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ヨウ素含有廃棄体の特性評価に関して、昨年度はヨウ素ソーダライト及びトルマリンについて室温で溶解度測定試験を実施し、また水酸アパタイト及びフッ素アパタイトについて高いpH(12.5)の溶液への浸出率測定試験を実施した。今年度の成果は以下の通りである。1.ヨウ素ソーダライトの溶解度及び浸出率の評価 ヨウ素ソーダライトの長期浸漬試験を、試験温度をパラメータとして塩化物イオンが共存する高pH溶液下で、比表面積14.85m2/gのヨウ素ソーダライトを用いて行い、溶解度及び浸出率を評価した。その結果、ヨウ素ソーダライトの溶解度(本試験では試験期間100dのI濃度を溶解度とした)は10-5$\sim$10-4M程度となり、温度の上昇とともに増加する傾向が見られ、またヨウ素の浸出率は試験期間の経過とともに減少し、100dで10-9$\sim$10-8g/cm2/d(10-6$\sim$10-5m/y)程度となった。浸漬試験後の固相分析より、ヨウ素ソーダライト中に閉じ込められたヨウ素と溶液中の塩素イオンとの置換による塩素ソーダライトへの変質は見られず、塩化物イオン共存下において安定したヨウ素閉じ込め性能があることを確認した。2.アパタイトの緻密な試料の浸出率の評価 アパタイトの浸出率の評価では緻密な模擬廃棄体試料を試作し、その浸出特性を測定し、以下の結果を得た。(1)模擬廃棄体試料製作技術として、プラズマホットプレス法による成形体の製作法を導入し、水酸アパタイト及びフッ素アパタイトとも目標開気孔率5\%を下回る2\%以下の開気孔率が確保できることが確認された。(2)浸出試験では、水酸アパタイトのCa及びP濃度は10-6Mのオーダーとほぼ溶解度に近い値で浸出していることが確認され、その浸出率としては、10-7m/yと試算された。 本試験の結果から、アパタイト材を用いることにより緻密で低浸出率の廃棄体の見通しが得られることとなった。, As concern the study on the property of Iodine-129 waste-forms, the solubilities of iodine-sodalite and tourmaline and leachabilities of hidroxy-apatite and fluoro-apatite were measured last year. The results in this year are summarized as follows. (1)Solubility and Leachability of lodine-sodalite were measured under the condition of Leachabilities and solubilities of the synthesized iodine-sodalite were measured by means of a long-term leach test in the solution with chloride ions and high pH (12.5). The measured solubilities were within a range of 10$^{-5}$ - 10$^{-4}$ M. It showed a tendency to increase with increasing temperature. The lieachabilities showed a tendency to decrease as time passed, and were within a range of 10$^{-9}$ - 10$^{-8}$ g/cm$^{2}$/d(10$^{-6}$ - 10$^{-5}$ m/y). After the leach test, the solid phases were analyzed and the alternation was not observed. It was confirmed by the experiments that the sodalite waste form had a certain capability to contain iodine even though the chloride ion existence. (2)Leaching property of high density apatite sample The following results were obtained by the manufacture examination of high density apatite sample and leaching experiments; (a)As a manufacture technology for apatite molding body, Plasma-hotpress technology was applied. To the porosity which aims 5\%, the porosity of hydroxyapatite and fluoroapatite was under 2\%. (b)Ca and P leaching concentration from hydroxyapatite reached 10$^{-6}$ M order, which was same order solubility estimated by PHREEQE code. From this test results, it was indicated that apatite material has a possibility for a waste of low-Leachability and high density performance.

(1)天然に産出されるハロゲン元素含有鉱物であるソーダライトおよびトルマリンを対象とし溶解度測定を行った。ヨウ化ソーダライト合成物、塩化ソーダライト合成物および塩化ソーダライト天然物の溶解測定試験結果、ならび現存する塩化ソーダライトの熱力学データに基づく計算から、ソーダライトからの元素の放出は溶解度により支配されることを確認した。溶解度は、塩化物の場合は合成物$>$天然物、含有ハロゲン元素の観点からは合成塩化物$>$合成ヨウ化物の傾向があることが示された。また、合成ソーダライト中に固定化されたヨウ素は、液相中の塩化物イオンと置換されないことを実験により確認した。トルマリンについては溶解元素濃度に対するソーダライトとの比較から、ソーダライト同様に低溶解性のヨウ素固化体として期待できる可能性があることが示された。(2)低浸出率に期待する廃棄体としてアパタイトを用いた多層分散型廃棄体の浸出特性について検討を行った。廃棄体の構成要素であるゼオライト保持材、アパタイトコートされたヨウ素保持材、アパタイトマトリクス材のそれぞれの試験体を作成し、還元雰囲気環境下での浸出特性を測定し、下記の結果を得た。・ヒドロキシアアパタイトコーティングを行うことにより、1ヶ月後の浸出率で、コーティングなしに比べて約4桁低いヨウ素浸出率が得ららた。・マトリクス材の浸出は、Ca、P濃度については、1ヶ月時点でほぼ理論的な溶解度相当の濃度に達している。 結論として、アパタイトマトリクス材を用いることにより、低浸出率の廃棄体の可能性があることが示された。, (1)Sodalite and tourmaline are natural-occurring minerals, which can contain halide in their aluminosilicate lattices. Therefore, these materials have possibilities of immobilization of I-129. In this study, solubility measurements for these materials were carried out. It was confirmed from dissolution behaviors obtained for some kinds of sodalite and calculated results of solubilities based on thermodynamic data that dissolution of sodalite to aqueous solution could be limited by its solubility. Solubility of sodalite had tendencies of "synthesized one $>$ natural one" and "chloride $>$ iodide". Immobilized iodine in sodalite crystalline lattice was not replaced by chlolide ion in the solution. It was indicated that tourmaline has a possibility as a waste material containing I-129 from comparison of dissolution behavior of element with sodalite. (2)Leaching property of a multi-layered waste-form, that is composed of (1)iodine bearing material (zeolite), (2)coating layer (silica and apatite) and 3)low solubility matirx (apatite), was studied under reducing condition. The following results were obtained by the leaching experiments: (1)The coating layer of hidroxyapatite can reduce the iodine leaching rate by 4 order compared with that of bare iodine bearing material. (2)Ca and P concentration after one-month dipping reached the solubility estimated by the theoretical calculation using PHREEQE code. As a conclusion, it was indicated that this waste-form concept has potential to show low leaching rate.