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El amoníaco, un medio de almacenamiento indirecto de hidrógeno (contiene un 17,8% en peso de H2), podría ser un combustible libre de carbono ideal para las celdas de combustible. Las celdas de combustible alcalinas de amoníaco directo (DAAFC) emplean membranas alcalinas de intercambio de aniones (AEM). Éstas, además de presentar alta eficiencia energética, son compatibles con catalizadores no preciosos o con bajo contenido de estos, lo que se traduce en un costo menor en comparación con las celdas de combustible de membrana de intercambio de protones. Las celdas de combustible de amoníaco directo presentan aún baja actividad catalítica de los electrocatalizadores y dificultad de oxidación del amoníaco a bajas temperaturas. Es por ello, que es necesario investigar acerca de los posibles electrocatalizadores que potencien la reacción de oxidación de amoníaco. En este trabajo, se busca mostrar el uso o progreso de los electrocatalizadores desarrollados con bajo contenido de platino para el futuro avance de las DAAFC.

Las celdas de combustible son dispositivos electroquímicos que convierten directamente la energía química proveniente de una reacción en energía eléctrica. La búsqueda de un combustible limpio, sustentable y con alta energía ha llevado a la creciente consideración de combustibles basados en nitrógeno, como el amoníaco.El amoníaco líquido se puede almacenar en grandes tanques a temperatura ambiente de forma seguro como los actuales combustibles fósiles. Cada año se producen más de 200 millones de toneladas de amoníaco y se distribuyen a nivel mundial a través de tuberías, y camiones cisterna lo que hace que el amoníaco esté disponible y sea barato.El platino (Pt), es el catalizador por excelencia en las celdas de combustible debido a su alta electroactividad. Sin embargo, este metal precioso no es abundante en la naturaleza y su costo es elevado, lo que provoca que el desarrollo de celdas de combustible no sea comercialmente atractivo (Cespedes et al., 2016). El Departamento de Energía de EE. UU. (DoE) ha estimado que para hacer un uso masivo de las celdas el precio debería reducirse a unos 40 USD/kW en sistemas de 80 kW (Qaseem et al., 2016). Para reducir el costo asociado con el uso de Pt se sintetizan catalizadores nanoestructurados, aumentando así en gran medida la superficie específica y el número de átomos que se encuentran en la superficie del catalizador. Además, el Pt se suele combinar con otros elementos para potenciar su actividad catalítica (Zhong et al., 2013). La actividad catalítica de los materiales a preparar depende fuertemente del método de síntesis a implementar, ya que puede controlar el tamaño, forma y composición de las nanopartículas catalíticas. En los últimos años se han desarrollado métodos sintéticos reproducibles. De esta forma, se pueden obtener nanopartículas combinando diferentes metales en forma de aleación. Se evaluaron electrocatalizadores conocidos como el ya mencionado Pt, en su forma comercial Pt-ETEK a distintas concentraciones de amoníaco y bimetálicos del tipo PtM (con M = Ni, Ru) dispersos sobre un soporte conductor de alta superficie, preparados utilizando métodos de síntesis que implican la reducción química de los precursores metálicos para el catalizador en cuestión.

