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La carbonatation des granulats de béton recyclés avec un gaz riche en CO2 pourrait être un procédé efficace pour accélérer le piégeage de ce gaz à effet de serre par des ouvrages en béton en fin de vie. Un tel procédé soulève nombre de questions qui sont étudiées ici aux moyens de simulations numériques. Le modèle utilisé est basé principalement sur les équations de conservation du CO2 et de l’eau. Une première étude s’intéresse à la carbonatation à l’air libre des granulats après concassage. Les simulations ne montrent pas d’impact majeur de la carbonatation naturelle pendant 90 jours de stockage sur le piégeage de CO2 par carbonatation accélérée a posteriori. Une seconde étude s’intéresse à l’influence de différents paramètres sur le procédé : la porosité, le degré de saturation en eau, la teneur en éléments carbonatables et le diamètre du granulat. Il ressort des simulations que la teneur en éléments carbonatables a une influence majeure sur la quantité de CO2 fixé. Le diamètre et le degré de saturation ont des effets couplés. Proche de la saturation en eau, la carbonatation est contrôlée par la diffusion gazeuse : le piégeage dépend beaucoup du diamètre du granulat. Loin de la saturation, ce dernier a peu d’influence : la carbonatation devient homogène dans le grain car contrôlée par les cinétiques chimiques., Academic Journal of Civil Engineering, Vol 40 No 3 (2022): Special Issue - FastCarb 2022

Une solution pour réduire les émissions de CO2 des structures en béton est d’utiliser la capacité des granulats de béton recyclés (GBR), produits par concassage du béton de démolition, à piéger du CO2 par carbonatation accélérée. Dans l’étude présentée ici, nous cherchons à évaluer, à l’échelle d’un GBR, l’influence de différents paramètres sur la vitesse de piégeage du CO2. Cette évaluation est faite à l’aide d’un modèle numérique simulant la carbonatation d’un grain de géométrie sphérique., Academic Journal of Civil Engineering, Vol 38 No 1 (2020): Special Issue - RUGC 2020 Marrakech

Carbonation is a chemical reaction between the cement matrix and the carbon dioxide in the air that will produce calcium carbonates and lower the pH of the interstitial solution. In this thesis, we are interested in this phenomenon through the diffusion of CO2 that has been relatively little investigated so far. However, mastering the diffusion of CO2 in cementitious materials is undoubtedly one of the keys in the design of carbonation models used to ensure the durability of structures, but also to control the "trapping" of CO2 in the aim to reduce the life cycle carbon footprint of concrete constructions. To investigate diffusion and carbonation, we focused on cement pastes and mortars, with different "water-to-binder" ratios, formulated with Portland cement and with a binder composed of blast furnace slag plus Portland cement. To carry out this work, we have developed an experimental device to measure the diffusion coefficient of CO2. Diffusion tests were first carried out on dry samples and then on partially saturated samples of water. To interpret these, we designed a model of carbonation that was meant to be relatively simple, which allowed us to observe the response of the material against the parameters of the model. We were able to highlight the competition between the diffusion of CO2 and the chemical reactions during the tests.; La carbonatation est une réaction chimique entre la matrice cimentaire et le dioxyde de carbone présent dans l’air qui va produire des carbonates de calcium et diminuer le pH de la solution interstitielle. Dans ce travail de thèse, nous nous sommes intéressés à ce phénomène par le biais de la diffusion du CO2 qui a été relativement peu investiguée jusqu’à présent. Cependant, la maîtrise de la diffusion du CO2 dans les matériaux cimentaires est à n’en pas douter une des clés dans la conception des modèles de carbonatation utilisés pour garantir la durabilité des ouvrages, mais aussi pour contrôler le « piégeage » du CO2 dans le but de réduire le bilan carbone du cycle de vie des constructions en béton. Pour investiguer la diffusion et la carbonatation, nous nous sommes focalisés sur des pâtes de ciment et des mortiers, à différents rapports « eau sur liant », formulés avec un ciment Portland et avec un liant composé de laitier de haut fourneau complété par le ciment Portland. Pour mener à bien ces travaux, nous avons développé un dispositif expérimental pour mesurer le coefficient de diffusion du CO2. Des essais de diffusion ont d’abord été menés sur des échantillons secs puis sur des échantillons partiellement saturés en eau. Pour interpréter ces derniers, nous avons conçu un modèle de carbonatation qui se voulait relativement simple, ce qui nous a permis d’observer la réponse du matériau vis-à-vis des paramètres du modèle. Nous avons ainsi pu mettre en évidence la compétition entre la diffusion du CO2 et les réactions chimiques au cours des essais.

