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1. Design of concentrated colloidal dispersions of iron oxide nanoparticles in ionic liquids: Structure and thermal stability from 25 to 200 °C

Author

J. C. Riedl, T. Fiuza, Régine Perzynski, Jerome Depeyrot, Mitradeep Sarkar, Emmanuelle Dubois, Fabrice Cousin, Véronique Peyre, Guillaume Mériguet, PHysicochimie des Electrolytes et Nanosystèmes InterfaciauX (PHENIX), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Complex Fluid Group [Brasilia] (CFG), Instituto de Física [Brasilia], Universidade de Brasilia [Brasília] (UnB)-Universidade de Brasilia [Brasília] (UnB), Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS)

Subjects
Thermogravimetric analysis, Materials science, Small-angle X-ray scattering, Iron oxide, Ionic bonding, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Biomaterials, chemistry.chemical_compound, Colloid and Surface Chemistry, Chemical engineering, chemistry, Dynamic light scattering, Ionic liquid, Bistriflimide, Thermal stability, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], 0210 nano-technology
Abstract

Hypothesis Some of the most promising fields of application of ionic liquid-based colloids imply elevated temperatures. Their careful design and analysis is therefore essential. We assume that tuning the structure of the nanoparticle-ionic liquid interface through its composition can ensure colloidal stability for a wide temperature range, from room temperature up to 200 °C. Experiments The system under study consists of iron oxide nanoparticles (NPs) dispersed in ethylmethylimidazolium bistriflimide (EMIM TFSI). The key parameters of the solid-liquid interface, tuned at room temperature, are the surface charge density and the nature of the counterions. The thermal stability of these nanoparticle dispersions is then analysed on the short and long term up to 200 °C. A multiscale analysis is performed combining dynamic light scattering (DLS), small angle X-ray/neutron scattering (SAXS/SANS) and thermogravimetric analysis (TGA). Findings Following the proposed approach with a careful choice of the species at the solid-liquid interface, ionic liquid-based colloidal dispersions of iron oxide NPs in EMIM TFSI stable over years at room temperature can be obtained, also stable at least over days up to 200 °C and NPs concentrations up to 12 vol% ( ≈ 30 wt%) thanks to few near-surface ionic layers.

Published
2022
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2. Exceptionally Stable Dimers and Trimers of Au 25 Clusters Linked with a Bidentate Dithiol: Synthesis, Structure and Chirality Study

Author

Michal Swierczewski, Fabrice Cousin, Ewa Banach, Arnulf Rosspeintner, Latevi Max Lawson Daku, Abolfazl Ziarati, Rania Kazan, Gunnar Jeschke, Raymond Azoulay, Lay‐Theng Lee, Thomas Bürgi, Université de Genève = University of Geneva (UNIGE), Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Université de Neuchâtel (UNINE), Départment de Chimie Physique, Department of Chemistry and Applied Biosciences [ETH Zürich] (D-CHAB), Eidgenössische Technische Hochschule - Swiss Federal Institute of Technology [Zürich] (ETH Zürich), LLB - Matière molle et biophysique (MMB), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)

Subjects
[CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, General Medicine, General Chemistry, Catalysis
Abstract

International audience; A bidentate chiral dithiol (diBINAS) is utilised to bridge Au 25 nanoclusters to form oligomers. Separation by size allows the isolation of fractions that are stable thanks to the bidentate nature of the linker. The structure of the products is elucidated by smallangle X-ray scattering and calculated using density functional theory. Additional structural details are studied by diffusion-ordered nuclear magnetic resonance spectroscopy, transmission electron microscopy and matrix-assisted laser desorption/ionization time of flight mass spectrometry. Significant changes in the optical properties are analysed by UV/Vis and fluorescence spectroscopies, with the latter demonstrating a strong emission enhancement. Furthermore, the emergent chiral characteristics are studied by circular dichroism. Due to the geometry constraints of the nanocluster assemblies, diBINAS can be regarded as a templating molecule, taking a step towards the directed selfassembly of metal clusters.

