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Erneuerbare Energietechnologien auf der Grundlage der Photovoltaik werden in Zukunft eine bedeutende Rolle bei der Deckung des weltweiten Energiebedarfs spielen. Dazu muss der Wirkungsgrad der etablierten und marktbeherrschenden Photovoltaik-Technologie - kristallinem Silizium (c-Si) - erh��ht werden. Der Wirkungsgrad von c-Si-Solarzellen ist jedoch bereits nahe an seiner fundamentalen Grenze von ���29%, und daher stellen weitere Verbesserungen aus wissenschaftlicher Sicht eine Herausforderung dar. Eine Strategie zur weiteren Verbesserung des Wirkungsgrades ist die Kombination eines Halbleiters mit hoher Bandl��cke (���1.7 eV) mit einer c-Si-Einfachsolarzelle (1.1 eV) in einer Tandemkonfiguration mit vier Anschl��ssen (4T). Vielversprechende Kandidaten sind Organometall-Halogenid-Perowskit-Materialien, die in letzter Zeit aufgrund ihrer potenziell niedrigen Herstellungskosten und hervorragenden optoelektronischen Eigenschaften gro��e Aufmerksamkeit hervorgerufen haben. Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen haben bereits fast die fundamentale Wirkungsgrad-Grenze von c-Si-Single-Junction-Solarzellen ��berschritten, wobei weitere Verbesserungen absehbar sind. Um den Wirkungsgrad von Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen weiter zu verbessern, m��ssen einige zentrale Herausforderungen bew��ltigt werden. Diese Herausforderungen k��nnen in optische und elektrische Verluste kategorisiert werden. Zu den optischen Verlusten geh��ren parasit��re Absorptions- (vorwiegend durch die Elektroden aus transparentem leitf��higem Oxid (TCO)) und Reflexionsverluste innerhalb des Schichtstapels sowie die Verwendung einer nicht idealen Bandl��cke des Perowskit-Absorbers. Elektrische Verluste entstehen durch nichtstrahlende Rekombinationsprozesse innerhalb des Bulk-Materials oder an den Grenzfl��chen innerhalb des Perowskit-Schichtstapels sowie durch nicht optimale Extraktion der erzeugten Ladungstr��ger. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Minimierung der optischen Verluste, indem ihr Ursprung untersucht und neue Strategien zu ihrer ��berwindung entwickelt werden. Als Ausgangspunkt wird eine neuartige hauseigene und vielseitige, bei niedrigen Temperaturen prozessierbare, auf Nanopartikeln basierende Elektronentransportschicht entwickelt, um Perowskit-Einfachsolarzellen auf TCOs mit geringer parasit��rer Absorption herzustellen. Perowskit-Solarzellen mit dieser Elektronentransportschicht weisen Wirkungsgrade von ��ber 18% auf. Weiterhin werden in dieser Arbeit zur weiteren Verbesserung des Lichteinfangs in Tandem-Solarzellen neuartige nanophotonische Frontelektroden und alternative TCOs entwickelt. Zun��chst wird gezeigt, dass die nanophotonischen Frontelektroden nicht nur die Kurzschlussstromdichte in der Perowskit-Top-Solarzelle verbessern, sondern auch die Transmission im nahen Infrarot-Bereich erh��hen und damit den Wirkungsgrad der c-Si-Bottom-Solarzelle stark verbessern. Zweitens werden qualitativ hochwertige alternative TCOs mit einer hauseigenen Sputter-Technik erforscht, die in Bezug auf Reflexions- und parasit��re Absorptionsverluste kommerziell erh��ltliche TCOs ��bertreffen. Diese Konzepte werden angewendet um hocheffiziente 4T-Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen mit Wirkungsgraden von bis zu 27.3% herzustellen, was nicht nur den derzeitigen Rekord-Wirkungsgrad von c-Si-Einfachsolarzellen ��bertrifft, sondern auch einer der bisher h��chsten Werte f��r 4T-Perowskit/c-Si-Tandemarchitekturen ist. Dar��ber hinaus wird zum ersten Mal eine detaillierte experimentelle Untersuchung der optimalen Bandl��cke des Perowskit-Absorbers in realistischen 'state-of-the-art��� 4T-Perowskit/c-Si und Perowskit/CIGS-Tandemsolarzellen durchgef��hrt. Es wird gezeigt, dass ein breiter Bereich von Bandl��cken zwischen 1.65-1.74 eV zu ��hnlichen Wirkungsgraden f��hrt, was die Anforderungen an die exakte Bandl��cke des Perowskit-Absorbers in hocheffizienten Tandemsolarzellen lockert.

