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International audience; The interplay between charge density wave (CDW) order and superconductivity has attracted much attention. This is the central issue of along standing debate in simple transition metal dichalcogenides without strong electronic correlations, such as 2H-NbSe$_2$, in which twosuch phases coexist. The importance of anisotropic electron-phonon interaction has been recently highlighted from both theoretical and experimental point of view, and explains some of the key features of the formation of the CDW in this system. On the other hand, other aspects, such as the effects of anharmonicity, remain poorly understood despite their manifest importance in such soft-phonon driven phase transition. At the theoretical level in particular, their prohibitive computational price usually prevents their investigation within conventional perturbative approaches.Here, we address this issue using a combination of high resolution inelastic X-ray scattering measurements of the phonon dispersion, as afunction of temperature and pressure, with state of the art ab initio calculations. By explicitly taking into account anharmonic effects, we obtain an accurate, quantitative, description of the (P,T) dependence of the phonon spectrum, accounting for the rapid destruction of the CDW under pressure by zero mode vibrations - or quantum fluctuations - of the lattice. The low-energy longitudinal acoustic mode that drives the CDW transition barely contributes to superconductivity, explaining the insensitivity of the superconducting critical temperature to the CDW transition.

The current thesis studies experimentally the effect of high external pressure on high-Tc superconductors. The structure and lattice dynamics of several members of the high-Tc cuprate and Fe-based superconductors families were investigated by means of Raman spectroscopy and x-ray diffraction under well-controlled, hydrostatic high pressure and low temperature conditions. The lattice dynamics of the high-Tc superconductor YBa(2)Cu(3)O(6+x) have been investigated systematically by Raman spectroscopy as a function of doping (x = 0.95, 0.75, 0.60, 0.55, and 0.45) and external pressure. Under ambient pressure conditions, in addition to the Raman modes expected from group theory, we observe new Raman active phonons upon cooling the underdoped samples, at temperatures well above the superconducting transition temperature. The doping dependence and the onset temperatures of the new Raman features suggest that they are associated with the incommensurate charge density wave (CDW) state recently discovered in underdoped cuprates using synchrotron x-ray scattering techniques. Under high pressure conditions (from 2 to 12 GPa), our Raman measurements on highly ordered underdoped YBa(2)Cu(3)O(6.55) samples do not show any of the new Raman phonons seen at ambient pressure. High pressure and low temperature Raman measurements have been performed on the underdoped superconductor YBa(2)Cu(4)O(8). A clear renormalization of some of the Raman phonons is seen below Tc as a result of the changes in the phonon self-energy upon the opening of the superconducting gap, with the most prominent one being that of the B1g-like buckling phonon mode. The amplitude of this renormalization strongly increases with pressure, resembling the effect of hole doping in YBa(2)Cu(3)O(6+x). At 10 GPa, the system undergoes a reversible pressure-induced structural phase transition to a non-centrosymmmetric structure (space group Imm2). The structural transition is clearly reflected in the high pressure Raman data through the appearance of several new modes, allowing us to map in detail the (P,T) phase diagram and determine the transition line between the two phases. In the new phase, the renormalization of the buckling mode is completely suppressed, while no anomalies are observed in any of the other Raman active phonons. According to ab initio calculations, the coupling of the buckling mode to the electronic system is not significantly affected by the structural phase transition. The