Published
2023
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3. Edge-on (cellulose II) and face-on (cellulose I) adsorption of cellulose nanocrystals at the oil/water interface; a combined entropic and enthalpic process

Author

Somia Haouache, Yu Chen, Clara Jimenez-Saelices, Fabrice Cousin, Pan Chen, Yoshiharu Nishiyama, François Jerome, Isabelle Capron, Institut de Chimie des Milieux et Matériaux de Poitiers (IC2MP), Université de Poitiers-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Unité de recherche sur les Biopolymères, Interactions Assemblages (BIA), Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE), Beijing Institute of Technology (BIT), Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Centre de Recherches sur les Macromolécules Végétales (CERMAV), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), ANR-16-CE07-0003,CELLOPLASM,Clivage de la liaison béta-1,4 glycosidique de la cellulose par plasma atmospherique non-thermique: mécanisme et application pour la production d'alkylglycosides(2016), and ANR-15-CE08-0023,BIOPICK,Emulsions de Pickering stabilisées par des nanoparticules issues de la biomasse(2015)

Subjects
Polymers and Plastics, Water, mercerization, Bioengineering, simulation, Biomaterials, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, Pickering emulsion, adsorption, Materials Chemistry, Nanoparticles, Emulsions, Cellulose, nanocellulose
Abstract

International audience; Nanocelluloses can be used to stabilize oil/water surfaces, forming so-called Pickering emulsions. In this work, we compare the organization of native and mercerized cellulose nanocrystals (CNC-I and CNC-II) adsorbed on the surface of hexadecane droplets dispersed in water at different CNC 2 concentrations. Both types of CNC have an elongated particle morphology and form a layer strongly adsorbed at the interface. However, while the layer thickness formed with CNC-I is independent of the concentration at 7 nm, CNC-II forms a layer ranging from 9 to 14 nm thick with increasing concentration, as determined using small angle neutron scattering with contrast matched experiments. Molecular dynamics (MD) simulations showed a preferred interacting crystallographic plane for both crystalline allomorphs that exposes the CH groups (1 0 0 and 0 1 0) and is therefore considered hydrophobic. Furthermore, this study suggests that whatever the allomorph, the migration of CNCs to the oil-water interface is spontaneous and irreversible, and is driven by both enthalpic and entropic processes.

Published
2022
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4. Large Hybrid Polymer/Lipid Unilamellar Vesicle (LHUV) at the nanoscale: An insight into the lipid distribution in the membrane and permeability control

Author

Annie Brûlet, Martin Fauquignon, Elise Courtecuisse, Jean-François Le Meins, Angela Mutschler, Marc Schmutz, Romane Josselin, Laboratoire de Chimie des Polymères Organiques (LCPO), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Team 3 LCPO : Polymer Self-Assembly & Life Sciences, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, LLB - Matière molle et biophysique (MMB), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Institut Charles Sadron (ICS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Matériaux et nanosciences d'Alsace (FMNGE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Strasbourg (UNISTRA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Admin, Oskar

Subjects
Polymersomes, [CHIM.POLY] Chemical Sciences/Polymers, Materials science, Membrane permeability, Polymers, Lipid Bilayers, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Nanoreactor, Permeability, Polyethylene Glycols, Membrane Permeability, Biomaterials, chemistry.chemical_compound, Colloid and Surface Chemistry, Small Angle Neutron Scattering (SANS), POPC, Unilamellar Liposomes, Liposome, Molar mass, Vesicle, Membrane structure, technology, industry, and agriculture, Cryo Transmission Electron Microscopy (Cryo-TEM), 021001 nanoscience & nanotechnology, [PHYS.COND.CM-SCM] Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft], 0104 chemical sciences, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Molecular Weight, Membrane, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, Chemical engineering, chemistry, Hybrid Polymer/Lipid Vesicle, Polymersome, Liposomes, lipids (amino acids, peptides, and proteins), 0210 nano-technology, [PHYS.COND.CM-SCM]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft]
Abstract