Carbonation is a chemical reaction between the cement matrix and the carbon dioxide in the air that will produce calcium carbonates and lower the pH of the interstitial solution. In this thesis, we are interested in this phenomenon through the diffusion of CO2 that has been relatively little investigated so far. However, mastering the diffusion of CO2 in cementitious materials is undoubtedly one of the keys in the design of carbonation models used to ensure the durability of structures, but also to control the "trapping" of CO2 in the aim to reduce the life cycle carbon footprint of concrete constructions. To investigate diffusion and carbonation, we focused on cement pastes and mortars, with different "water-to-binder" ratios, formulated with Portland cement and with a binder composed of blast furnace slag plus Portland cement. To carry out this work, we have developed an experimental device to measure the diffusion coefficient of CO2. Diffusion tests were first carried out on dry samples and then on partially saturated samples of water. To interpret these, we designed a model of carbonation that was meant to be relatively simple, which allowed us to observe the response of the material against the parameters of the model. We were able to highlight the competition between the diffusion of CO2 and the chemical reactions during the tests., La carbonatation est une réaction chimique entre la matrice cimentaire et le dioxyde de carbone présent dans l’air qui va produire des carbonates de calcium et diminuer le pH de la solution interstitielle. Dans ce travail de thèse, nous nous sommes intéressés à ce phénomène par le biais de la diffusion du CO2 qui a été relativement peu investiguée jusqu’à présent. Cependant, la maîtrise de la diffusion du CO2 dans les matériaux cimentaires est à n’en pas douter une des clés dans la conception des modèles de carbonatation utilisés pour garantir la durabilité des ouvrages, mais aussi pour contrôler le « piégeage » du CO2 dans le but de réduire le bilan carbone du cycle de vie des constructions en béton. Pour investiguer la diffusion et la carbonatation, nous nous sommes focalisés sur des pâtes de ciment et des mortiers, à différents rapports « eau sur liant », formulés avec un ciment Portland et avec un liant composé de laitier de haut fourneau complété par le ciment Portland. Pour mener à bien ces travaux, nous avons développé un dispositif expérimental pour mesurer le coefficient de diffusion du CO2. Des essais de diffusion ont d’abord été menés sur des échantillons secs puis sur des échantillons partiellement saturés en eau. Pour interpréter ces derniers, nous avons conçu un modèle de carbonatation qui se voulait relativement simple, ce qui nous a permis d’observer la réponse du matériau vis-à-vis des paramètres du modèle. Nous avons ainsi pu mettre en évidence la compétition entre la diffusion du CO2 et les réactions chimiques au cours des essais.

Colloque avec actes et comité de lecture. Internationale.; International audience; Le principal constituant des ouvrages en béton armé est le ciment Portland qui se compose lui-même en grande partie de clinker. Ce dernier est produit lors d'un processus industriel énergivore et très émetteur de gaz à effet de serre. L'utilisation de sous-produits industriels, comme les laitiers de haut fourneau, en substitution partielle du ciment Portland, permet de réduire significativement l'impact environnemental des bétons. Cependant, il convient de vérifier que la substitution du ciment Portland par des additions minérales ne réduit pas la durabilité des ouvrages en béton armé en deçà de l'exigence normative. Parmi les phénomènes de vieillissement des structures, la carbonatation est sans doute le plus courant, car il résulte de la fixation du dioxyde de carbone atmosphérique engendrant une baisse du pH de la matrice cimentaire et un risque de corrosion des armatures en acier. Une manière d'évaluer la durabilité du béton armé consiste donc à modéliser le processus de carbonatation pour prédire son comportement à long terme. Le coefficient de diffusion effectif du CO2 gazeux est l'un des paramètres clés pour modéliser la carbonatation. En effet, le phénomène est contrôlé par la diffusion du gaz dans la porosité du matériau. Dans les modèles de la littérature, ce coefficient provient de relations empiriques déduites de données expérimentales, qui ont été obtenues principalement par des essais de diffusion gazeuse sur des échantillons à base de ciment Portland. Dans le cas de matériaux contenant des additions minérales, la relation entre coefficient de diffusion et différents paramètres microstructuraux (porosité, degré de saturation en eau) est a priori différente de celle calibrée pour des matériaux à base de ciment Portland. La finalité de nos travaux est de modéliser le coefficient de diffusion du CO2 dans les bétons à fort taux de substitution en laitier de haut fourneau. Pour cela, un montage expérimental a été développé par le LaSIE pour déterminer le coefficient de diffusion effectif du CO2 sur des matériaux cimentaires (pâtes, mortiers). Cette cellule de diffusion se compose de deux chambres assemblées par vissage et séparées par l'échantillon étudié. En maintenant une concentration constante dans la chambre amont, on mesure en continu à l'aide d'une sonde l'évolution de la concentration en CO2 dans la chambre aval. Le coefficient de diffusion du CO2 est déduit d'une analyse inverse en résolvant la seconde loi de Fick, pour un régime non stationnaire, dans le cas où le matériau aura été préalablement séché. Dans le cadre de la présente étude, différentes compositions de pâtes ont été testées, pour 3 rapports E/C, avec ou sans substitution du ciment par un laitier de haut fourneau. Après une conservation sous eau de 2 mois, une partie des échantillons a subi une carbonatation accélérée. Notre objectif est de mettre en évidence l'influence, en plus de la nature du liant, d'une carbonatation sur la diffusion. Au préalable des essais de diffusion, tous les échantillons ont été séchés en étuve à 80 °C. Nos premiers résultats montrent que des additions telles que les laitiers de haut fourneau entrainent des résultats bien différents de ceux obtenus dans le cas du ciment Portland. Il semble donc qu'un modèle universel, exprimant par exemple le coefficient de diffusion en fonction de la porosité, ne suffit pas à prédire la propriété de transfert de ces différents matériaux. Par ailleurs, au-delà de l'influence du liant, la carbonatation a elle-même un effet non négligeable sur la structure poreuse et donc sur la diffusivité.

