Climate change and urban air pollution are wicked problems involving a link between human behaviour and the atmosphere. In urban systems, cities, polluting behaviours emerge as a result of interactions between people and their environment. Pollutants such as atmospheric particles are emitted into the air, where various processes govern their evolution, with implications to human health and the climate. The ability to investigate, understand and manage the coupled system of people and air requires acknowledging the complexity of the interplay in volving human behaviour, emissions, meteorology, and various atmospheric processes. This thesis aims to address the complexity of those interactions. The general objective is to explore the interface of people and air with a systems thinking approach. The research seeks to improve the ability to analyse urban air, when there has been a shift in anthropogenic emissions, and to predict the outcomes, if human behaviour were to change. Ways to change human behaviour with respect to urban mobility were investigated, with focus on the evaluations of the effectiveness and atmospheric impacts of the reviewed incentives and sanctions. The constituents of high quality evaluations were identified and elaborated. The air pollution impacts of an observed shift in emissions after the outbreak of the COVID-19 pandemic were investigated as a case study, which involved applying a Self-Organizing Map method. A multidisciplinary combination of an atmospheric box model and a social system model was applied to study the coupled system of people and air through scenarios. The results indicate that reduced multipollutant emissions imply changes in ambient pollutant concentrations, but the change is likely non-linear, especially for particles. A small decrease in emissions may even produce an increase in particle mass concentration, while particle number concentration decreases, as a result of different processes affecting the formation and evolution of atmospheric particles. Behaviour change that produces emission reductions may be induced via various pathways, including incentives and sanctions. Given time, a small increase in the opportunities to make sustainable choices may lead to significant reductions in emissions and ambient particle concentrations. As a conclusion, the evolution of both human behaviour and air pollution includes non-linearities that are necessary to address in the investigation of observed and potential changes. Systems thinking as a guiding heuristic and the use of quantitative models enable capturing the complexity in the causal link between people and air. Holistic and multidisciplinary research, as demonstrated in this thesis, enables understanding the effectiveness of changing human behaviour for managing the wicked problems of climate change and urban air pollution. Tiivistelmä Ilmastonmuutos ja kaupunkiympäristön ilmansaasteet ovat viheliäisiä ongelmia, joiden taustalla on linkki ihmisten toiminnan ja ilmakehän välillä. Kaupungeissa saastuttavat toiminnat kehkeytyvät ihmisten ja heidän toiminta ympäristönsä välisen vuorovaikutuksen seurauksena. Pienhiukkasten ja muiden ilmansaasteiden päästöt päätyvät ilmaan, jossa erilaiset prosessit vaikuttavat niiden pitoisuuksien kehittymiseen. Ilmansaasteilla on haitallisia terveysvaikutuksia ihmisille, minkä lisäksi ne vaikuttavat ilmastojärjestelmään. Kyky tutkia ja hallita ihmisten ja ilman yhteen kytkeytynyttä järjestelmää vaatii, että monimutkaiset vuorovaikutusmekanismit ihmisten toiminnan, päästöjen, meteorologian ja ilmakehän prosessien välillä otetaan huomioon. Tämä väitöskirja vastaa pyrkimykseen ymmärtää kyseisiä monimutkaisia vuorovaikutusmekanismeja. Tavoitteena on tarkastella ihmisten ja ilman rajapintaa systeemiajattelun avulla. Tutkimus pyrkii parantamaan mahdollisuuksia analysoida kaupunki-ilmaa sen jälkeen, kun ihmisten toiminnassa on tapahtunut muutos, ja ennustaa mahdollisia muutoksia, jos ihmisten toiminta muuttuisi. Tapoja vaikuttaa ihmisten liikennevälinevalintoihin tutkittiin keskittyen kannustinten ja rajoitusten tehokkuuteen sekä todennettuihin vaikutuksiin hiilidioksidipäästöissä ja ilmanhiukkaspitoisuuksissa. Laadukkaan vaikutusten arvioinnin vaatimukset tunnistettiin. Tapaustutkimuksena tarkasteltiin COVID-19 pandemian alkuun liittyvää muutosta ihmistoiminnan päästöissä ja sen vaikutuksia ilmanlaatuun, joita tutkittiin itseorganisoituvan kartan avulla. Monitieteistämallinnuskokonaisuutta sovellettiin ihmistoimintaan ja ilmanhiukkasiin liittyvässä skenaariotutkimuksessa. Tulokset osoittavat, että päästöjen muutokset näkyvät ilmansaasteiden pitoisuuksissa, mutta epälineaarisella tavalla. Pieni vähennys päästöissä voi vähentää merkittävästi hiukkasten lukumääräpitoisuutta, mutta lisätä hiukkasten massapitoisuutta erilaisten ilmakehän prosessien seurauksena. Päästövähennyksiin johtava käyttäytymisenmuutos on saavutettavissa erilaisin keinoin. Pienikin parannus ihmisten mahdollisuuksissa tehdä ekologisesti kestäviä valintoja voi johtaa merkittävään vähenemään päästöissä ja ilman hiukkaspitoisuuksissa. Johtopäätöksenä todetaan, että ihmisten toiminnan, päästöjen ja ilmansaasteiden kehitys sisältävät monia epälineaarisuuksia, jotka on huomioitava tutkittaessa tapahtuneita ja potentiaalisia muutoksia. Systeemiajattelu ja numeeristen mallien hyödyntäminen mahdollistavat ihmisten ja ilman välisten syy-yhteyksien monimutkaisuuden tutkimisen. Kokonaisvaltainen ja monitieteinentutkimus, kuten tässä väitöskirjassa on esitelty, auttaa ymmärtämään ihmisten toiminnan muuttumisen roolia ilmastonmuutoksen ja ilmansaastumisen kaltaisten viheliäisten ongelmien ratkaisussa.