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The nanometer-scale engineering of single nitrogen-vacancy (NV) centres in diamond can be obtained by low-energy (keV) nitrogen implantation with limited straggling. However, shallow NV centres (a few nanometres deep) generally have inferior overall properties than deeply implanted or deep native NV centres, due to the surface proximity. It has already been shown that the spin coherence time of shallow NVs is improved by overgrowth of a thin diamond layer. However the influence of the overgrowth on the survival, the optical properties and the charge state of the centres has not been studied in detail. In this article, we have overgrown three diamond samples (containing NV centres implanted at different depths) using different procedures. We show the successful overgrowth of a pattern of very shallow (2 nm) implanted NV centres using an optimised overgrowth process. Furthermore, the charge state of ensembles and single NV centres was found to be shifted from NV0 to NV− and stabilised in the negative charge state after overgrowth. The combination of low-energy high-resolution ion implantation and high-purity chemical vapour deposition (CVD) overgrowth procedures opens the way towards the fabrication of scalable and efficient quantum devices based on single defects in diamond.

The Nitrogen-Vacancy (NV) color center is a defect of diamond which behaves as an artificial atom hosted in a solid-state matrix. Due to its electron spin properties which can be read-out and manipulated as an elementary quantum system, the NV center has found a wide panel of applications as a qubit for quantum information and as a magnetic field sensor. However these applications require to control the properties of the NV centers and their localization. This doctoral thesis investigates methods allowing us to tailor the properties of NV centers by combining techniques for the implantation of nitrogen atoms and the plasma-assisted (CVD) synthesis of diamond.The manuscript is divided into six chapters. The first chapter summarizes the properties of the NV center which will set our objectives for the NV engineering. The second chapter will describe how arrays of NV centers can be created using Focused Ion Beam implantation. The results open a wide range of applications for the targeted creation of NV centers in diamond structures such as photonic crystals and tips. However the low kinetic energy which is required for achieving implantation within a spot of 10-nm diameter leads to shallow defects which properties are strongly affected by the sample surface. The third chapter investigates how the overgrowth of a diamond layer over implanted NV centers can remove the detrimental influence of the surface. The fourth and fifth chapters describe effective methods for NV center fabrication through the control of the CVD growth conditions of the hosting crystal. Thin layers with high NV doping can be grown and almost perfect control of the orientation of the NV axis can be achieved. With the goal to optimize the spin coherence properties, the sixth chapter investigates how the electron spin of the NV center can be protected from decoherence effects induced by magnetic noise due to the unpolarized spins in the diamond lattice.; Le centre coloré NV, constitué d’un atome d’azote et d’une lacune, est un défaut ponctuel du diamant qui se comporte comme un atome artificiel piégé dans cette matrice. Grâce aux propriétés de son spin électronique, qui peut être lu et manipulé comme un système quantique élémentaire, le centre NV as de nombreuses applications comme qubit pour l’information quantique ou comme sonde de champ magnétique. Cependant, ces applications nécessitent de contrôler les propriétés des centres NV ainsi que leur position dans le cristal. Cette thèse examine des méthodes pour atteindre ces objectifs en combinant des techniques d’implantation d’atomes et de croissance assistée par plasma (CVD) de diamant.Le mémoire est divisé en six chapitres. Le premier chapitre résume les propriétés des centres NV, ce qui permet de définir les objectifs principaux dans la fabrication des centres NV. Le chapitre deux montre qu’il est possible de créer un réseau de centres NV par implantation au moyen d’une colonne d’ions focalisés. Cette technique est adaptée à la création de centres NV dans des nanostructures comme des cristaux photoniques ou des pointes de type AFM. Cependant la faible énergie cinétique des ions, nécessaire pour atteindre une résolution meilleure que 10 nm en diamètre de spot, conduit à une implantation proche de la surface ce qui affecte fortement les propriétés des centres NV. Le troisième chapitre examine comment la recroissance d’une couche de diamant sur des centres NV implantés permet de réduire l’impact négatif de la surface. Les quatrième et cinquième chapitres décrivent des méthodes pour la fabrication des centres NV en contrôlant les paramètres de la croissance CVD. Des couches minces fortement dopées avec les centres NV peuvent être créées, et un contrôle quasi parfait de l’orientation de l’axe du centre NV peut être obtenu. Dans l’objectif d’optimiser les propriétés du temps de cohérence du spin, le sixième chapitre étudie comment le spin électronique du centre NV peut être protégé contre les effets de décohérence induits par les spins non-polarisés dans la matrice du diamant.