Photovoltaik (PV) spielt eine wichtige Rolle bei der Transformation des globalen Energiesystems von fossilen Brennstoffen hin zu erneuerbaren Energiequellen, die ein Schlüssel zu einer nachhaltigen Zukunft des Planeten Erde ist. Eine solche Transformation wird jedoch hauptsächlich durch die wirtschaftliche Wettbewerbsfähigkeit einer Technologie getrieben, für die die Stromgestehungskosten ein entscheidender Faktor sind. In den letzten Jahren sind die Preise für Solarmodule drastisch gesunken, so dass die weitere Steigerung des Wirkungsgrades (PCE) und des Energieertrags (EY) von PV-Anlagen von zunehmender Bedeutung ist, um die wirtschaftliche Wettbewerbsfähigkeit der PV zu verbessern. Einer der limitierenden Faktoren moderner Solarmodule ist die Verlustleistung aufgrund inaktiver Flächen, die zur Minimierung der resistiven Verluste während des Ladungstransports über die großen Abmessungen eines Solarmoduls erforderlich sind. Optische Tarnkonzepte haben die Fähigkeit, Licht von inaktiven Bereichen hin zu den aktiven Flächen eines Solarmoduls zu leiten, wodurch die entsprechende Verlustleistung reduziert wird. Unter den verschiedenen optischen Tarnkonzepten sind Freiformoberflächen (FFS) als Tarnkappen eine interessante Technologie, die omnidirektionales Tarnen von inaktiven Flächen verspricht. Diese Dissertation konzentriert sich auf die Entwicklung und Herstellung von FFS mit der anvisierten Anwendung auf Perowskit/Silizium-Tandem-Solarmodulen, die ihrerseits sowohl für die Forschung als auch für die Industrie von höchstem Interesse sind, da die Kombination zweier Absorbermaterialien das theoretische Limit der PCE von 29 % für Einfachsolarzellen auf 46 % für Tandemsolarzellen erhöht. Eine detaillierte Untersuchung der optischen Verluste mittels optischer Simulation und EY-Modellierung von zwei- (2T) und vier-poligen (4T) Perowskit/Silizium-Tandemsolarmodulen in dieser Arbeit zeigt, dass Leistungsverluste durch inaktive Flächen – neben der parasitären Absorption – einer der größten optischen Verlustmechanismen von Perowskit/Silizium-Tandemsolarmodulen sind. Auch wenn FFS in einem idealen Design eine perfekte Tarnung von inaktiven Flächen aufweisen, sind sie nicht mit der herkömmlichen Architektur von Solarmodulen kompatibel, da sie eine nicht planare, für Verschmutzung anfälligere Oberfläche aufweisen. Um Verschmutzungen zu vermeiden, wird die Einbettung von FFS unter einer Glasabdeckung untersucht und hierfür zwei optimierte Designs von Freiformoberflächen vorgeschlagen, die unter Berücksichtigung eines geometrischen Füllfaktors (GFF) von inaktiven Flächen von 4 % die Einstrahlungsleistung auf die aktive Fläche theoretisch um 3.5 % erhöhen. Die Fähigkeit des omnidirektionalen Tarnen wird jedoch durch die vorgeschlagenen Designs beeinträchtigt, was zu einem etwas geringeren Anstieg des EY unter realistischen Einstrahlungsbedingungen von 2.4 % jährlich führt. Die effektive Tarnung inaktiver Flächen verschiebt zudem den optimalen Abstand und die optimale Dicke der Frontelektrode. Unter einer zusätzlichen Optimierung der Frontkontaktierung, erhöht sich der Anstieg in EY durch den Einsatz von eingebetteten FFS weiter auf 3.1 %. Prototypen von Einfachsolarzellen aus CuIn\(_{\text{x}}\)Ga\(_{\text{1-x}}\)Se\(_{\text{2}}\) (CIGS) und kristallinem Silizium (c-Si) zeigen zwei mögliche Ansätze zur Einbettung von FFS in die vorderen Verkapselungsschichten konventioneller Solarmodule auf: (1) Prägen von FFS in das polymere Verkapselungsmaterial