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1. Tetrazine molecules as an efficient electronic diversion channel in 2D organic-inorganic perovskites

Author: Jean-Sébastien Lauret, Gaëlle Trippé-Allard, Claudio Quarti, Laurent Galmiche, Jacky Even, Ferdinand Lédée, Damien Garrot, Pierre Audebert, Jérôme Marrot, Claudine Katan, Emmanuelle Deleporte, Laboratoire Lumière, Matière et Interfaces (LuMIn), CentraleSupélec-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Normale Supérieure Paris-Saclay (ENS Paris Saclay), Laboratoire de Photophysique et Photochimie Supramoléculaires et Macromoléculaires (PPSM), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nano Optique et Spectroscopy (NOOS), CentraleSupélec-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Normale Supérieure Paris-Saclay (ENS Paris Saclay)-CentraleSupélec-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Normale Supérieure Paris-Saclay (ENS Paris Saclay), Groupe d'Etude de la Matière Condensée (GEMAC), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Lavoisier de Versailles (ILV), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Mons (UMons), J.E and J.S.L acknowledges the financial support from the Institut Universitaire de France. Computational investigations were conducted thanks to HPC resources provided by [TGCC/CINES/IDRIS] under the allocation 2020-A0010907682 made by GENCI., ANR-18-CE05-0026,MORELESS,Cellules solaires perovskite plus stables et à teneur réduite en plomb.(2018), ANR-18-CE24-0016,EMIPERO,Dispositifs émetteurs de lumière, pompés électriquement, à base de pérovskites hybrides(2018), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: Materials science, 02 engineering and technology, Electronic structure, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, 7. Clean energy, DFT, Electron transfer, Tetrazine, chemistry.chemical_compound, halide perovskites, Molecule, Moiety, General Materials Science, Electrical and Electronic Engineering, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], HOMO/LUMO, Perovskite (structure), energy transfer, Process Chemistry and Technology, band alignement, Heterojunction, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, chemistry, Mechanics of Materials, Chemical physics, tetrazine, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; Taking advantage of an innovative design concept for layered halide perovskites with active chromophores acting as organic spacers, we present here the synthesis of two novel two-dimensional (2D) hybrid organic-inorganic halide perovskites incorporating for the first time 100% of a photoactive tetrazine derivative as organic component. Namely, the use of a heterocyclic ring containing a nitrogen proportion imparts a unique electronic structure to the organic component, with lowest energy optical absorption in the blue. The present compound, a tetrazine, presents several resonances between the organic and inorganic components, both in terms of single particle electronic levels and exciton states, providing the ideal playground to discuss charge and energy transfer mechanisms at the organic/inorganic interface. Photophysical studies along with hybrid Time-Dependent DFT simulations demonstrate partial energy transfer and rationalise the suppressed emission from the perovskite frame in terms of different energy-transfer diversion channels, potentially involving both singlet and triplet states of the organic spacer. Periodic DFT simulations also support the feasibility of electron transfers from the conduction band of the inorganic component to the LUMO of the spacer as potential quenching mechanism, suggesting the coexistence and competition of charge and energy transfer mechanisms in these heterostructure. Our work proves the feasibility of inserting photoactive small rings in a 2D perovskite structure, meanwhile providing a robust frame to rationalize the electronic interactions between the semiconducting inorganic layer and organic chromophores, with the prospects of optimizing the organic moiety according to the envisaged application.
Published: 2021
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2. Tetrazine-incorporating layered halide perovskites featuring type II electronic interface: a small cation with several optical and electronic resonances