Membrane structuration of Large Hybrid Unilamellar Polymer/Lipid Vesicle (LHUV) is an important parameter on the optimization of their properties and thus their valuation in various fields. However, this kind of information is hardly accessible. In this work, we will focus on the development of LHUV obtained from the self-assembly of diblock poly(dimethylsiloxane)-b-poly(ethylene oxide) (PDMS-b-PEO) of different molar masses combined with 1-palmitoyl-2-oleoyl-sn-glycero-3-phosphocholine (POPC) at 15% and 25% w/w content. The hybrid character of the resulting vesicles as well as their membrane structure are characterized by the mean of different techniques such as small-angle neutron scattering (SANS) and cryo-transmission electron microscopy (cryo-TEM). We show that hybrid vesicles with homogeneous membrane structure are obtained whatever the molar mass of the block copolymer (from 2500 to 4000 g/mol), with of a small number of tubular structures observed with the higher molar mass. We also demonstrate that the permeability of the LHUV, evaluated through controlled release experiments of fluorescein loaded in LHUV, is essentially controlled by the lipid/polymer composition.

Published
2021
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5. Structural evolution at short and medium range distances during crystallization of a P2O5-Li2O-Al2O3-SiO2 glass

Author

Glatz, P. (Pauline), Comte, M. (Monique), Montagne, L. (Lionel), Doumert, B. (Bertrand), Cousin, F. (Fabrice), Cormier, L. (Laurent), Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 (UCCS), Université d'Artois (UA)-Centrale Lille-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Corning European Technology Center, Corning European Technology Center-Corning European Technology Center, Propriétés des amorphes, liquides et minéraux [IMPMC] (IMPMC_PALM), Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (IMPMC), Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Horizon 2020 Framework ProgrammeSINE2020French National Research Agency (ANR)2015/0529, Centrale Lille Institut (CLIL)-Université d'Artois (UA)-Centrale Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille, Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), CNRS, Centrale Lille, ENSCL, Univ. Artois, Université de Lille, and Unité de Catalyse et Chimie du Solide (UCCS) - UMR 8181

Subjects
[CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, crystals, crystallization, glass-ceramics, Aluminosilicates, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract

International audience; Li2O-Al2O3-SiO2 (LAS) glass-ceramics have important industrial applications and bulk nucleation is usually achieved by using nucleating agents. In particular, P2O5 is an efficient agent in glasses containing a low level of Al2O3 but its role in the first stages of nucleation is not well established. In this study, we combine structural investigations from local to mesoscales to describe the structural evolution during crystallization of LAS glass-ceramics. Local environment is probed using 29Si and 31P MAS-NMR, indicating organization of P in poorly crystallized Li3PO4 species prior any crystallization. To better understand the detailed nanoscale changes of the glass structure, 31P-31P DQ-DRENAR homo-nuclear correlation experiments have been carried out, revealing the gradual segregation of P atoms associated with the formation of disordered Li3PO4. Small-angle neutron scattering data also show the apparition of nanoscale heterogeneities associated with Li3PO4 species upon heating treatments and allow the determination of their average sizes. These new structural information enhance our understanding of the P role in nucleation mechanisms. Nucleation is initiated by gradual change in P environment implying P segregation upon heating treatments, forming disordered Li3PO4 heterogeneities. The segregation of P atoms enables the precipitation of meta-and di-silicate phases.; Les vitro-céramiques Li2O-Al2O3-SiO2 (LAS) ont des applications industrielles importantes et la nucléation en volume est généralement obtenue en utilisant des agents nucléaires. En particulier, P2O5 est un agent efficace dans les verres contenant une faible teneur en Al2O3, mais son rôle dans les premières étapes de la nucléation n’est pas bien établi. Dans cette étude, nous combinons des études structurales depuis l'échelle locale jusqu'à la méso-échellle pour décrire l’évolution structurale lors de la cristallisation des vitrocéramiques LAS. L’environnement local est sondé à l’aide de la RMN-MAS de 29Si et 31P, montrant que l’organisation de P dans des espèces Li3PO4 mal cristallisées avant toute cristallisation. Pour mieux comprendre les changements détaillés à l’échelle nanométrique de la structure du verre, des expériences de corrélation homonucléaire 31P-31P DQ-DRENAR ont été réalisées, révélant la ségrégation progressive des atomes P associés à la formation de Li3PO4 désordonné. Les données de diffusion des neutrons à petit angle montrent également l’apparition d’hétérogénéités à l’échelle nanométrique associées aux espèces Li3PO4 lors des traitements de chauffage et permettent de déterminer leur taille moyenne. Ces nouvelles informations structurelles nous améliorent notre compréhension du rôle de P dans les mécanismes de nucléation. La nucléation est initiée par un changement progressif dans l’environnement P impliquant la ségrégation des atomes de P lors des traitements de chauffage, formant des hétérogénéités désordonnées de Li3PO4. La ségrégation des atomes de P permet la précipitation des phases de méta et di-silicate.

