design could be made with CMOS Josephson Field-Effect Transistors as tunableweak link, where an ideal device has leads with a large superconducting gap that contacta short channel through high-transparency interfaces. High transparency, or low contact resistance, is achieved in the microelectronics industry with silicides, of which some turnout to be superconducting. The first part of the experimental work in this thesis covers material studies on two such materials: V3Si and PtSi, which are interesting for their high Tc, and mature integration, respectively. The second part covers experimental results on 50nm gate length PtSi transistors, where the transparency of the S/Sm interfaces is modulated by the gate voltage. At low voltages, the transport shows no conductance at low energy, and well-defined features at the superconducting gap. The barrier height at the S/Sm interface is reduced by increasing the gate voltage, until a zero-bias peak appears around zero drain voltage, which reveals the appearance of an Andreev current.The successful gate modulation of Andreev current in a silicon-based transistor represents a step towards fully CMOS-integrated superconducting quantum computers., L’évolution de la fabrication et l’exploitation des ordinateurs quantiques est essentielle pour dépasser l’ère NISQ. Jusqu’à présent, les qubits transmon supraconducteurs basés sur des jonctions tunnel Josephson en aluminium ont donné les résultats les plus avancés, bien que cette technologie soit difficile à mettre en oeuvre dans des installations à grande échelle.Un autre qubit "gatemon" est apparu récemment, qui utilise des dispositifs hybrides supraconducteurs/semiconducteurs (S/Sm) comme jonctions Josephson accordées par un contrôle électrostatique. Cependant, les implémentations actuelles de ces dispositifs utilisent des nanofils, dont la fabrication à grande échelle n’a pas encore atteint sa maturité. Une conception évolutive de gatemon pourrait être réalisée avec des transistors à effet de champ Josephson CMOS comme lien faible accordable, où un dispositif idéal est constitué de réservoirs supraconducteurs qui contactent un canal court par des interfaces à haute transparence. Une transparence élevée, ou une faible résistance de contact,est obtenue dans l’industrie de la microélectronique avec des siliciures, dont certains s’avèrent être supraconducteurs. La première partie du travail expérimental de cette thèse couvre les études de matériaux sur deux de ces matériaux : V3Si et PtSi, qui sont intéressants pour leur Tc élevé, et leur intégration mature. La deuxième partie couvre des résultats expérimentaux sur des transistors PtSi de longueur de grille 50nm, où la transparence des interfaces S/Sm est modulée par la tension de grille. A basse tension,le transport ne montre aucune conductance à basse énergie, et des pics de cohérence bien définis au niveau du gap supraconducteur. La hauteur de la barrière à l’interfaceS/Sm est réduite en augmentant la tension de grille, jusqu’à ce qu’un pic de conductance apparaisse autour d’une tension de drain nulle, ce qui révèle l’apparition d’un courant d’Andreev. La modulation du courant d’Andreev par une grille dans un transistor à base de silicium, représente une étape vers des ordinateurs quantiques supraconducteurs entièrement intégrés en CMOS.

In this habilitation thesis I summarize about 9-10 years of research that I either personally carried out or directed, or to which I actively took part through joint projects with direct colleagues. My topics of research deal with the electronic properties of quantum materials and their nanostructures. This includes mostly superconducting and correlated systems. Through this period of time, I was also interested in several aspects of mesoscopic physics. Using scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy (STS), we access both the topography of the surface of the material under study and its local electronic energy-resolved properties, at the atomic scale. We thus obtain a real mapping of the local electronic density-of-states (LDOS) of a material for energies close to the Fermi energy, and we observe its evolution as a function of composition, nanostructuring, temperature, or applied magnetic field. In some cases we can also carry out electronic transport measurements in-situ. State-of-the-art experiments are carried out under increasingly extreme conditions combining: ultrahigh vacuum (UHV, 10-11 mbar), very low temperature (down to 300 mK) and strong magnetic field (up to 10 Tesla). These stringent conditions are actually mandatory to study quantum physics using surface sensitive tools, since the LDOS of metallic/superconducting materials is highly dependent of the amount and nature of the impurities present in the material. Our samples are grown in-situ under UHV in a preparation chamber coupled to the microscope, or cleaved in this same chamber for bulk materials. A very strong point of our team is to develop and build our own experimental devices. This allows us to explore the quantum world in experimental conditions that are only beginning to be accessible to commercial devices.

Pressure measurement plays a critical role in many scientific and industrial fields. A recent example concerns the measurements of the Boltzmann constant performed for the redefinition of kelvin. These measurements require knowledge of temperature and pressure at the highest level of accuracy. In the aerospace industry, pressure provides altitude and speed. In the nuclear industry, an excellent knowledge of the pressure is essential to ensure the safe operation of the power stations. There is thus strong demand from industry and metrology laboratories for an improvement in calibration uncertainties in the range of 200 Pa to 2·104 Pa (from 0.002 atm to 0.2 atm). The accuracy of the measurements requires that they be traceable to a primary standard. The principle of the proposed new standard is based on the measurement of refractive index of helium gas as a function of pressure and temperature and on ab initio calculations of its thermophysical. After years of effort worldwide, the latter have now reached a previously unmatched level of accuracy. The aim of this project is to develop a new calibration bench for low pressures. The work will take advantage of the recent metrological advances made by the LCM-LNE-CNAM on microwave cavities allowing pressure measurements to be traceable to frequency. This fact will greatly reduce uncertainties. The system will be designed to be easily transportable to facilitate inter-laboratory comparisons., La mesure de pression joue un rôle critique dans de nombreux domaines scientifiques et industriels. Un exemple récent concerne les mesures de la constante de Boltzmann réalisées pour la redéfinition du kelvin. Ces mesures nécessitent une connaissance de la température et de la pression au meilleur niveau d’exactitude. Dans l’industrie aéronautique, la pression fournit l’altitude et la vitesse. Dans l’industrie nucléaire, une excellente connaissance de la pression est indispensable pour garantir la sûreté de fonctionnement des centrales. Il existe ainsi une forte demande de l’industrie et des laboratoires de métrologie pour une amélioration des incertitudes d’étalonnage dans le domaine allant de 200 Pa à 2·104 Pa (de 0,002 atm à 0,2 atm). L’exactitude des mesures nécessite qu’elles soient traçables à un étalon primaire. Le principe du nouvel étalon est basé d’une part sur la mesure de l’indice de réfraction de l’hélium sous forme gazeuse, fonction de la pression et de la température et d’autre part sur les calculs ab initio des propriétés thermophysiques de l’hélium. Ces derniers permettent d’atteindre un niveau d’exactitude jusqu’ici inégalé. Le but de ce projet consiste à développer un nouveau banc d’étalonnage en basses pressions, basé sur les avancées métrologiques récentes réalisées par le Laboratoire commun de métrologie LNE-CNAM sur les cavités micro-ondes où la traçabilité des mesures sera liée aux étalons de fréquence, ce qui permettra de réduire de manière importante les incertitudes. Le système sera conçu pour être facilement transportable de manière à faciliter les comparaisons inter-laboratoire.

