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Zero carbon energy generation from renewable sources can reduce climate change by mitigating carbon emissions. A major challenge of renewable energy generation is the imbalance between supply and demand. To overcome the energy imbalances, subsurface storage of hydrogen in porous mediais suggested as a large-scale and economic solution, yet its mechanisms are not fully understood. Important unknowns are the effect of the high migration potential of the small and mobile hydrogen molecule and the volume of recoverable hydrogen.We conducted non-steady state, cyclic hydrogen and brine injection experiments at 2-7 MPa and flow rates of 2-80 µl min-1 using water-wet Clashach sandstone cylinders of 4.7 mm diameter and 53-57 mm length (Clashach composition: ~96 wt.% quartz, 2% K-feldspar, 1% calcite, 1% ankerite). Two sets of experiments were performed using our new transparent flow-cell designed for x-ray computed microtomography: 1) Experiments using a laboratory x-ray source (University of Edinburgh) imaged the flow, displacement and capillary trapping of hydrogen by brine as a function of saturation after primary drainage and secondary imbibition. 2) Experiments using synchrotron radiation (Diamond Light Source, I12-JEEP tomography beamline) captured time-resolved hydrogen and brine flow and displacement processes. Pressure and mass flow measurements across the experimental apparatus complemented the microtomography volumes in both sets of experiments.Results from a water-wet rock show that hydrogen behaves as a non-wetting phase and sits in the centre of the pore bodies, while residual brine sits in corners and pore throats. Hydrogen saturation in the pore volume is independent of the injection pressure and increases with increasing hydrogen/brine injection ratio up to ~50% saturation at 100 % hydrogen. Capillary trapping of hydrogen during brine imbibition occurs via snap off and is greatest at higher brine injection pressures, with 10 %, 12% and 21% hydrogen trapped at 2, 5 and 7 MPa, respectively. Higher brine flow rates reduce capillary trapping and increase hydrogen recovery at any given injection pressure. Based on these results, future hydrogen storage operations should inject 100% hydrogen and manage the reservoir pressure to avoid high pressures and minimize capillary trapping of hydrogen during brine reinjection.Ongoing analysis of time-resolved experimental data will provide further insight into the critical pore-scale processes that ultimately influence the potential for geological hydrogen storage and recovery.

The transport properties of mantle rocks are key parameters to qualitatively and quantitatively interpret direct and indirect geophysical information such as seismic velocities, heat fluxes and electromagnetic profiles across Earth’s and planetary interiors. The origins of upper mantle geophysical anomalies such as the Low Velocity Zone (70-150 km deep) and the Low Velocity Layer (350-410 km deep) are poorly known and require experimental constraints. In this PhD thesis, we have explored the electrical, seismic and thermal properties of realistic solid and partially molten peridotites via the development of geophysical in situ techniques. Performed at high pressures and temperatures in multi-anvil apparatus, our experiments allowed the characterization of the effect of melting on these different physical properties at mantle conditions. We performed the first experimental combination of electrical conductivity and sound wave velocity in a single multi-anvil experiment. Thanks to this technique, we reconciled electrical and seismic estimations of the melt fraction implied in the LVZ with 0.3-0.8 Vol.% of partial melting. The textural equilibration between melt and solid phases was found to be crucial for the comparison of laboratory estimations. We then realized the first reproduction of the dehydration melting process during the ascend of hydrous peridotites from the mantle transition zone to the upper mantle, between 12 and 14 GPa. Measurements during partial melting gave acoustic and electrical signals comparable to geophysical observations favoring partial melting explanation of the LVL anomaly. The implied melt fractions at upper mantle base were quantified to be moderate (, Les propriétés de transport des roches mantelliques sont des paramètres importants pour interpréter aussi bien qualitativement que quantitativement les informations géophysiques, telles que la vitesse des ondes sismiques, les flux de chaleurs et les profils magnétotelluriques terrestres. L’origine des anomalies géophysiques du manteau supérieur, comme la zone de faible vitesse (LVZ ; 70-150km de profondeur) et le niveau de faible vitesse (LVL ; 350-410 km de profondeur), est peu renseignée et demande des contraintes expérimentales. Au cours de cette thèse, nous avons étudié les propriétés électriques, sismiques et thermiques des péridotites solides et partiellement fondues via le développement de techniques géophysiques in situ. Nos expériences à hautes pressions et températures, en presse multi-enclumes, nous ont permis d’établir les effets de la fusion sur ces différentes propriétés physiques aux conditions mantelliques. Nous avons, pour la première fois, réalisé des mesures combinées de conductivité électrique et de vitesses des ondes sismiques en une seule et même expérience. Grâce à cette technique, nous avons réconcilié les mesures du taux de fusion impliquées dans la LVZ estimées par les deux signaux géophysiques avec 0.3-0.8%vol de fusion partielle. L’équilibre textural entre les phases liquides et solides s’est révélé être fondamental pour la comparaison des mesures en laboratoire. Nous avons ensuite procédé à la première reproduction de fusion par déshydratation durant l’ascension des péridotites hydratées depuis la zone de transition mantellique vers le manteau supérieur (entre 12 et 14 GPa). Au cours de la fusion partielle, les signaux sismiques et électriques mesurés sont comparables aux observations géophysiques confirmant l’hypothèse de fusion au niveau de la LVL. Les taux de liquides impliqués à la base du manteau supérieur seraient alors modestes (< 2 %vol). La composition des magmas produits précise le rôle de filtre chimique de ce niveau situé entre les manteaux supérieur et profond. La densité estimée du magma confirme sa flottabilité neutre, favorisant la stabilité de ce niveau au cours des temps géologiques. Les analyses des éléments volatils et les modélisations des transferts d’hydrogène prouvent que ce niveau est un réservoir potentiel d’eau profond et favorise l’hypothèse d’une hydratation par la base du manteau supérieur. Enfin, des méthodes de mesure de diffusivité thermique (Angström, pulse) ont été adaptées à la presse multi-enclumes du LMV. Des procédures de traitement et des modélisations des transferts thermiques ont été développées Les premières mesures de diffusivité thermique de verres et liquides réalistes aux conditions mantelliques ont pu ainsi être réalisées. De plus, la caractérisation d’échantillons aux structures variées a pu être effectuée à l’aide de la méthode Angström (périclase, olivine, péridotite partiellement fondue).