Published
2020
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6. Large and Giant Unilamellar Vesicle(s) Obtained by Self-Assembly of Poly(dimethylsiloxane)-b-poly(ethylene oxide) Diblock Copolymers, Membrane Properties and Preliminary Investigation of their Ability to Form Hybrid Polymer/Lipid Vesicles

Author

Marc Schmutz, Stéphane Carlotti, Martin Fauquignon, Jean-François Le Meins, Annie Brûlet, Emmanuel Ibarboure, Laboratoire de Chimie des Polymères Organiques (LCPO), Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Team 3 LCPO : Polymer Self-Assembly & Life Sciences, Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Team 1 LCPO : Polymerization Catalyses & Engineering, Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Institut Charles Sadron (ICS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Sandre, Olivier, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Matériaux et nanosciences d'Alsace (FMNGE), and Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)

Subjects
[CHIM.POLY] Chemical Sciences/Polymers, Materials science, Polymers and Plastics, Block copolymer, 02 engineering and technology, macromolecular substances, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Micropipette, Giant Hybrid Unilamellar Vesicles, Dynamic light scattering, Copolymer, Static light scattering, chemistry.chemical_classification, Vesicle, self- assembly, technology, industry, and agriculture, self-assembly, General Chemistry, Polymer, 021001 nanoscience & nanotechnology, Small-angle neutron scattering, 0104 chemical sciences, [PHYS.COND.CM-SCM] Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft], Phospholipid, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, Chemical engineering, Polymerization, chemistry, Polymersome, 0210 nano-technology, [PHYS.COND.CM-SCM]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft]
Abstract

In the emerging field of hybrid polymer/lipid vesicles, relatively few copolymers have been evaluated regarding their ability to form these structures and the resulting membrane properties have been scarcely studied. Here, we present the synthesis and self-assembly in solution of poly(dimethylsiloxane)-block-poly(ethylene oxide) diblock copolymers (PDMS-b-PEO). A library of different PDMS-b-PEO diblock copolymers was synthesized using ring-opening polymerization of hexamethylcyclotrisiloxane (D3) and further coupling with PEO chains via click chemistry. Self-assembly of the copolymers in water was studied using Dynamic Light Scattering (DLS), Static Light Scattering (SLS), Small Angle Neutron Scattering (SANS), and Cryo-Transmission Electron Microscopy (Cryo-TEM). Giant polymersomes obtained by electroformation present high toughness compared to those obtained from triblock copolymer in previous studies, for similar membrane thickness. Interestingly, these copolymers can be associated to phospholipids to form Giant Hybrid Unilamellar Vesicles (GHUV), preliminary investigations of their mechanical properties show that tough hybrid vesicles can be obtained.

Published
2019
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7. Self-Assembly of Stimuli-Responsive Biohybrid Synthetic-b-Recombinant Block Copolypeptides

Author

Sébastien Lecommandoux, Anne-Laure Wirotius, Gaëlle Le Fer, Elisabeth Garanger, Annie Brûlet, Laboratoire de Chimie des Polymères Organiques (LCPO), Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Team 3 LCPO : Polymer Self-Assembly & Life Sciences, Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Bordeaux (UB)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Team 1 LCPO : Polymerization Catalyses & Engineering, Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Polytechnique de Bordeaux-Ecole Nationale Supérieure de Chimie, de Biologie et de Physique (ENSCBP)-Université de Bordeaux (UB)-Institut de Chimie du CNRS (INC), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS)