Strongly correlated electron systems represent one of the most active research fields in condensed matter physics, exhibiting intriguing phenomena like unconventional superconductivity and anomalous transport. In this thesis we theoretically analyze the multi-orbital Hund metals, using Slave Spins Mean-Field (SSMF) and Dynamical Mean-Field Theory (DMFT).We study the emergence of a charge instability towards phase separation/charge-density wave, signalled by a diverging electronic compressibility, in doped multi-orbital Mott insulators for a finite "Hund's" intra-atomic exchange coupling. The effect is enhanced once the local spin or orbital symmetry is broken by e.g. a crystal field splitting and is understood in terms of energetics. The results are in agreement with realistic studies of iron-based superconductors.We also connect the first order of the Mott metal-insulator transition found in the Hund metals at half-filling to the coexistence of two metallic solutions away from half-filling, giving rise to the charge instability zone which at zero temperature ends in a quantum critical point (QCP). Using perturbation theory we analytically describe this physics within Landau's theory of phase transitions. We single out a small energy scale (here the Hund’s coupling) splitting a degenerate atomic ground state as the ultimate cause of this phenomenology.We finally adapt the Exact Diagonalization algorithm for solving the DMFT equations to the calculation of transport properties, to an accuracy comparable in some cases to the more accurate but numerically heavier Numerical Renormalization Group solver. We then apply our method on different multi-orbital systems and study their resistivity., Les systèmes d'électrons fortement corrélés représentent l'un des domaines de recherche les plus actifs en physique de la matière condensée, présentant des phénomènes intrigants tels que la supraconductivité non conventionnelle ou untransport anormal. Dans cette thèse, nous analysons théoriquement les métaux à plusieurs orbitales de Hund, en utilisant le champ moyen des Spins Esclaves (SSMF) et la Théorie du Champ Moyen Dynamique (DMFT).Nous étudions l'émergence d'une instabilité de charge vers une séparation de phase/onde de densité de charge, signalée par une compressibilité électronique divergente, dans les isolants de Mott à plusieurs orbitales dopés, en présence d’unéchange intra-atomique de "Hund" fini. L'effet augmente quand la symétrie locale de spin ou orbitale est rompue, par exemple par un champ cristallin, et est compris en termes énergétiques. Les résultats sont en accord avec des études réalistes des supraconducteurs à base de fer.Nous connectons également le premier ordre de la transition métal-isolant de Mott des métaux de Hund au démi-remplissage à la coexistence de deux solutions à dopage fini, donnant lieu à la zone d'instabilité de charge qui, à températurenulle, se termine en un point critique quantique (QCP). En utilisant la théorie des perturbations, nous décrivons analytiquement cette physique dans la théorie des transitions de phase de Landau. Nous isolons une petite échelle d'énergie (ici le couplage de Hund) levant la dégénérescence de l’état fondamental atomique comme la cause ultime de cette phénoménologie.Nous adaptons enfin l'algorithme de Diagonalisation Exacte pour la solution des équations de la DMFT au calcul des propriétés de transport, avec une précision comparable dans certains cas au solveur d’impureté à base de Groupe deRenormalisation Numérique, plus précis mais numériquement plus lourd. Nous appliquons ensuite notre méthode sur différents systèmes multi-orbitales et étudions leur résistivité.

Many materials show strong electronic correlations where superconductivity competes with insulating states such as cuprates, pnictides or heavy fermions as well as the low dimensional molecular compounds that are the subject of this thesis. In these compounds, the transition from one fundamental state to another is carried out by modification of the chemical pressure or by the application of hydrostatic pressure. This thesis focuses more specifically on the study of the superconducting phase in two-dimensional molecular materials (κ-(BEDT-TTF)₂X family) where the deep understanding of the physics underlying superconductivity is still poorly understood. It comprises two parts. Firstly, tunnel spectroscopy measurements allow us to follow and try to understand the evolution of the symmetry of the superconducting order parameter as a function of chemical pressure. These measurements of the differential electrical conductivity are obtained by performing normal-superconducting junctions on samples placed under a strong magnetic field (up to 14 T) and at low temperature (down to 100 mK). Secondly, measurements of in-plane and out-of-plane resistivity as a function of temperature at different magnetic fields are presented for different hydrostatic pressures between 0 and 1GPa. The abnormally linear behavior of resistivity with temperature under magnetic fields (strong enough to destroy superconductivity) is discussed and compared to other materials with strong electronic correlations., De nombreux matériaux présentent de fortes corrélations électroniques où la supraconductivité est en compétition avec des états isolants tels que les cuprates, les pnictures, les fermions lourds ainsi que les composés moléculaires de basse dimension qui font l’objet de cette thèse. Dans ces composés, le passage d’un état fondamental à un autre s’effectue par modification de la pression chimique ou par l’application d’une pression hydrostatique. Cette thèse porte plus spécifiquement sur l’étude de la phase supraconductrice dans les matériaux moléculaires bidimensionnels (famille κ-(BEDT-TTF)₂X) où la compréhension profonde de la physique sous-jacente à la supraconductivité reste encore mal comprise. Elle comprend deux volets. Premièrement, des mesures de spectroscopie tunnel nous permettent de suivre et d’essayer de comprendre l'évolution de la symétrie du paramètre d'ordre supraconducteur en fonction de la pression chimique. Ces mesures de la conductivité électrique différentielle sont obtenues en réalisant des jonctions normal-supraconducteur sur des échantillons placés sous fort champ magnétique (jusqu’à 14 T) et à basse température (jusqu’à 100 mK). Deuxièmement, des mesures de la résistivité dans les plans conducteurs et hors plan en fonction de la température à différents champs magnétiques sont présentées pour différentes pressions hydrostatiques entre 0 et 1GPa. Le comportement anormalement linéaire de la résistivité avec la température sous champ magnétique (suffisamment fort pour détruire la supraconductivité) est discuté et comparé à d’autres matériaux à fortes corrélations électroniques.