Colloque avec actes et comité de lecture. Internationale.; International audience; La carbonatation par fixation du CO2 atmosphérique est l'un des vieillissements les plus courants des structures en béton armé. La prédiction de la durée de vie d'un ouvrage soumis à la carbonatation passe par la modélisation des deux phénomènes : la diffusion du CO2 gazeux et les réactions chimiques entre CO2 et matrice cimentaire. Nous nous intéressons ici à l'influence de l'état hydrique du matériau sur la cinétique apparente de ces dernières. Si l'influence de l'humidité sur la carbonatation est connue, beaucoup d'études ont été réalisées sur des ciments Portland et peu pour des liants à faible teneur en clinker. En outre, les contradictions entre certains résultats de la littérature résident dans les différences de traitements appliqués aux matériaux au préalable de la carbonatation. De fait, atteindre un équilibre hydrique entre matériau et ambiance avant carbonatation est une condition sine qua non pour pouvoir étudier correctement l'influence des conditions hydriques. Dans le souci de satisfaire cette condition, nous avons mené des expérimentations sur des échantillons de pâtes de ciment de faibles dimensions, placées à différentes humidités relatives sur une longue période. Une fois l'équilibre atteint, ces échantillons ont été soumis à une carbonatation accélérée à la même hygrométrie. Deux pâtes ont été étudiées : l'une contenant un ciment CEMI, l'autre un mélange de laitier de haut fourneau et de CEMI. Cette campagne expérimentale, associant suivis de masse et analyses thermogravimétriques (ATG), nous a fourni des informations sur la cinétique de carbonatation, supposée contrôlée par les réactions chimiques et non par la diffusion gazeuse. A cette échelle, la diffusion du CO2 a un temps caractéristique très faible au regard de la cinétique de carbonatation observée. - Une bonne corrélation entre prise de masse et variation de concentration en CO2 a été observée pour la pâte au CEMI. Au contraire, l'évolution massique de la pâte au laitier n'est pas uniquement due à la fixation du CO2 mais également à un séchage, à cause de modifications des propriétés microstructurales et de cinétiques chimiques plus lentes. - Une bonne corrélation a été observée entre les variations de concentration de portlandite et celles des carbonates, sans influence notable de l'état hydrique ni du temps. Pour la pâte au CEMI, les carbonates de calcium formés proviennent en majorité de la portlandite, qui se carbonate environ 10 fois plus vite que les CSH. Pour la pâte au laitier, les carbonates sont formés en majorité à partir des CSH. Dans ce matériau, Ca(OH)2 et CSH se carbonatent avec des cinétiques apparentes proches. Les carbonates des deux pâtes présentent des morphologies bien différentes. - Le degré de carbonatation est beaucoup plus élevé pour la pâte au laitier que pour la pâte au CEMI. L'influence de l'état hydrique est plus faible pour la pâte au laitier. - A partir de l'évolution des concentrations en CO2, nous avons montré l'influence du degré de saturation initiale sur la vitesse de production de carbonates. Ces vitesses sont inférieures à celles issues d'un modèle calé sur des données de carbonatation accélérée. Si les données acquises lors de cette campagne expérimentale sont intéressantes et la méthode d'investigation prometteuse, cette dernière devra encore être améliorée. L'état de carbonatation des échantillons, notamment sa répartition spatiale, pourra être étudié au moyen d'autres techniques, comme la diffraction de rayons X, qui permettrait de mettre en évidence la manière dont progresse la carbonatation.