International audience; The geophysical observations of elevated electrical conductivity (EC) and reduced seismic wave velocity (SWV) have long been discussed in conjunctions with partial melting in the Earth's asthenosphere. Alternative mechanisms based on solid state processes, such as anelastic relaxation and hydrogen diffusion in mantle minerals have also been proposed. However, the recent finding of young alkali basalt (< 10 Ma) on the 135 million-year-old Pacific-plate provides strong physical evidences for the partial melting at the top of the asthenosphere. Various experimental techniques have been used to constrain the melt fraction in the asthenosphere low velocity zone (LVZ) reported at depth of 70-220 km. Geochemical and petrological constrains suggest low degree melting (less than 1 %) in the asthenosphere, while laboratory based EC and SWV measurements suggest melt fractions ranging from 0.1 to 10 %. Moreover, the comparison between geophysical observations and laboratory measurements of EC and SWV also yields contradicting estimations of the melt fraction, highlighting potential disagreements between EC and SWV techniques. In this study we aimed at investigating the effect of melt fraction and the melt texture, key parameters governing the magnitude and the style of seismic velocity and electrical conductivity variations. We performed simultaneous sound wave velocity and electrical conductivity measurements on mixtures of San Carlos olivine and natural mid oceanic ridge basalt (MORB) at 2.5 GPa and up to 1650 K. This critical improvement enables us to understand how seismic and electrical measurments responses to melt volume fractions and the evolution of melt interconnectivity with time in a partially molten sample. With our results, we were able to determine the potential limitations associated with laboratory based electrical conductivity and seismic wave velocity measurements for estimation of the melt fraction. Overall, the seismic velocity measurements appear more appropriate method to determine the melt fraction in a partially molten system. Based on our results, the geophysical anomalies observed in the LVZ of the asthenosphere can be explained with 0.3 to 0.8 vol. % of MORB-like melt.

International audience; Un débat important existe actuellement sur les capacités des systèmes partiellement fondus à augmenter la conductivité électrique et réduire la vitesse des ondes sismiques du matériel géologique, nécessaires pour expliquer la présence de zones d’anomalies géophysiques dans le manteau terrestre (zone de faible vitesse : LVZ de l’asthénosphère entre 70 et 200 Km [1],[2],[3]). De nombreuses hypothèses alternatives ont été proposées et sont basées sur des processus à l’état solide [4] telles la diffusion de l’hydrogène dans la structure cristalline. Ces théories suggèrent une asthénosphère sans fusion partielle. Alors que de fortes évidences physiques confirment la présence de fusion partielle du manteau asthénosphérique, comme la découverte de basaltes alcalins jeunes disposés sur la plaque océanique indienne beaucoup plus ancienne [5], les mesures expérimentales de conductivité électriques et de vitesse des ondes sismiques réalisées en laboratoire sur les systèmes partiellement fondus apportent des estimations antagonistes de la fraction de liquide silicaté impliqué dans l’asthénosphère. De plus, la source du désaccord entre les deux techniques géophysiques (conductivité électrique et vitesse sismique) demeure toujours mal contrainte.Utilisant les nouvelles techniques expérimentales développées sur la presse multi-enclumes au Laboratoire Magmas et Volcans de Clermont-Ferrand, des mesures couplées de conductivité électrique et de vitesse des ondes acoustiques ont été réalisées de façon in situ et simultanée sur le même échantillon. Nous avons alors étudié des systèmes partiellement fondus en utilisant des échantillons composés d’un mélange biphasé d’olivine de San Carlos (standard pétrologique) et d’un basalte de ride médio-océanique hydraté provenant de la ride Est-Pacifique (issu d’un forage) dans des conditions de haute pression : 2.5 GPa et de haute température: jusqu’à 1650 K.