Since their discovery in 1986, cuprate superconductors are still a puzzle, mainly because of their record-breaking superconducting critical temperatures and the complexity of their phase diagram, which still holds its share of mysteries. My thesis is about the study of these materials, upon which I give a literature survey in the first chapter. During my PhD, I studied the specific heat of these materials. This experimental technique is a powerful tool for harvesting electronic properties and is at the same time sensitive to phase transitions, as I explain in the second chapter. The calorimetric setup I used, detailed in the third chapter, was designed to allow for the measurement of specific heat in a high magnetic field environment up to 35 T, for temperatures down to 0.3 K, which allowed me to study the normal state of cuprates down to the lowest temperatures, when superconductivity is quenched by the magnetic field. My PhD work is mainly focused on the study of two regions of the phase diagram of cuprates that are the subject of the fourth and fifth chapters of this thesis. Firstly, in the pseudogap phase, where I looked for thermodynamic signatures of the transition at the doping p* where this phase ends. Secondly, in the charge order phase, aiming to bring elements to better determine the nature of the Fermi surface after reconstruction by this order. In the fourth chapter, I present the results of the study on the transition at p* in compounds Nd-LSCO and Eu-LSCO, that I extended to LSCO, Bi2201 and Tl2201. In these five compounds, we observe an increase in the electronic specific heat when approaching p*, associated with a logarithmic temperature dependence close to p*. These signatures are commonly observed around quantum critical points and bring out new properties of the pseudogap phase. In the fifth chapter, I present my study of the charge order phase of Hg1201, a model system for studying the Fermi surface reconstruction. We observe that the electronic density of states measured by calorimetry is three times larger than the one obtained from quantum oscillations measurements. This leads us to question the hypothesis that the reconstructed Fermi surface of Hg1201 by the charge order would consist in a single electron pocket.; Depuis leur découverte en 1986, les cuprates supraconducteurs ne cessent d'intriguer les physiciens en raison de leurs températures critiques supraconductrices records et de la complexité de leur diagramme de phase, qui réserve son lot de mystères. Ma thèse porte sur l'étude de ces matériaux, dont je présente une revue de littérature dans le premier chapitre. Durant mon doctorat, j'ai étudié la chaleur spécifique de ces matériaux avec une technique de calorimétrie adaptée aux contraintes de champs magnétiques intenses. Cette technique expérimentale est un outil de choix pour déterminer les propriétés électroniques de ces systèmes, tout en étant sensible à la présence de transitions de phases, comme je le montre dans le deuxième chapitre. Le dispositif de calorimétrie utilisé, présenté dans le troisième chapitre, est spécifiquement développé pour permettre les mesures en champs magnétiques intenses jusqu'à 35 T et à basse température jusqu'à 0.3 K, ce qui permet d'étudier l'état normal des cuprates jusqu'aux plus basses températures, lorsque la supraconductivité est détruite par le champ magnétique. Mes travaux de thèse portent principalement sur l'étude de deux régions du diagramme de phase des cuprates et font l'objet des quatrième et cinquième chapitres de cette thèse. Premièrement, la phase pseudogap, dans laquelle j'ai cherché à observer les signatures thermodynamiques d'une transition de phase au dopage p* où cette phase disparaît. Deuxièmement, dans la phase où existe un ordre de charge, dans le but de déterminer la nature de la surface de Fermi après reconstruction par cet ordre. Dans le quatrième chapitre, je présente les résultats de l'étude sur la transition à p* dans les composés Nd-LSCO et Eu-LSCO, que j'ai étendue à LSCO, Bi2201 et Tl2201. Dans ces cinq composés, nous observons une augmentation de la chaleur spécifique électronique à l'approche de p*, associée à une dépendance en température logarithmique au voisinage de p*. Ces signatures sont communément observées au voisinage de points critiques quantiques et mettent en évidence de nouvelles propriétés de la phase pseudogap. Dans le cinquième chapitre, je présente mon étude de l'ordre de charge de Hg1201, un cuprate modèle pour l'étude de la reconstruction de la surface de Fermi. Nous observons que la densité d'états électroniques que nous obtenons en calorimétrie est trois fois plus élevée que celle déterminée à partir de mesures d'oscillations quantiques. Ceci remet en question l'hypothèse que la surface de Fermi de Hg1201 reconstruite par l'ordre de charge serait constituée d'une unique poche d'électrons.

Organic superconductors are characterized by a rich phase diagram: superconductivity, charge density wave, spin density wave, Mott transition, antiferromagnetic fluctuations ... Although these materials have been studied as macroscopic crystals since the early 1980s, the study of their properties as nanoparticles (NPs) has been little studied.During this thesis, different paths are explored in order to synthesize NPs from two organic superconductors: k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 and TTF[Ni(dmit)2]2. The samples with the narrowest size distribution, greatest homogeneity (absence of microcrystals) and purity were selected in order to compare their physical properties with those of the corresponding bulk materials. The study by Raman spectroscopy of k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 revealed anomalies in the temperature dependence of intermolecular phonons: these anomalies appear around TRMN = 50 K in the metallic phase of the bulk and the NPs. They probably highlight the coupling of intermolecular phonons with antiferromagnetic fluctuations around TRMN. Preliminary measurements in the superconducting phase indicate a Raman signature of the superconducting state of the bulk. Magnetic and resistivity measurements have shown that the NPs retain their superconducting character. The TTF[Ni(dmit)2]2 compound is characterized by the occurrence of Charge Density Waves (CDWs) fluctuations from room temperature to about 50 K, temperature at which the CDW gap opens along the Ni(dmit)2 chains. We explored the coupling of two low energy phonons with this CDW state and demonstrated the opening of a gap in the Raman electronic continuum at 4 meV in the bulk and the NPs. NPs are more sensitive to antiferromagnetic fluctuations in k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 and to CDW-type fluctuations in TTF[Ni(dmit)2]2. This could be one of the major effects of size reduction.; Les supraconducteurs organiques sont caractérisés par un riche diagramme de phase : supraconductivité, onde de densité de charge, onde de densité de spin, transition de Mott, fluctuations antiferromagnétiques ... Bien que ces matériaux aient été étudiés sous forme de monocristal depuis le début des années 1980, l'étude de leurs propriétés sous forme de nanoparticules (NPs) n'a été que peu abordée. Au cours de cette thèse, différentes pistes sont explorées afin de synthétiser des NPs de deux supraconducteurs organiques : k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 et TTF[Ni(dmit)2]2. Les échantillons présentant la distribution en taille la plus étroite, la plus grande homogénéité (absence de microcristaux) et pureté ont été sélectionnés afin de comparer leurs propriétés physiques à celles des matériaux massifs correspondants. L'étude par spectroscopie Raman de k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 a mis en évidence des anomalies dans la dépendance en température de phonons intermoléculaires : ces anomalies apparaissent autour de TRMN = 50 K dans la phase métallique du massif et des NPs. Elles mettent vraisemblablement en évidence le couplage de phonons intermoléculaires avec des fluctuations antiferromagnétiques autour de TRMN. Les mesures préliminaires dans la phase supraconductrice indiquent une signature Raman de l'état supraconducteur du massif. Des mesures magnétiques et de résistivité ont montré que les NPs conservent leur caractère supraconducteur. Le composé TTF[Ni(dmit)2]2 est caractérisé par l'apparition de fluctuations d'Ondes de Densité de Charges (ODC) de la température ambiante jusqu'à environ 50 K, température à laquelle le gap d'ODC s'ouvre le long des chaînes de Ni(dmit)2. Nous avons exploré le couplage de deux phonons à basse énergie avec cet état d'ODC et mis en évidence l'ouverture d'un gap dans le continuum électronique Raman à une énergie de 4 meV dans le massif et les NPs. Les NPs sont plus sensibles aux fluctuations antiferromagnétiques dans k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 et aux fluctuations de type ODC dans TTF[Ni(dmit)2]2. Cela pourrait être un des effets majeurs de la réduction de taille.