Subjects
Circular dichroism, Polymers and Plastics, Small angle neutron scattering, poly(L-glutamic acid), Nanoparticle, Bioengineering, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Micelle, Phase Transition, Polymerization, Biomaterials, Phase (matter), elastin-like polypeptides, Materials Chemistry, Transition Temperature, Static light scattering, Poly(glutamic acid), Micelles, thermoresponsive diblock copolypeptides, Biohybrids, Chemistry, self-assembly, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Stimuli Responsive Polymers, Recombinant polypeptides, 021001 nanoscience & nanotechnology, Small-angle neutron scattering, Peptide Fragments, Recombinant Proteins, 0104 chemical sciences, Elastin, Synthetic polypeptides, Crystallography, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, Polyglutamic Acid, nanoparticles, Turbidimetry, Self-assembly, 0210 nano-technology, [PHYS.COND.CM-SCM]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft]
Abstract

International audience; The synthesis and original thermoresponsive behavior of hybrid diblock copolypeptides composed of synthetic and recombinant polypeptides are herein reported. A thermoresponsive recombinant elastin-like polypeptide was used as a macroinitiator to synthesize a range of poly(L-glutamic acid)-block-elastin-like polypeptide (PGlu-b-ELP) diblock copoly-peptides with variable PGlu block lengths. Their temperature-triggered self-assembly in water and in phosphate-buffered saline (PBS) was investigated at the macroscopic scale using complementary techniques such as turbidimetry, dynamic and static light scattering, small-angle neutron scattering, and at the molecular scale by 1 H NMR and circular dichroism (CD). In deionized water, PGlu-b-ELP copolypeptides showed one transition from free soluble chains below the transition temperature (Tt) of the ELP block to macroscopic aggregates above the Tt. In contrast, in PBS, four successive regimes were observed upon increasing temperature: below the Tt , copolypeptides were soluble, above the Tt , large aggregates appeared and fell apart into discrete and defined spherical nanoparticles at a temperature named critical micellization temperature (CMT), before finally reaching an equilibrium. During the last regime, neutron scattering experiments revealed that the micelle-like structures underwent a densification step and expelled water from their core. In addition, 1H NMR and CD experiments revealed, in deionized water, the formation of type II β-turns into the ELP block upon temperature increase. These β-turns are known to participate in the intrinsic thermoresponsive behavior of the ELPs. In contrast, in PBS, circular dichroism measurements showed an attenuation of folded structure during the self-assembly phase, leading to less cohesive aggregates able to reorganize into nanoparticles at the CMT.

Published
2019
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8. Local structure of polymeric ferrogels

Author

Valérie Cabuil, Olivier Sandre, Emmanuelle Dubois, Régine Perzynski, Fabrice Cousin, J. A. Galicia, Fac. de Ing.Quimica, Benemerita Univ. Autonoma de Puebla, Groupe Diffusion petits angles (GDPA), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Physicochimie des Electrolytes, Colloïdes et Sciences Analytiques (PECSA), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Ecole Superieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris (ESPCI Paris), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS)

Subjects
Ferrofluid, Materials science, Polyacrylamide, Nanoparticle, 02 engineering and technology, Neutron scattering, 010402 general chemistry, 6105fg, 01 natural sciences, Magneto-optical effect, chemistry.chemical_compound, Nuclear magnetic resonance, Adsorption, Desorption, medicine, 8235NP, 7820Ls Keywords: Nanoparticles in polymers, chemistry.chemical_classification, Nanoparticles in polymers, Polymer, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, 0104 chemical sciences, Electronic, Optical and Magnetic Materials, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, chemistry, Chemical engineering, Magnetic nanoparticles, Swelling, medicine.symptom, 0210 nano-technology, [PHYS.COND.CM-SCM]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft]
Abstract

We synthesize hybrid gels incorporating γ ‐Fe 2 O 3 nanoparticles (NPs), citrate coated, in a polyacrylamide (PAM) network. The local organisation and the rotational degrees of magnetic nanoparticles are probed in the conditions of gel synthesis and also at swelling equilibrium, to correlate the homogeneous/inhomogeneous structure of the ferrogels to the synthesis parameters and to their macroscopic elasticity. NP adsorption on the PAM network at low citrate concentration is responsible for the reinforcing of the polymer structure. At higher citrate concentration, due to a competition between citrate and NPs, the nanoparticles desorb from the polymer structure weakening the system.

Published
2010
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