En este trabajo de tesis se estudió la Celda de Combustible de Metanol Directo (DMFC), un dispositivo electroquímico de conversión eficiente de energía, como una alternativa promisoria y limpia de generación de electricidad. En primer lugar, se contextualiza el problema y se desarrolla el marco teórico correspondiente. Luego, en base a los inconvenientes que aún hoy presentan las DMFCs, se enfoca en la búsqueda de estrategias tendientes a resolver potencialmente estos problemas. Se investigó intensamente la parte más importante, que es conocido como el "corazón" de la celda, esto es, el ensamble Electrodo-Membrana-Electrodo (MEA). El estudio abarcó gran parte de los componentes que la constituyen. Se trabajó en el desarrollo y caracterización de nuevos materiales electrocatalíticos nanoestructurados para ser utilizados como material de electrodo en el ánodo de la DMFC. Se logró conseguir nanopartículas con alta actividad para la electrooxidación de metanol (MOR). Por otro lado, el estudio se enfocó en la mejora del cátodo de la DMFC. En este caso, el catalizador debe presentar buenas prestaciones para la reacción de electroreducción de oxígeno (ORR). Sin embargo, debido a un fenómeno indeseable que ocurre en la DMFC, conocido como crossover de metanol (pasaje de metanol del ánodo al cátodo), su desempeño se ve degradado rápidamente. Cuando el metanol se encuentra presente en el cátodo, genera un potencial mixto debido a la ocurrencia en simultáneo de la ORR y la MOR sobre la superficie del catalizador de ese electrodo. Es por ello que los materiales para el cátodo desarrollados en este trabajo de investigación tuvieron como premisa, además, ser tolerantes a la presencia de metanol. Al mismo tiempo, se evaluó la durabilidad de la performance de estos materiales para la ORR y para la tolerancia al metanol a periodos largos de operación. Esto se llevó a cabo mediante un procedimiento electroquímico de degradación acelerada. Todos los catalizadores sintetizados como material de electrodo, tanto catódicos como anódicos, fueron caracterizados fisicoquímicamente mediante técnicas tales como EDS, XPS, HRTEM, entre otras. En cuanto a la evaluación electroquímica de los materiales desarrollados, el mismo se llevó a cabo en dos etapas; inicialmente fueron estudiados en una celda electroquímica convencional de tres electrodos (hemicelda) y, posteriormente, en un prototipo de DMFC diseñada para tal fin. Para el estudio en la celda de combustible se desarrollaron numerosos ensambles MEAs, tanto con los materiales sintetizados en el laboratorio como con materiales catalíticos comerciales empleados como referencias., Universidad Tecnológica Nacional

Las reservas de combustibles fósiles se consumen en cantidades crecientes y existe actualmente una gran preocupación en los gobiernos centrales por el grado de contaminación ambiental alcanzado durante las últimas décadas a nivel mundial. Disponer de energía es una necesidad en la vida moderna y poseerla se convertirá, en los próximos años, en un bien de alto valor en las sociedades desarrolladas. Las celdas de combustible son dispositivos que permiten la conversión directa de la energía química contenida en ciertos compuestos como el hidrógeno, metanol, etanol, amoníaco, en energía eléctrica. Las celdas de combustible alcalinas (AFCs) presentan una eficiencia mucho mayor que las que operan en medio ácido. A diferencia del metanol, etanol y etilenglicol, el amoníaco es un compuesto libre de carbono, por lo que no presenta como producto de reacción CO2, esto hace a el amoníaco un combustible ideal para las celdas con cero emisiones. Muchos investigadores ya han denominado al amo níaco como el combustible del futuro. La producción de amoníaco emplea como materia prima N2 del aire e H2 mediante un proceso bien conocido, sencillo y de bajo costo, empleando esencialmente el proceso Haber-Bosch. En nuestro país, se produce un excedente de NH3 de 80.000 ton/año, que mayormente se exporta. Desde el 2005, se han incrementado significativamente las publicaciones científicas con estudios detallados de la oxidación de amoníaco en medio alcalino y recientemente se han reportado potencias picos de 72 mW cm-2utilizando una Celda de Combustible Alcalina de Amoníaco Directo (DAAFC). Esta propuesta de tesis pretende realizar aportes significativos en el área de energías alternativas y específicamente en el desarrollo de las DAAFCs. Se plantea como objetivo general desarrollar celdas alcalinas de amoniaco directo como una fuente de energía alternativa que trabaje a baja temperatura empleando membrana sólida intercambiadora de aniones. En resumen, los objetivos específicos serán: -Sintetizar y caracterizar física y electroquímicamente electrocatalizadores para la reacción de reducción de oxígeno (ORR). -Sintetizar y caracterizar física y electroquímicamente electrocatalizadores para la reacción de oxidación de amoníaco (AOR).-Desarrollar ensambles electrodo-membrana-electrodo (MEAs) con los catalizadores sintetizados en el laboratorio y evaluar física y electroquímicamente dichas MEAs. -Desarrollar un prototipo de Celda de Combustible Alcalina de Amoniaco Directo (DAAFC).