Organic superconductors are characterized by a rich phase diagram: superconductivity, charge density wave, spin density wave, Mott transition, antiferromagnetic fluctuations ... Although these materials have been studied as macroscopic crystals since the early 1980s, the study of their properties as nanoparticles (NPs) has been little studied.During this thesis, different paths are explored in order to synthesize NPs from two organic superconductors: k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 and TTF[Ni(dmit)2]2. The samples with the narrowest size distribution, greatest homogeneity (absence of microcrystals) and purity were selected in order to compare their physical properties with those of the corresponding bulk materials. The study by Raman spectroscopy of k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 revealed anomalies in the temperature dependence of intermolecular phonons: these anomalies appear around TRMN = 50 K in the metallic phase of the bulk and the NPs. They probably highlight the coupling of intermolecular phonons with antiferromagnetic fluctuations around TRMN. Preliminary measurements in the superconducting phase indicate a Raman signature of the superconducting state of the bulk. Magnetic and resistivity measurements have shown that the NPs retain their superconducting character. The TTF[Ni(dmit)2]2 compound is characterized by the occurrence of Charge Density Waves (CDWs) fluctuations from room temperature to about 50 K, temperature at which the CDW gap opens along the Ni(dmit)2 chains. We explored the coupling of two low energy phonons with this CDW state and demonstrated the opening of a gap in the Raman electronic continuum at 4 meV in the bulk and the NPs. NPs are more sensitive to antiferromagnetic fluctuations in k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 and to CDW-type fluctuations in TTF[Ni(dmit)2]2. This could be one of the major effects of size reduction.; Les supraconducteurs organiques sont caractérisés par un riche diagramme de phase : supraconductivité, onde de densité de charge, onde de densité de spin, transition de Mott, fluctuations antiferromagnétiques ... Bien que ces matériaux aient été étudiés sous forme de monocristal depuis le début des années 1980, l'étude de leurs propriétés sous forme de nanoparticules (NPs) n'a été que peu abordée. Au cours de cette thèse, différentes pistes sont explorées afin de synthétiser des NPs de deux supraconducteurs organiques : k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 et TTF[Ni(dmit)2]2. Les échantillons présentant la distribution en taille la plus étroite, la plus grande homogénéité (absence de microcristaux) et pureté ont été sélectionnés afin de comparer leurs propriétés physiques à celles des matériaux massifs correspondants. L'étude par spectroscopie Raman de k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 a mis en évidence des anomalies dans la dépendance en température de phonons intermoléculaires : ces anomalies apparaissent autour de TRMN = 50 K dans la phase métallique du massif et des NPs. Elles mettent vraisemblablement en évidence le couplage de phonons intermoléculaires avec des fluctuations antiferromagnétiques autour de TRMN. Les mesures préliminaires dans la phase supraconductrice indiquent une signature Raman de l'état supraconducteur du massif. Des mesures magnétiques et de résistivité ont montré que les NPs conservent leur caractère supraconducteur. Le composé TTF[Ni(dmit)2]2 est caractérisé par l'apparition de fluctuations d'Ondes de Densité de Charges (ODC) de la température ambiante jusqu'à environ 50 K, température à laquelle le gap d'ODC s'ouvre le long des chaînes de Ni(dmit)2. Nous avons exploré le couplage de deux phonons à basse énergie avec cet état d'ODC et mis en évidence l'ouverture d'un gap dans le continuum électronique Raman à une énergie de 4 meV dans le massif et les NPs. Les NPs sont plus sensibles aux fluctuations antiferromagnétiques dans k-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 et aux fluctuations de type ODC dans TTF[Ni(dmit)2]2. Cela pourrait être un des effets majeurs de la réduction de taille.

Superconductivity is a state of matter in which materials stop displaying electrical resistance. This property forms the basis to numerous technological advances and it could revolutionize the way we carry and store energy. Unfortunately, this state only reveals itself at very low temperatures.In order to avoid this limitation, a better understanding of the microscopic processes giving rise to superconductivity is needed. Unfortunately, the theories that were devised in the 50s do not apply to a certain class of superconductors, dubbed as non-conventional.Among those non-conventional superconductors, cuprates, discovered in 1986, form the subject of this thesis. They possess a rather high superconducting transition temperature, and they display numerous electronic orders which interact or compete with superconductivity.Thanks to electronic Raman spectroscopy, an optical measurement technique allowing one to probe the electronic excitations of a material and to determine their symmetry, we study several orders of the cuprate phase diagram.In Bi-2212, a bismuth-based cuprate, we study the nematic fluctuations that were recently discovered in the normal state, and we try to assess whether a nematic order is behind the pseudogap phase of cuprates. Our results seem to indicate that it is not the case, though nematic fluctuations are enhanced at the closing of the pseudogap phase, which coincides with a Lifshitz transition in Bi-2212.In the mercury-based cuprates Hg-1201 and Hg-1223, we measure for the first time the evolution of the energy of the superconducting gap under hydrostatic pressure. We highlight an unexpected collapse of this energy at the anti-nodes. Our measurements shed light on the relationship between doping and pressure in cuprates, as well as on the doping control in Hg-1223, and on the effect of pressure upon the modes of mechanic vibration in mercurates.; La supraconductivité est un état de la matière dans lequel les matériaux ne présentent plus de résistance électrique. Cette propriété est à la source de nombreux développements technologiques et pourrait révolutionner le transport et le stockage de l’énergie.Malheureusement, cet état ne se manifeste qu’à très basse température.Pour contourner cette limitation, une meilleure compréhension des mécanismes microscopiques à l’origine de la supraconductivité est nécessaire. Malheureusement, les théories élaborées dans les années 1950 ne s’appliquent pas à certains supraconducteurs, dits non-conventionnels.Parmi ces supraconducteurs non-conventionnels, les cuprates, découverts en 1986, font l’objet de cette thèse. Ils possèdent une température de transition supraconductrice relativement élevée, et présentent de nombreux ordres électroniques qui interagissent ou entrent en compétition avec la supraconductivité.Grâce à la spectroscopie Raman électronique, une technique de mesure optique permettant de sonder les excitations électroniques d’un matériau et de déterminer leur symétrie, nous étudions plusieurs ordres du diagramme de phases des cuprates.Dans Bi-2212, un cuprate à base de bismuth, nous étudions les fluctuations nématiques découvertes récemment dans l’état normal, et nous cherchons à savoir si un ordre nématique est à l’origine de la phase de pseudogap des cuprates. Nos résultats semblent indiquer que ce n’est pas le cas, mais que les fluctuations nématiques sont néanmoins renforcées à la fermeture de la phase pseudogap, qui coïncide avec une transition de Lifshitz dans Bi-2212.Dans les cuprates à base de mercure Hg-1201 et Hg-1223, nous mesurons pour la première fois l’évolution de l’énergie du gap supraconducteur sous pression hydrostatique. Nous mettons en évidence une chute inattendue de cette énergie aux anti-nœuds. Nos mesures nous éclairent sur les liens entre dopage et pression dans les cuprates, ainsi que sur le contrôle du dopage dans Hg-1223, et sur l’effet de la pression sur les modes de vibration mécanique dans les mercurates.