The Nitrogen-Vacancy (NV) color center is a defect of diamond which behaves as an artificial atom hosted in a solid-state matrix. Due to its electron spin properties which can be read-out and manipulated as an elementary quantum system, the NV center has found a wide panel of applications as a qubit for quantum information and as a magnetic field sensor. However these applications require to control the properties of the NV centers and their localization. This doctoral thesis investigates methods allowing us to tailor the properties of NV centers by combining techniques for the implantation of nitrogen atoms and the plasma-assisted (CVD) synthesis of diamond.The manuscript is divided into six chapters. The first chapter summarizes the properties of the NV center which will set our objectives for the NV engineering. The second chapter will describe how arrays of NV centers can be created using Focused Ion Beam implantation. The results open a wide range of applications for the targeted creation of NV centers in diamond structures such as photonic crystals and tips. However the low kinetic energy which is required for achieving implantation within a spot of 10-nm diameter leads to shallow defects which properties are strongly affected by the sample surface. The third chapter investigates how the overgrowth of a diamond layer over implanted NV centers can remove the detrimental influence of the surface. The fourth and fifth chapters describe effective methods for NV center fabrication through the control of the CVD growth conditions of the hosting crystal. Thin layers with high NV doping can be grown and almost perfect control of the orientation of the NV axis can be achieved. With the goal to optimize the spin coherence properties, the sixth chapter investigates how the electron spin of the NV center can be protected from decoherence effects induced by magnetic noise due to the unpolarized spins in the diamond lattice.; Le centre coloré NV, constitué d’un atome d’azote et d’une lacune, est un défaut ponctuel du diamant qui se comporte comme un atome artificiel piégé dans cette matrice. Grâce aux propriétés de son spin électronique, qui peut être lu et manipulé comme un système quantique élémentaire, le centre NV as de nombreuses applications comme qubit pour l’information quantique ou comme sonde de champ magnétique. Cependant, ces applications nécessitent de contrôler les propriétés des centres NV ainsi que leur position dans le cristal. Cette thèse examine des méthodes pour atteindre ces objectifs en combinant des techniques d’implantation d’atomes et de croissance assistée par plasma (CVD) de diamant.Le mémoire est divisé en six chapitres. Le premier chapitre résume les propriétés des centres NV, ce qui permet de définir les objectifs principaux dans la fabrication des centres NV. Le chapitre deux montre qu’il est possible de créer un réseau de centres NV par implantation au moyen d’une colonne d’ions focalisés. Cette technique est adaptée à la création de centres NV dans des nanostructures comme des cristaux photoniques ou des pointes de type AFM. Cependant la faible énergie cinétique des ions, nécessaire pour atteindre une résolution meilleure que 10 nm en diamètre de spot, conduit à une implantation proche de la surface ce qui affecte fortement les propriétés des centres NV. Le troisième chapitre examine comment la recroissance d’une couche de diamant sur des centres NV implantés permet de réduire l’impact négatif de la surface. Les quatrième et cinquième chapitres décrivent des méthodes pour la fabrication des centres NV en contrôlant les paramètres de la croissance CVD. Des couches minces fortement dopées avec les centres NV peuvent être créées, et un contrôle quasi parfait de l’orientation de l’axe du centre NV peut être obtenu. Dans l’objectif d’optimiser les propriétés du temps de cohérence du spin, le sixième chapitre étudie comment le spin électronique du centre NV peut être protégé contre les effets de décohérence induits par les spins non-polarisés dans la matrice du diamant.

International audience; The control and stabilisation of the charge state of nitrogen‐vacancy centres in diamond is an important issue for the achievement of reliable processing of spin‐based quantum information. The effect of phosphorous and boron doping of diamond on the charge state of nitrogen‐vacancy (NV) centres is shown here. Ensembles of NV centres are produced at a depth of 60 nm in ultrapure diamond by implantation of nitrogen ions. Overlapping with the NV ensembles, donor and acceptor doped regions of different doping levels are prepared by ion implantation of phosphorus and boron followed by annealing in vacuum at 1500 °C. We show how the charge state of NV centres is controlled by the presence of phosphorous or boron atoms in their neighbourhood. For the lowest doping level, spectral measurements on the ensemble of NV centres reveal a higher amount of NV0 in the case of boron and a higher amount of NV− in the case of phosphorus, as compared with undoped regions. This behaviour is strengthened when the doping level is increased. Interestingly, the charge state control of native silicon‐vacancy centres is also evidenced. Finally, we discuss the role of the surface termination of diamond on the average charge state of the NV ensemble (still dominant even at a depth of 60 nm) and confirm that the surface 2D‐hole‐gas (H‐termination) can be compensated by nitrogen itself.