absence of phonon renormalizations in the presence of sizable electron-phonon coupling, indicate that, in contrast to earlier transport studies, YBa(2)Cu(4)O(8) is not superconducting anymore under hydrostatic pressures higher than 10 GPa. Finally we proceeded with the investigation of the high pressure structural and vibrational properties of SmFeAsO, a member of the "1111" family (space group P4/nmm) of the Fe-based superconductors, in which superconductivity is commonly induced either by substituting F/H for O or by applying high pressures on the parent magnetic compound. The magnetic transition of the undoped compound is accompanied with a tetragonal-to-orthorhombic structural distortion, both of which are commonly suppressed upon the emergence of superconductivity. In the SmFeAsO(x)F(1-x) system while the magnetic transition is totally suppressed already at low doping levels, structural studies have reported either the gradual suppression of the orthorhombic distortion or its retention over a wide regime of the superconducting phase. We addressed this controversy using high pressure as an alternative tuning parameter to suppress the magneto-structural transition and induce superconductivity in the parent compound. Our high pressure, low temperature x-ray diffraction measurements on single crystals of SmFeAsO have revealed that the tetragonal-to-orthorhombic transition survives with the application of high pressures up to 85 kbars. In addition, our Raman data reveal a linewidth renormalization of the c-axis polarized A1g and B1g Raman phonons through the magnetic transition, similar to the one previously observed in the "122" family and attributed to the opening of the spin density wave gap. The renormalization is gradually suppressed under high pressure, in line with an earlier high pressure magnetization study which reported the pressure-induced decrease of the magnetic transition temperature. The linewidth anomaly disappears at 8 GPa suggesting the complete suppression of the magnetic transition at this pressure., Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich experimentell mit dem Einfluss von hohem, externem Druck auf Hochtemperatursupraleiter. Die Dynamik von Struktur- und Gitterparametern verschiedener Vertreter der cuprat- und eisenbasierten Supraleitern wurde unter präzise kontrolliertem, hohem hydrostatischem Druck und tiefen Temperaturen mittels Ramanspektroskopie und Röntgendiffraktion untersucht. Die Gitter-Schwingungen des Hochtemperatur-Supraleiters YBa(2)Cu(3)O(6+x) wurden systematisch mittels Raman-Spektroskopie als Funktion von Dotierung (x = 0.95, 0.75, 0.60, 0.55, und 0.45) und externem Druck untersucht. Bei Normaldruck und tiefen Temperaturen, jedoch noch deutlich oberhalb des Übergangs zum supraleitenden Zustand, beobachten wir für unterdotierte Proben neue Raman-aktive Phononen zusätzlich zu den gemäß der Gruppen-Theorie erwarteten Raman-Moden. Das Einsetzen der neuen Raman-Moden unterhalb bestimmter Temperaturen und ihre Dotierungsabhängigkeit legen einen Zusammenhang mit der inkommensurablen Ladungsdichtewelle (CDW) nahe, die kürzlich durch Methoden der Synchrotron- Röntgenstreuung in unterdotierten Cupraten entdeckt wurde. Unter hohem Druck (von 2 bis 12 GPa) zeigen unsere Raman-Messungen an hochgeordnetem, unterdotiertem YBa(2)Cu(3)O(6.55) keine der neuen Raman-Phononen, die bei Normaldruck beobachtet wurden. Ramanmessungen unter hohem Druck und tiefen Temperaturen wurden an dem unterdotierten Supraleiter YBa(2)Cu(4)O(8) durchgeführt. Dabei wird unterhalb der kritischen Temperatur eine deutliche Renormalisierung einiger Ramanmoden beobachtet, die eine Folge von Veränderungen in der Phononeigenenergie durch die Öffnung der supraleitenden Bandlücke ist. Die markanteste hiervon ist die B1g-ähnliche Buckling-Mode. Das Ausmaß dieser Renormalisierung nimmt mit dem Druck stark zu, ähnlich dem Einfluss von Lochdotierung in YBa(2)Cu(3)O(6+x). Bei einem Druck von etwa 10 GPa geht das System durch einen reversiblen, druckinduzierten, strukturellen Phasenübergang zu einer nicht-punktsymmetrischen Struktur über (Raumgruppe Imm2). Der Strukturübergang spiegelt sich durch das Auftreten neuer Moden eindeutig in den Ramandaten wider. Dadurch ist es uns möglich das (P,T)-Phasendiagramm im Detail abzubilden und die Grenze zwischen den beiden Phasen zu bestimmen. In der neuen Phase wird die Renormalisierung der Buckling-Mode vollständig unterdrückt. Zugleich werden in keinem anderen Raman-aktiven Phonon Anomalien beobachtet. Ab-initio-Berechnungen zeigen, dass die Kopplung zwischen der Buckling-Mode und dem elektronischen System nicht signifikant durch den Phasenübergang beeinflusst wird. Die Abwesenheit von Phononrenormalisierungen bei gleichzeitiger Anwesenheit beträchtlicher Elektronen-Phononen-Kopplung weist darauf hin, dass, im Gegensatz zu älteren Transportmessungen, YBa(2)Cu(4)O(8) unter einem hydrostatischen Druck von über 10 GPa nicht mehr supraleitend ist. Abschließend untersuchten wir die strukturellen Eigenschaften und Gitterschwingungen von SmFeAsO unter hohem Druck. Dieses ist ein Vertreter der "1111"-Familie (Raumgruppe P4/nmm) der eisen-basierten Supraleiter, in der die Supraleitung für gewöhnlich entweder durch die Substitution von O durch F/H oder durch den Einsatz hoher Drücke im undotierten Material hervorgerufen wird, dessen magnetischer Übergang durch eine Änderung der Struktur von tetragonal zu orthorhombisch begleitet wird. Beides wird normalerweise durch das Auftreten der Supraleitung unterdrückt. Während der magnetische Übergang in dem System von SmFeAsO(x)F(1-x) bereits bei niedriger Dotierung komplett unterdrückt wird, zeigten strukturelle Untersuchungen entweder die allmähliche Verdrängung der orthorhombischen Verzerrung oder ihre Beibehaltung über einen weiten Bereich der supraleitenden Phase. Diese Kontroverse brachte uns dazu, hohe Drücke als weiteren, fein justierbaren Parameter anzuwenden, um den magneto-strukturellen Übergang zu unterdrücken und im undotierten Material Supraleitung hervorzurufen. Unsere Röntgenbeugungsmessungen unter hohem Druck und bei niedrigen Temperaturen an SmFeAsO-Einkristallen zeigten, dass der strukturelle Übergang bei Drücken bis zu 85 kbar fortbesteht. Außerdem zeigten unsere Ramandaten eine Renormalisierung der Linienbreite der in Richtung der c-Achse polarisierten A1g- und B1g-Raman- Phononen beim Durchschreiten des magnetischen Übergangs. Ähnliches wurde zuvor im "122"-System beobachtet und der Öffnung einer Bandlücke durch das Auftreten einer Spindichtewelle zugesprochenen. Die Renormalisierung wird durch hohe Drücke graduell unterdrückt. Dies ist in Übereinstimmung mit früheren Magnetisierungsmessungen, die gezeigt hatten, dass die magnetische Übergangstemperatur mit höheren Drücken sinkt. Die Anomalie in der Linienbreite verschwindet bei 8 GPa, was die vollständige Unterdrückung des magnetischen Übergangs bei diesem Druck andeutet.

We report a type of structural phase transitions in dielectric materials: the triggered incommensurate (IC) transition. We demonstrate evidence for such a transition in the perovskite antiferroelectric PbHfO3 by means of single-crystal x-ray diffraction, diffuse, and inelastic-scattering experiments, which we interpret using the Landau theory of phase transitions. This transition is not driven by an IC soft mode, as is the case for the majority of IC dielectrics, but by the soft mode associated with a different, coexisting order parameter related to antiferrodistortive (AFD) tilts of the oxygen octahedra. When cooling from the high-temperature cubic phase these two order parameters are established simultaneously and discontinuously at T-IC approximate to 468 K. Two lattice instabilities are present in the cubic phase: AFD instability with critical temperature T-0 approximate to 441 K and ferroelectric instability with T-0 approximate to 408 K. The IC instability is absent. The analysis of the transition mechanism within the Landau theory of coupled order parameters indicates that the transition is of triggered character, conditioned upon the attractive biquadratic coupling between the IC modulation and the AFD octahedral tilts, and is driven by the AFD soft mode.