Superconductivity is a state of matter in which materials stop displaying electrical resistance. This property forms the basis to numerous technological advances and it could revolutionize the way we carry and store energy. Unfortunately, this state only reveals itself at very low temperatures.In order to avoid this limitation, a better understanding of the microscopic processes giving rise to superconductivity is needed. Unfortunately, the theories that were devised in the 50s do not apply to a certain class of superconductors, dubbed as non-conventional.Among those non-conventional superconductors, cuprates, discovered in 1986, form the subject of this thesis. They possess a rather high superconducting transition temperature, and they display numerous electronic orders which interact or compete with superconductivity.Thanks to electronic Raman spectroscopy, an optical measurement technique allowing one to probe the electronic excitations of a material and to determine their symmetry, we study several orders of the cuprate phase diagram.In Bi-2212, a bismuth-based cuprate, we study the nematic fluctuations that were recently discovered in the normal state, and we try to assess whether a nematic order is behind the pseudogap phase of cuprates. Our results seem to indicate that it is not the case, though nematic fluctuations are enhanced at the closing of the pseudogap phase, which coincides with a Lifshitz transition in Bi-2212.In the mercury-based cuprates Hg-1201 and Hg-1223, we measure for the first time the evolution of the energy of the superconducting gap under hydrostatic pressure. We highlight an unexpected collapse of this energy at the anti-nodes. Our measurements shed light on the relationship between doping and pressure in cuprates, as well as on the doping control in Hg-1223, and on the effect of pressure upon the modes of mechanic vibration in mercurates.; La supraconductivité est un état de la matière dans lequel les matériaux ne présentent plus de résistance électrique. Cette propriété est à la source de nombreux développements technologiques et pourrait révolutionner le transport et le stockage de l’énergie.Malheureusement, cet état ne se manifeste qu’à très basse température.Pour contourner cette limitation, une meilleure compréhension des mécanismes microscopiques à l’origine de la supraconductivité est nécessaire. Malheureusement, les théories élaborées dans les années 1950 ne s’appliquent pas à certains supraconducteurs, dits non-conventionnels.Parmi ces supraconducteurs non-conventionnels, les cuprates, découverts en 1986, font l’objet de cette thèse. Ils possèdent une température de transition supraconductrice relativement élevée, et présentent de nombreux ordres électroniques qui interagissent ou entrent en compétition avec la supraconductivité.Grâce à la spectroscopie Raman électronique, une technique de mesure optique permettant de sonder les excitations électroniques d’un matériau et de déterminer leur symétrie, nous étudions plusieurs ordres du diagramme de phases des cuprates.Dans Bi-2212, un cuprate à base de bismuth, nous étudions les fluctuations nématiques découvertes récemment dans l’état normal, et nous cherchons à savoir si un ordre nématique est à l’origine de la phase de pseudogap des cuprates. Nos résultats semblent indiquer que ce n’est pas le cas, mais que les fluctuations nématiques sont néanmoins renforcées à la fermeture de la phase pseudogap, qui coïncide avec une transition de Lifshitz dans Bi-2212.Dans les cuprates à base de mercure Hg-1201 et Hg-1223, nous mesurons pour la première fois l’évolution de l’énergie du gap supraconducteur sous pression hydrostatique. Nous mettons en évidence une chute inattendue de cette énergie aux anti-nœuds. Nos mesures nous éclairent sur les liens entre dopage et pression dans les cuprates, ainsi que sur le contrôle du dopage dans Hg-1223, et sur l’effet de la pression sur les modes de vibration mécanique dans les mercurates.

In the context of the search for topological superconductivity and the Majorana fermion, we analyze several aspects of magnetic textures coupled to conventional superconductors. In particular, we focus on the case where the texture is a magnetic skyrmion which is by itself much studied in the field of spintronics. In the spirit of recent work, we show that this texture can generate a topological superconducting phase. We further investigate its properties and more particularly its stability with respect to geometrical deformations. These results call for a deeper understanding of the physics of these systems. To that end, we next focus on the orbital effects induced by the skyrmion-generated magnetic field. Despite the fact that the original question of vortex nucleation remains unanswered, we show that the topological phase is stable upon coupling to the skymion's magnetic vector potential. Motivated by these results, we finally investigate the effects of magnetic excitations of simpler magnetic systems on the topological excitations., Dans le cadre des recherches sur la supraconductivité topologique et le fermion de Majorana, on s'intéresse à différents aspects de systèmes composés d'une texture magnétique d'une part et d'un supraconducteur conventionnel d'autre part. En particulier, en deux dimensions d'espace, on analyse la situation où les électrons du supraconducteur sont couplés à un skyrmion magnétique, une texture au cœur de nombreux développements récents en spintronique. Dans la lignée de travaux récents, on montre que cette texture permet de générer une phase topologique tout en affinant la compréhension de ses caractéristiques et en analysant sa robustesse à certaines déformations géométriques. Ces résultats suggèrent de renforcer la compréhension de ces systèmes en analysant la question des effets orbitaux induits par le champ magnétique créé par le skyrmion. Même si la question initiale de la possible nucléation de vortex supraconducteur est restée sans réponse, on a confirmé la stabilité de la phase topologique aux effets orbitaux. Dans cette perspective, on s'intéresse finalement aux conséquences des excitations magnétiques sur les propriétés des excitations topologiques pour des systèmes magnétiques plus simples que les skyrmions.