und Einbetten unter einer Glasabdeckung, was zu einer Erhöhung der Kurzschlussstromdichte \(J_{\text{SC}}\) eines CIGS-Solarmoduls um 4.1 % bei einem GFF inaktiver Flächen von 4.7 % führt, und (2) Einbetten von FFS-Cloaks direkt in das Deckglas durch Anwendung der Flüssigglastechnik, die den \(J_{\text{SC}}\) von c-Si-Solarzellen um 3.8 % bei einem GFF von 4.4 % erhöht. Beide Ansätze stellen eine praktikable Option für die Anwendung von FFS in 2T Perowskit/c-Si-Tandemsolarmodulen dar. Für 4T Perowskit/c-Si-Tandemsolarmodule ist die Abscheidung der Perowskitsolarzelle (PSC) direkt auf der Glasabdeckung vorzuziehen, da sie Frontschichten höherer optischer Qualität ermöglicht. Um eine Oberflächenqualität zu erreichen, die die Abscheidung der konformen dünnen Schichten einer PSC unterstützt, wird die mit der Flüssigglastechnik hergestellte Glasabdeckung mechanisch poliert. Die Herstellung von funktionierenden Perowskitsolarzellen ist jedoch noch nicht erfolgreich. Die optische Charakterisierung bestätigt jedoch das effiziente Tarnen von inaktiven Flächen mittels diesen Ansatzes, unterstreicht aber auch die starke Abhängigkeit von optischen Tarnkonzepten von ihrer Ausrichtung bezüglich der inaktiven Flächen. Im Hinblick auf die zukünftige Entwicklung bleiben die erfolgreiche Abscheidung von PSCs auf Glasabdeckungen, die mit der Flüssigglastechnik hergestellt werden, die Verbesserung der Ausrichtung und die Aufskalierung der Technologie offene Herausforderungen.

Um die rasante Zunahme der Treibhausgasemission zu bremsen und damit die globale Erderwärmung, ist ein schneller Umstieg von fossilen Brennstoffen auf erneuerbare Energien unabdingbar. In dieser Hinsicht spielt die Photovoltaik (PV) eine entscheidende Rolle, um eine effiziente Dekarbonisierung der globalen Stromerzeugung voranzutreiben. Dafür wird gegenwärtig sowohl an bestehender Silizium-PV, als auch an neuen PV-Technologien geforscht. Der prominenteste Kandidat unter den neuen Technologien sind die Perowskit-Solarzellen. Diese haben in den letzten 10 Jahren eine beispiellose Effizienzsteigerung durchlaufen und erzielen heute Rekordwirkungsgrade über 25%. Die rasche Entwicklung der Perowskit-basierten PV ist vor allem durch das Versprechen einer kostengünstigen, effizienten und skalierbaren Technologie motiviert. Sie gilt zum einen als Konkurrenz zur bestehenden Silizium-PV und zum anderen als Partner für die Anwendung in Perowskit/Silizium Tandem-PV. In dieser Hinsicht bietet die Perowskit-basierte Tandem-PV die Aussicht, den derzeitigen Rekordwirkungsgrad von Silizium (c-Si) Solarzellen (≈27%) und sogar die Shockley-Queisser-Grenze für Einfachsolarzellen (≈34%) zu übertreffen. Eine verbleibende Herausforderung, sowie ein aktuell stark untersuchtes Forschungsthema von Perowskit/c-Si-Tandemsolarzellen, ist ihre geringere Lichtausbeute im Vergleich zu konventionellen c-Si Solarzellen. Dies ist insbesondere auf zusätzlich erforderliche Funktionsschichten, wie die transparenten Elektroden, Ladungstransportschichten und Passivierungsschichten zurückzuführen, die gemeinsam zu Reflexionsverlusten und Verlusten durch parasitäre Absorption beitragen. Dies reduziert sowohl den Wirkungsgrad (PCE) als auch den Energieertrag (EY) der Tandem-Solarzelle. Um Reflexions- und Absorptionsverluste zu minimieren, ist ein fortschrittliches Lichtmanagement unerlässlich. Da sich die realistischen Einstrahlungsbedingungen stark von typischen Standardtestbedingungen unterscheiden (z.B. spektrale Variation und variabler Einfallswinkel des Sonnenlichts), ist es zwingend notwendig, PV-Module nicht nur für den PCE, sondern auch für den EY zu optimieren. Daher ist ein ausgeklügeltes Lichtmanagement nicht nur auf Tandem-Solarmodule beschränkt, sondern für jede Art von Solarmodul wichtig. In dieser Arbeit werden verschiedene Lichtmanagementkonzepte für die Perowskit-basierte-PV diskutiert und in Bezug auf den PCE und den jährlichen EY bewertet. In diesem Zusammenhang werden Mikrotexturen für eine verbesserte Lichteinkopplung an der Luft/Glas-Grenzfläche untersucht, was für alle PV-Technologien relevant ist. Die Mikrotexturen an der Vorderseite des Solarmoduls bieten die Möglichkeit, die Luft/Glas-Reflexion fast vollständig zu eliminieren und bei schrägen Einfallswinkeln (z.B. 80°) um ca. 80%rel zu reduzieren. Die experimentelle Realisierung zeigt die Erhöhung des PCE um 12%rel bzw. 5%rel für planare und texturierte Siliziumsolarzellen. Darüber hinaus werden Mikrotexturen auf Perowskit/c-Si-Tandem-Minimodulen realisiert, die den PCE um 10%rel verbessern. Aufgrund der ausgezeichneten Winkelstabilität der Mikrotexturen spiegelt sich die Verbesserung des PCE auch im EY wider, was durch Simulationen gezeigt wird, bei denen die Verbesserungen im EY die des PCE um 2%rel übertreffen. Zusätzlich zur ersten Grenzfläche jedes Solarmoduls werden die Reflexionsverluste an den vorderen halbtransparenten Indiumzinnoxid (ITO) Elektroden der Perowskit-Solarzellen untersucht. Mit Hilfe von nanotexturierten Glas/ITO-Grenzflächen können diese Verluste minimiert werden, was zu einem verbesserten Strom in der oberen Perowskit- und unteren c-Si-Solarzelle führt. Dies verbessert den Tandem-PCE um 2%rel. Darüber hinaus sind die nanotexturierten Elektroden winkelstabil und versprechen in den Simulationen eine Erhöhung des EY um 10%rel, was höher ist als die simulierte Verbesserung des PCE um 9%rel. Weitere nanophotonische Modifikationen der Absorberschicht der Perowskit-Solarzelle führen zu einer verbesserten Absorption in der Nähe der Bandlücke, indem das einfallende Licht in quasi-geführte Moden eingekoppelt wird. Simulationen zeigen, dass dies die Stromerzeugung in den Perowskit-Solarzellen um bis zu 6%rel verbessert. Erste experimentelle Ergebnisse demonstrieren eine Verbesserung um 2%rel. Darüber hinaus bieten die nanophotonischen Perowskit-Solarzellen eine einfache Möglichkeit, den um-weltschädlichen Bleigehalt in den Perowskit-Solarzellen bei gleichbleibendem Wirkungsgrad, um 30%rel zu verringern. Darüber hinaus verändert die nanophotonische Modifikation des Absorbers die Winkelabhängigkeit der Perowskit-Solarzellen nicht und führt zu den äquivalenten Verbesserungen des EY. Schließlich wird ein neuartiges Herstellungsverfahren für Perowskit-Solarzellen vorgestellt, dass eine einfache Laminierung der Perowskit-Solarzellen ermöglicht. Damit umgeht die Laminierung Inkompatibilitäten bei konventionellen Schichtabscheidungs-techniken und bietet somit mehr Flexibilität und Freiheit bei der Wahl der Ladungstransportmaterialien für die Perowskit-Solarzellenherstellung. Erste Prototypen zeigen eine ausgezeichnete Langzeit- und Temperaturstabilität der laminierten Perowskit-Solarzellen mit einem PCE über 14%. Das vorgestellte Laminierungskonzept bahnt damit den Weg für eine direkte Laminierung von Perowskit-Solarzellen auf die bestehende Siliziumtechnologie und hat so ein großes Potential für die aktuelle Perowskit-basierte Tandemforschung.