Direct methanol fuel cells (DMFCs) represent an interesting alternative in obtaining electricity in a clean and efficient way. Portable power sources are one of the most promising applications of passive DMFCs. One of the requirements in these devices is to use high alcohol concentration, which due to methanol crossover causes a considerable loss of fuel cell efficiency. In order to develop methanol tolerant cathodes with suitable activity, different supported catalysts namely PtCo/C and PtCoRu/C, were prepared either via ethylene glycol reduction (EG) with or without microwave heating assistance (MW) or via the alloy method, the latter followed by a thermal treatment in a reducing atmosphere (N2/H2). All cathode-catalysts were tested to determine the role of the components in simultaneously enhancing the oxygen reduction reaction (ORR) and discouraging the methanol oxidation reaction. According to the synthesis methodology, X-ray photoelectron spectra showed that the amount of metal oxides on the surface varies, being higher on the PtCo/C EG and PtCoRu/C EG catalysts. The electrochemical characterization of the catalysts was accomplished in a three electrodes electrochemical cell with a glassy carbon rotating disk electrode covered with a thin catalytic film as working electrode. To study the ORR and the influence of different methanol concentrations, linear sweep voltammetry and cyclic voltammetry were employed. The PtCo/C EG, with an important metal oxide amount on the surface, and the PtCoRu/C MW and EG electrodes, both with RuO2 on their surfaces, were the most tolerant to methanol presence. Fil: Asteazaran, Mariano. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - la Plata. Instituto de Investigaciones Fisico-químicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Cs.exactas. Instituto de Investigaciones Fisico-químicas Teóricas y Aplicadas; Argentina Fil: Bengió, Silvina. Comision Nacional de Energia Atomica. Centro Atomico Bariloche; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Triaca, Walter Enrique. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - la Plata. Instituto de Investigaciones Fisico-químicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Cs.exactas. Instituto de Investigaciones Fisico-químicas Teóricas y Aplicadas; Argentina Fil: Castro Luna Berenguer, Ana Maria del Carmen. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - la Plata. Instituto de Investigaciones Fisico-químicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Cs.exactas. Instituto de Investigaciones Fisico-químicas Teóricas y Aplicadas; Argentina. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina

Fuel cells are electrochemical devices that directly convert chemical energy to electrical energy. A common justification for using fuel cells has been environmental protection, as fuel cells produce only water as combustion by-product and thus they are “zero emission” devices [1]. The most widely deployed fuel cell is PEMFC, which uses hydrogen as fuel. However, fuel distribution and fuel tank fill-up, associated with the physical state of the fuel, a highly compressed gas, is problematic. In order to achieve the effective energy content of a gasoline tank, an H2 pressure of 700 bar is required in FCV's storage tanks. An alternative approach to avoid using compressed hydrogen, is to use liquid hydrogen-rich fuels such as methanol, ethanol or ammonia, which are liquid in conditions close to the atmosphere. Being liquid fuels, they are easy to transport and store, which reduces transport and infrastructure costs. In addition, it allows by minor modifications, to take advantage of the current infrastructure and facilities that are normally used for conventional fuels. Recently hydrogen carriers have attracted much attention as alternative fuels to hydrogen for the realization of a low-carbon society. The search for a clean, economical and sustainable fuel with high energy density has led to the increasing consideration of nitrogen-based fuels, such as ammonia and hydrazine, as a promising alternative reactant to use in fuel cells. Ammonia has certain advantages over other N2-compounds. It is extensively used in the agricultural, plastics and explosives industries. In addition, ammonia is produced on an industrial scale by the well-known Haber-Bosch method. There are many other advantages to consider ammonia, as a promising candidate among them liquefaction under mild conditions (−33.4 °C at atmospheric pressure or 8.46 atm at 20 °C), high volumetric energy density, low production cost, and being a carbon-free fuel. In response to these technical trends, the development of energy conversion devices utilizing ammonia fuel such as fuel cells and gas turbine generators has now accelerated [2]. Electrochemical oxidation of ammonia attracted great attention for wastewater treatment, as well as its application in direct ammonia fuel cells and hydrogen production in energy conversion technologies. However, ammonia electro-oxidation to produce H2 and N2 is a slow process and efficient electrocatalysts are required [3]. Several studies have been devoted to the development of efficient electrocatalysts for ammonia oxidation in alkaline solutions. Platinum is the most active catalyst for this process, however it is expensive and easily become inactive by nitrogen adsorption. Various mono- and bimetallic catalysts have been investigated [4]. In order to make ammonia FCs commercially attractive, the amount of precious metals needs to be reduced. This can be achieved by using electrocatalysts as nanoparticles dispersed on high surface area conductive supports, e.g., carbon black. In this work carbon-supported bimetallic, PtM, as well as trimetallic PtMRu (M = Co, Cu, Ru, Ni) catalysts were synthesized using a modified impregnation method [5]. These synthesized materials have been studied as potential catalysts for ammonia electro-oxidation. All materials were characterized physic chemically by techniques such as TEM, SEM, EDS and XPS. in order to determine the size and distribution of the nanoparticles on the conductive support and the chemical composition and oxidation state of the constituent elements of the catalyst. Techniques such as CV, CA and EIS were used for electrochemical characterization. All electrochemical measurements were carried out in a three-electrode PTFE homemade cell. A large surface area gauze-Pt and a Ag/AgCl electrode were used as the counter electrode and the reference electrode, respectively. As working electrode a glassy carbon with a thin catalyst layer was used. The behaviour of the new materials towards ammonia electrooxidation was evaluated. 1 M KOH was used as the supporting electrolyte, to which increasing amounts of NH4OH were added. The catalysts synthesized in this work have shown to be very attractive as active materials for the anode of a direct ammonia fuel cell. The addition of co-catalysts to the Pt has improved its electrocatalytic behavior towards ammonia electro-oxidation. [1] Frontiers of Engineering: Reports on Leading-Edge Engineering from the 2005 Symposium. (2006). Washington, D.C.: National Academies Press. [2] Matsui, T., Suzuki, S., Katayama, Y., Yamauchi, K., Okanishi, T., Muroyama, H., & Eguchi, K. (2015). Langmuir, 31(42), 11717–11723. [3] Siddiqui, O., & Dincer, I. (2018). Thermal Science and Engineering Progress, 5, 568-578. [4] Lomocso, T. L., & Baranova, E. A. (2011). Electrochimica Acta, 56(24), 8551–8558. [5] Asteazaran, M., Cespedes, G., Moreno, M. S., Bengió, S., & Castro Luna, A. M. (2015). International Journal of Hydrogen Energy, 40(42), 14632–14639.

The heart of a fuel cell is the membrane-electrode assembly consisting of two porous electrodes, where the electrochemical reactions take place, and the ionomer conductive membrane, which allows the proton exchange from the anode to the cathode. The porosity of the electrodes plays an important role in the fuel cell performance. One of the drawbacks presented by the porous electrodes is the accumulation of water in their structure, which implies a hindrance for the reactive gas transport to reach the catalytic reactive sites. In this paper, a mathematical model of a porous electrode, assuming single pores with uniform distribution, is introduced to determine the influence of water accumulation in the electrode on the fuel cell performance under different operating conditions. It is demonstrated that at low current densities, water accumulation has no effect in the fuel cell behavior, whereas at high current densities its performance is severely affected., Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas

Direct methanol fuel cells (DMFCs) generate electricity in a clean and efficient way, so they are a valuable alternative to traditional environmentally harmful technologies. Portable power sources are one of the applications of passive DMFCs. One of the requirements in these devices is the use of high alcohol concentration. Methanol permeation across the polymer electrolyte membrane (methanol crossover) causes a loss of fuel cell efficiency as the oxygen reduction reaction (ORR) and the methanol oxidation reaction (MOR) occur simultaneously at the cathode. To develop methanol-tolerant catalysts with suitable activity, different PtM/C and PtMRu/C combinations with M = Co or Fe were prepared by a modified impregnation method. The synthesized catalysts were studied to determine the role of the components in enhancing the ORR and simultaneously discouraging the MOR. The materials were characterized by TEM, XPS and EDS. Well-distributed particles for all the catalysts were shown by TEM. XPS spectra revealed that the method produces a great amount of metallic Pt. The electrochemical characterization was carried out by linear sweep voltammetry and cyclic voltammetry, in a three-electrode electrochemical cell with a glassy carbon rotating disk electrode covered with a thin catalytic layer and a Nafion® film as the working electrode. Binary and ternary catalysts have a good activity for the ORR. However, the enhanced activity of binary catalysts is lost when the ORR is studied in the presence of methanol. Ternary catalysts containing Ru showed higher methanol-tolerance, regardless of the composition. Fil: Asteazaran, Mariano. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina Fil: Cespedes, Carlos German. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina Fil: Bengió, Silvina. Comisión Nacional de Energía Atómica. Centro Atómico Bariloche; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Moreno, Mario Sergio Jesus. Comisión Nacional de Energía Atómica. Centro Atómico Bariloche; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Triaca, Walter Enrique. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina Fil: Castro Luna Berenguer, Ana Maria del Carmen. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina

Trimetallic PtMRu/C cathode catalysts with M = Co or Fe obtained by an impregnation procedure using ethylene glycol and NaBH4 as reducing agent, with suitable activity for the oxygen reduction reaction (ORR) and improved tolerance to methanol, have been physically characterized by HRTEM, EDS and XPS. The examined nanoparticles have a small particle size and are well spread on the carbon support. Pt is mainly found as Pt(0) and Co, Fe and Ru are mostly oxidized. To study their durability and performance for ORR and methanol tolerance over time, the catalysts were subjected to an electrochemical accelerated stress test (AST), consisting in cycling the potential 2000 times. Polarization curves for ORR with and without methanol were recorded. After the AST the trimetallic PtMRu/C catalysts are able to keep their performance for ORR in the presence of methanol. Fil: Asteazaran, Mariano. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina Fil: Cespedes, G.. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina Fil: Moreno, Mario Sergio Jesus. Comisión Nacional de Energía Atómica. Centro Atómico Bariloche; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Bengió, Silvina. Comisión Nacional de Energía Atómica. Centro Atómico Bariloche; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Castro Luna Berenguer, Ana Maria del Carmen. Universidad Tecnológica Nacional. Facultad Regional La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas. Universidad Nacional de La Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina

Supported PtSnIr/C, PtSn/C, and IrSn/C catalysts with potential application in a direct alcohol fuel cell were prepared by chemical reduction employing Pechini methodology. The catalyst particles were characterized by high-resolution transmission electron microscopy, energy-dispersive X-ray spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Linear sweep voltammetry (LV), chronoamperometry, and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) measurements were performed by using a glassy carbon working electrode covered with the catalyst in a 1 M ethanol + 0.5 M H2SO4 solution at 60 °C. It was demonstrated through XPS that PtSnIr/C and IrSn/C contain both IrO2 and SnO2. LV and chronoamperometry show a better catalytic behavior for ethanol oxidation on PtSnIr/C in the low-potential region and the improvement is attributed to the presence of both Sn and Ir oxides. The EIS accurately established that PtSnIr/C improved ethanol oxidation at lower potentials than PtSn/C. Fil: Bonesi, Alejandro Roberto. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico la Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina. Universidad Nacional de La Plata; Argentina Fil: Asteazaran, Mariano. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico la Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina. Universidad Nacional de La Plata; Argentina Fil: Moreno, Mario Sergio Jesus. Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia del _rea de Investigaciones y Aplicaciones No Nucleares. Gerencia de Fisica (cab); Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Zampieri, Guillermo Enrique. Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia del _rea de Investigaciones y Aplicaciones No Nucleares. Gerencia de Fisica (cab); Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Bengió, Silvina. Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia del _rea de Investigaciones y Aplicaciones No Nucleares. Gerencia de Fisica (cab); Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; Argentina Fil: Triaca, Walter Enrique. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico la Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina. Universidad Nacional de La Plata; Argentina Fil: Castro Luna Berenguer, Ana Maria del Carmen. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico la Plata. Instituto de Investigaciones Fisicoquímicas Teóricas y Aplicadas; Argentina. Universidad Nacional de La Plata; Argentina