In the context of the search for topological superconductivity and the Majorana fermion, we analyze several aspects of magnetic textures coupled to conventional superconductors. In particular, we focus on the case where the texture is a magnetic skyrmion which is by itself much studied in the field of spintronics. In the spirit of recent work, we show that this texture can generate a topological superconducting phase. We further investigate its properties and more particularly its stability with respect to geometrical deformations. These results call for a deeper understanding of the physics of these systems. To that end, we next focus on the orbital effects induced by the skyrmion-generated magnetic field. Despite the fact that the original question of vortex nucleation remains unanswered, we show that the topological phase is stable upon coupling to the skymion's magnetic vector potential. Motivated by these results, we finally investigate the effects of magnetic excitations of simpler magnetic systems on the topological excitations.; Dans le cadre des recherches sur la supraconductivité topologique et le fermion de Majorana, on s'intéresse à différents aspects de systèmes composés d'une texture magnétique d'une part et d'un supraconducteur conventionnel d'autre part. En particulier, en deux dimensions d'espace, on analyse la situation où les électrons du supraconducteur sont couplés à un skyrmion magnétique, une texture au cœur de nombreux développements récents en spintronique. Dans la lignée de travaux récents, on montre que cette texture permet de générer une phase topologique tout en affinant la compréhension de ses caractéristiques et en analysant sa robustesse à certaines déformations géométriques. Ces résultats suggèrent de renforcer la compréhension de ces systèmes en analysant la question des effets orbitaux induits par le champ magnétique créé par le skyrmion. Même si la question initiale de la possible nucléation de vortex supraconducteur est restée sans réponse, on a confirmé la stabilité de la phase topologique aux effets orbitaux. Dans cette perspective, on s'intéresse finalement aux conséquences des excitations magnétiques sur les propriétés des excitations topologiques pour des systèmes magnétiques plus simples que les skyrmions.

Since their discovery in 1986, cuprate superconductors are still a puzzle, mainly because of their record-breaking superconducting critical temperatures and the complexity of their phase diagram, which still holds its share of mysteries. My thesis is about the study of these materials, upon which I give a literature survey in the first chapter. During my PhD, I studied the specific heat of these materials. This experimental technique is a powerful tool for harvesting electronic properties and is at the same time sensitive to phase transitions, as I explain in the second chapter. The calorimetric setup I used, detailed in the third chapter, was designed to allow for the measurement of specific heat in a high magnetic field environment up to 35 T, for temperatures down to 0.3 K, which allowed me to study the normal state of cuprates down to the lowest temperatures, when superconductivity is quenched by the magnetic field. My PhD work is mainly focused on the study of two regions of the phase diagram of cuprates that are the subject of the fourth and fifth chapters of this thesis. Firstly, in the pseudogap phase, where I looked for thermodynamic signatures of the transition at the doping p* where this phase ends. Secondly, in the charge order phase, aiming to bring elements to better determine the nature of the Fermi surface after reconstruction by this order. In the fourth chapter, I present the results of the study on the transition at p* in compounds Nd-LSCO and Eu-LSCO, that I extended to LSCO, Bi2201 and Tl2201. In these five compounds, we observe an increase in the electronic specific heat when approaching p*, associated with a logarithmic temperature dependence close to p*. These signatures are commonly observed around quantum critical points and bring out new properties of the pseudogap phase. In the fifth chapter, I present my study of the charge order phase of Hg1201, a model system for studying the Fermi surface reconstruction. We observe that the electronic density of states measured by calorimetry is three times larger than the one obtained from quantum oscillations measurements. This leads us to question the hypothesis that the reconstructed Fermi surface of Hg1201 by the charge order would consist in a single electron pocket., Depuis leur découverte en 1986, les cuprates supraconducteurs ne cessent d'intriguer les physiciens en raison de leurs températures critiques supraconductrices records et de la complexité de leur diagramme de phase, qui réserve son lot de mystères. Ma thèse porte sur l'étude de ces matériaux, dont je présente une revue de littérature dans le premier chapitre. Durant mon doctorat, j'ai étudié la chaleur spécifique de ces matériaux avec une technique de calorimétrie adaptée aux contraintes de champs magnétiques intenses. Cette technique expérimentale est un outil de choix pour déterminer les propriétés électroniques de ces systèmes, tout en étant sensible à la présence de transitions de phases, comme je le montre dans le deuxième chapitre. Le dispositif de calorimétrie utilisé, présenté dans le troisième chapitre, est spécifiquement développé pour permettre les mesures en champs magnétiques intenses jusqu'à 35 T et à basse température jusqu'à 0.3 K, ce qui permet d'étudier l'état normal des cuprates jusqu'aux plus basses températures, lorsque la supraconductivité est détruite par le champ magnétique. Mes travaux de thèse portent principalement sur l'étude de deux régions du diagramme de phase des cuprates et font l'objet des quatrième et cinquième chapitres de cette thèse. Premièrement, la phase pseudogap, dans laquelle j'ai cherché à observer les signatures thermodynamiques d'une transition de phase au dopage p* où cette phase disparaît. Deuxièmement, dans la phase où existe un ordre de charge, dans le but de déterminer la nature de la surface de Fermi après reconstruction par cet ordre. Dans le quatrième chapitre, je présente les résultats de l'étude sur la transition à p* dans les composés Nd-LSCO et Eu-LSCO, que j'ai étendue à LSCO, Bi2201 et Tl2201. Dans ces cinq composés, nous observons une augmentation de la chaleur spécifique électronique à l'approche de p*, associée à une dépendance en température logarithmique au voisinage de p*. Ces signatures sont communément observées au voisinage de points critiques quantiques et mettent en évidence de nouvelles propriétés de la phase pseudogap. Dans le cinquième chapitre, je présente mon étude de l'ordre de charge de Hg1201, un cuprate modèle pour l'étude de la reconstruction de la surface de Fermi. Nous observons que la densité d'états électroniques que nous obtenons en calorimétrie est trois fois plus élevée que celle déterminée à partir de mesures d'oscillations quantiques. Ceci remet en question l'hypothèse que la surface de Fermi de Hg1201 reconstruite par l'ordre de charge serait constituée d'une unique poche d'électrons.

This thesis investigates the potential of high-temperature superconductor as single photon detector. To this end, we developed a fabrication workflow based on ion irradiation on YBCO thin films for patterning robust superconducting nanowires thanks to a cerium oxide protecting layer. We characterized superconducting YBCO nanowires, down to 12~nm in thickness and 100~nm in width, and up to 750~µm in length. The current voltage curves with high critical current density become hysteretic with a voltage switch. The thermal properties of the nanowire governs the hysteresis appearance. By measuring extensively the switching current statistics and the current voltage curves as a function of temperature, magnetic field, and incident microwave power, we concluded that vortex instabilities trigger the voltage switch. Additionally, we analyzed the dissipative voltage regimes in the current voltage characteristic with respect to temperature and incident microwave power. The low voltage branch is dominated by vortex pinning in the flux creep theory. At higher voltage, thermally activated vortex motion in presence of vortex interaction accounts for the experiments. If a microwave signal irradiates the nanowires, they exhibit integer and fractional Shapiro-like steps arising from a coherent vortex motion. Altogether, the transport measurement demonstrate that dissipation in ion irradiated nanowires is governed by vortex dynamics. At last, we study the count rates in YBCO nanowires at very low temperatures. Several arguments tend to show that the dark count arises from single vortex quantum tunneling., Cette thèse étudie la possibilité de détecter un photon unique avec un supraconducteur à haute température. Pour cela, nous avons développé un procédé basé sur l'irradiation ionique de films minces d'YBCO pour fabriquer des nanofils supraconducteurs fiables grâce à une couche protectrice d'oxyde de cérium. Nous avons caractérisé des nanofils ayant au minimum une épaisseur de 12 nm et une largeur de 100 nm, et au maximum une longueur de 750 µm. Les courbes courant-tension des fils ayant de fortes densités de courant critique sont hystérétiques et présentent un saut de tension. La présence de l'hystérèse est dictée par les propriétés thermiques. Les mesures statistiques des courbes courant-tension en fonction de la température, du champ magnétique, et de la puissance micro-onde, montrent qu'une instabilité de vortex déclenche le saut de tension. Nous avons aussi analysé les régimes de tension dissipatifs en fonction de la température et de la puissance micro-onde. Le régime de basse tension est dominé par le piégeage des vortex. Pour des tensions plus grandes, les données sont décrites par le mouvement de vortex thermiquement activé avec des interactions de vortex. En présence de micro-onde, les nanofils présentent des marches de courant liées au mouvement cohérent de vortex. Les mesures de transport démontrent que le régime de tension dissipatif avant le saut de tension est gouverné par la dynamique des vortex. Enfin, nous avons étudié le taux de comptage des impulsions de tensions dans les nanofils à basses températures. Plusieurs arguments tendent à montrer que le taux de comptage noir est dû au passage de vortex par effet tunnel.

[EN]: The interplay between superconductivity and spin-dependent fields is known to lead to striking phenomena, like critical field enhancement, magnetoelectric effects and the appearance of Yu-Shiba-Rusinov bound states at magnetic impurities. In this thesis, we investigate these effects in low dimensional systems.We first demonstrate that the combination of both spin-orbit and Zeeman fields in superconducting one-dimensional systems leads to the appearance of an inhomogeneous phase at low magnetic field and high critical temperature. We show that the ground state corresponds to a zero-current state where the current stemming from spin-orbit coupling, called anomalous charge current, is exactly compensated by the current coming from the wave-vector of the superconducting order parameter. We also discuss how it is possible to predict the appearance of the anomalous current from symmetry arguments based on the SU(2)-covariant formalism.In a second part, we consider a type-II superconducting thin film in contact with a Néel skyrmion. The skyrmion induces spontaneous currents in the superconducting layer, which under the right condition generate a superconducting vortex in the absence of external magnetic fields. We compute the magnetic field and current distributions in the superconducting layer in the presence of the Néel skyrmion.In the last part of this thesis, we focus on the appearance of Yu-Shiba-Rusinov states in the superconducting crystal ß-Bi2Pd. We propose effective models in order to explain recent experimental results showing a double spatial oscillation of the local density of states at Shiba energy. We demonstrate that the minimal condition to reproduce this double oscillation is the presence of two superconducting channels connected via a hopping term or via a magnetic impurity. These effective models can be easily generalized to describe the spectrum of multiband superconductors with magnetic impurities. [FR]: Lorsqu’un supraconducteur est soumis à des champs dépendant du spin, on observe l’émergence de nouveaux phénomènes comme l’augmentation du champ magnétique critique, des effets magnétoélectriques ou encore l’apparition d’états de bord de Yu-Shiba-Rusinov autour d’impuretés magnétiques. Dans cette thèse, on s’intéresse à ces effets dans des systèmes de basse dimension. Tout d’abord, on démontre que la combinaison d’un champ Zeeman avec un couplage spin-orbite dans des systèmes supraconducteurs unidimensionnels induit une phase inhomogène à faible champ magnétique et haute température critiques. On montre que l’état fondamental correspond à un état de courant nul, où le courant induit par le couplage spin-orbite, nommé courant de charges anomal, est exactement compensé par le courant venant du vecteur d’onde du paramètre d’ordre supraconducteur. On discute également la possibilité de prédire l’apparition du courant anomal à partir d’arguments de symétrie basés sur le formalisme covariant SU(2). Dans un second temps, on considère une couche mince supraconductrice de type II en contact avec un skyrmion de Néel. Ce dernier induit des courants spontanés dans la couche supraconductrice, pouvant conduire à l’émergence d’un vortex supraconducteur en l’absence de champ magnétique extérieur. Les distributions de champ magnétique et de courant sont calculées dans le supraconducteur en présence du skyrmion de Néel. La dernière partie de cette thèse est consacrée à l’étude de l’apparition d’états de Yu-Shiba-Rusinov dans le cristal β-Bi2Pd. On propose des modèles effectifs pour expliquer les récents résultats expérimentaux montrant une double oscillation spatiale de la densité d’états locale à l’énergie de Shiba. On démontre que la condition minimale pour reproduire cette double oscillation correspond à la présence de deux canaux supraconducteurs connectés via un terme de saut ou via une impureté magnétique. Ces modèles effectifs peuvent facilement être généralisés pour décrire le spectre de supraconducteurs multi-bandes en présence d’impuretés magnétiques.

Large-scale production of superconducting radio-frequency (SRF) cavities is an industrial challenge, not only because of the increasing number of unit for future projects but also because of requirements in term of reliability, reproducibility and performances very close to the physical limit of polycrystalline bulk Niobium. Nowadays, XFEL (DESY) and LHC (CERN) are the largest existing accelerators which are based on SRF technology. Even more challenging SRF accelerator projects like ILC (International Linear Collider) and FCC (Future Circular Collider) are being studied. For such large-scale facilities, higher performances, reduction in fabrication and operation costs are required and essential to proceed with industrialization.A pathway to reduce these costs and improve performances has been studied in this work. It consists in optimizing the cleaning process of cavity surfaces. Indeed, pollution and crystal defects on the surface created during fabrication steps of a SRF cavity have to be removed to ensure optimal superconducting performances. In order to get rid of impurities and to recover crystal structure, two polishing techniques are routinely used: the buffered chemical polishing (BCP) and electro-polishing (EP). However, these techniques involve highly concentrated acids, which lead to high operation costs and safety concerns. A way to overcome the aforementioned drawbacks and make the construction of future accelerators possible would be to replace or complement the conventional chemical polishing by alternative polishing techniques.Mechanical polishing has already been applied in SRF-community for decades by using centrifugal barrel polishing (CBP). This technique could provide a better surface roughness and could be more efficient at removing some surface defects compared to EP and BCP. However, this process does not satisfy requirements for large-scale production due to strong surface pollution and an extremely long processing time. The first part of the PhD work consisted in reproducing the state of the art, understanding its limitations and optimizing the recipe by the reduction of the surface pollution (embedded abrasives) and processing time (reduction of intermediate steps). As a conclusion to this first study, CBP could only be a complementary polishing technique to chemical treatments.The second part of the work focused on metallographic flat polishing. This technique cannot be directly applied on enclosed geometries however, it can remove efficiently surface defects (impurities and crystal damages) created during the fabrication of Niobium sheet. A 2-step process, inspired from metallographic techniques (typically 5-6 steps) has been successfully developed and optimized on Niobium for SRF applications. This process provides not only an improved roughness compared to conventional chemical treatments but also preserve the crystal quality underneath the surface, over the field penetration depth. Additional studies have to be now carried out to optimize conventional forming process or characterize alternative techniques to limit surface damages and preserve material quality as much as possible.Last but not least, the work done is of first importance for the future of SRF cavities meaning the use of new superconducting materials as thin films. The quality of thin-films of alternative superconductors depends strongly on the surface state of the substrate, typically polycrystalline bulk Niobium or Copper.; La production de masse de cavités accélératrices supraconductrices en régime radiofréquence (SRF) est un réel défi industriel non seulement du fait du nombre croissant de cavité pour les futurs grands projets mais également de par les besoins en terme de fiabilité, reproductibilité et performances demandées très proches des limites physiques du Niobium. De nos jours, XFEL (DESY) et le LHC (CERN) sont les deux accélérateurs les plus importants utilisant la technologie supraconductrice. Des projets accélérateurs encore plus ambitieux, tels que l’ILC (International Linear Collider) et FCC (Future Circular Collider) sont en cours d’étude. Pour de tels projets, il est encore nécessaire d’améliorer les performances et de réduire les coûts de fabrication et d’opération avant d’engager la phase d’industrialisation.Une voie d’amélioration des performances et de réduction des coûts a été étudiée. Ceci consiste à améliorer les procédés de nettoyage des surfaces. En effet, la pollution et les dommages causés à la structure cristalline durant la fabrication d’une cavité supraconductrice doivent être impérativement retirés afin de garantir des performances optimales. Cette régénération des surfaces est couramment réalisée à l’aide de deux types de polissages chimiques : par BCP (Buffered Chemical Polishing) ou par électro-polissage (EP). Cependant, ces techniques utilisent des acides très concentrés qui entrainent des coûts d’opération très conséquents du fait des problèmes de sécurité. Une voie d’amélioration pouvant rendre possible la construction de telles machines serait de remplacer totalement ou partiellement l’utilisation des acides par des techniques de polissage alternatives.Le polissage mécanique a été étudié durant des décennies et plus spécifiquement les techniques par centrifugation (CBP). Cette technique permet d’atteindre des rugosités de surface bien meilleures et est bien plus efficace pour retirer certains défauts de surface comparé aux procédés chimiques. Cependant, cette technique n’est pas envisageable comme solution alternative à cause des fortes pollutions de surface et des durées de traitement très longues. La première partie de la thèse a consisté à reproduire l’état de l’art, comprendre les limitations réelles de cette technique et essayer d’améliorer le procédé en réduisant la pollution de surface générée par le piégeage des abrasifs en surface ainsi que la durée de traitement (réduction du nombre d’étapes intermédiaires). Il a été conclu que ce procédé ne peut pas être considéré comme alternatif mais complémentaire aux traitements chimiques.La deuxième partie du travail de thèse s’est concentrée sur la méthode de polissage métallographique. Cette dernière ne peut s’appliquer que sur plaques et non sur des géométries complexes, cependant elle retire très efficacement toutes les impuretés et dommages cristallins formés durant la fabrication des tôles de Niobium. Un procédé optimisé à 2 étapes, inspiré des techniques conventionnelles (typiquement 5-6 étapes) a été développé avec succès et optimisé pour les contraintes particulières du Niobium pour les applications SRF. Ce procédé permet non seulement d’obtenir une rugosité de surface incomparable mais préserve également la structure cristalline. Des études complémentaires sont encore requises afin d’améliorer les techniques de formage des tôles ou même caractériser des solutions alternatives permettant des limiter les dégâts en surface et de préserver la qualité du matériau.Finalement, ce travail mené est d’une importance capitale pour le futur des cavités accélératrices supraconductrices, c’est-à-dire l’utilisation de nouveaux matériaux supraconducteurs sous forme de couche mince. La qualité des couches minces de ces matériaux alternatifs dépend très fortement de l’état de surface du substrat (typiquement niobium ou cuivre poly cristallin).

Superconductivity in metallic monolayer systems is a poorly understood phenomenon and it may be the key for quantum computing. For a better understanding of this phenomenon and to study other physical interesting phenomena like Rashba spin-orbit interaction and their influence on superconductivity, a mixing of different metals evaporated on a semiconductor is presented as a promising system. Firstly, we studied the SIC (Striped Incommensurate) Pb/Si(111) phase which is a superconductor at T_c~1.8 K using a scanning tunnelling microscope at low temperature. Studying the quasiparticle interferences patterns, one can show that two neighbouring domains have different physical behaviours. Making thus a mixture of gold and lead in the metallic monolayer evaporated on the silicon, a new phase called Decorated SIC is found, which is composed of different terraces. Each terrace is encircled by a double atomic line. Performing Gundlach Oscillations, one can show that the nature of these lines and the content which they encircle are not the same. These lines are attributed to gold atoms and, although the relief has different levels, it has been shown to have the same crystallographic structure. The transport measurements made on the SIC and Decorated SIC show that the system is sensitive to defects. Indeed, we observe that the superconducting transition is not reached for the SIC, whereas for the Decorated SIC this transition is reached, maybe the present gold atoms favor the propagation of the superconductivity in this latter system., La supraconductivité dans les monocouches métalliques est un phénomène peu compris et il peut être la clé pour l’informatique quantique. Afin de mieux comprendre ce phénomène et d’étudier d'autres phénomènes physiques intéressants comme l'interaction spin-orbite du type Rashba et leur influence dans la supraconductivité, un mélange de différents métaux déposés sur un semi-conducteur se présente comme un système prometteur. Dans un premier temps, nous avons étudié la phase SIC (Striped Incommensurate) Pb/Si(111) qui est un supraconducteur à T_c~1.8 K à l’aide d’un microscope à effet tunnel à basse température. Par l’étude des interférences de quasiparticules, nous montrons que deux domaines voisins possèdent des comportements physiques différents. Par un mélange d’or et de plomb dans cette monocouche métallique déposée sur le silicium, une nouvelle phase appelée SIC décorée est découverte, qui est composée de différentes terrasses. Chaque terrasse est encerclée par une double rangée atomique. Par des Oscillations de Gundlach, nous montrons que la nature de ces lignes et le contenu qu’elles encerclent ne sont pas les mêmes. Ces lignes sont attribuées aux atomes d’or et, même si le relief présente différents niveaux, il a été démontré qu’ils possèdent la même structure cristallographique. Les mesures de transport effectuées sur la SIC et la SIC décorée montrent que le système est sensible aux défauts. En effet, nous observons que la transition supraconductrice n’est pas atteinte pour la SIC, tandis que pour la SIC décorée cette transition est atteinte, peut-être que les atomes d’or présents favorisent la propagation de la supraconductivité dans ce dernier système.