Author: Emmanuelle Deleporte, Ferdinand Ledee, Pierre Audebert, Gaëlle Trippé-Allard, Laurent Galmiche, Damien Garrot, Marrot Jérôme, Jean‐sébastien Lauret, Claudine Katan, Jacky Even, Claudio Quarti, Laboratoire Lumière, Matière et Interfaces (LuMIn), CentraleSupélec-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Normale Supérieure Paris-Saclay (ENS Paris Saclay), Photophysique et Photochimie Supramoléculaires et Macromoléculaires (PPSM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Normale Supérieure Paris-Saclay (ENS Paris Saclay), Groupe d'Etude de la Matière Condensée (GEMAC), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Lavoisier de Versailles (ILV), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), University of Mons [Belgium] (UMONS), ANR-18-CE05-0026,MORELESS,Cellules solaires perovskite plus stables et à teneur réduite en plomb.(2018), ANR-18-CE24-0016,EMIPERO,Dispositifs émetteurs de lumière, pompés électriquement, à base de pérovskites hybrides(2018), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université Paris-Saclay, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), and Université de Mons (UMons)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: J.E and J.S.L acknowledges the financial support from the InstitutUniversitaire de France. Computational investigations were conducted thanks to HPC resourcesprovided by [TGCC/CINES/IDRIS] under the allocation 2020-A0010907682 made by GENCI.; National audience; Layered halide perovskites are a class of semiconductors easily produced via chemical approaches and showing unique optical and electronic properties. These materials have a natural quantum-well electronic structure, that is, the band-gap of the inorganic frame is embedded into that of the organic spacers,[1] and feature effective light absorption, positive in-plane transport properties, effective narrow linewidth emission and improved stability against their 3D counterpart.[2] On the other hand, confinement of semiconducting properties in an inorganic is not ideal for applications where photogenerated species are required to effectively travel within the optically active component. This is the typical case of photovoltaics, where ineffective out-of-plane charge transport results in depleted performances for layered halide perovskites, as compared to 3D analogues.[3] In this frame, substituting the (usually) electronic inert organic spacer with organic chromophores featuring extended -conjugated core can pave the way for layered materials showing improved charge and energy transport properties.[4] Indeed, the band-gap closing due to extended -electronic conjugation can result in the (de)stabilization of the frontier orbitals of the spacer, compared to those of the inorganic frame, resulting in the formation of a type II heterojunction at the organic/inorganic interface. Here, we discuss the related charge/energy transfer processes on the basis of recently reported PbX4 (X=Cl,Br) layered perovskite frame incorporating tetrazine derivative as organic spacer.[5] Thanks to the various energy resonances between the inorganic and the organic component, both at the level of the single particle electronic states and at the level of many-body exciton states, this system represents the ideal test case to discuss in the detail charge and energy transfer processes at the type II interface. Furthermore, the incorporation of this novel chromophore as spacer is based on a new design concept, which exploits heterocycles with large fraction of nitrogen, rather than extending the size of carbon-based -core.[6] Photoluminescence (PL) and Photoluminescence Excitation (PLE) measurements indicate partial energy transfer from the inorganic frame to the organic component. Furthermore, cutting-edge, periodic DFT simulations suggest potential exciton ionization as potential responsible for the suppressed light emission from the perovskite frame. REFERENCES[1] C. Katan, et al. Chem. Rev. 2019, 119, 3140−3192[2] M. D. Smith, et al., Chem. Rev. 2019, 119, 3104−3139[3] H. Tsai, et al., Nature 2016, 536, 312–316[4] D. B. Mitzi, et al., Inorg. Chem. 1999, 38, 6246-6256[5] F. Ledée et al., revised manuscript submitted to Mater. Horiz.[6] Y. Gao, Nat. Chem. 2019, 11, 1151–1157
Published: 2021

3. Direct evidence of weakly dispersed and strongly anharmonic optical phonons in hybrid perovskites

Author: Ferreira, A. C., Paofai, S., Létoublon, A., Ollivier, J., Raymond, S., Hehlen, B., Rufflé, B., Cordier, S., Katan, C., Even, J., Bourges, P., Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Bretagne Loire (UBL)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Institut Laue-Langevin (ILL), ILL, Magnétisme et Diffusion Neutronique (MDN), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM), LLB - Nouvelles frontières dans les matériaux quantiques (NFMQ), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnétisme et Diffusion Neutronique (MDN ), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], Condensed Matter - Materials Science, Physics::Optics, Materials Science (cond-mat.mtrl-sci), FOS: Physical sciences, lcsh:Astrophysics, lcsh:QC1-999, Condensed Matter - Other Condensed Matter, Condensed Matter::Materials Science, lcsh:QB460-466, [CHIM]Chemical Sciences, Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons, lcsh:Physics, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Other Condensed Matter (cond-mat.other)
Abstract: Hybrid organolead perovskites (HOP) have started to establish themselves in the field of photovoltaics, mainly due to their great optoelectronic properties and steadily improving solar cell efficiency. Study of the lattice dynamics is key in understanding the electron-phonon interactions at play, responsible for such properties. Here, we investigate, via neutron and Raman spectroscopies, the optical phonon spectrum of four different HOP single crystals: MAPbBr$_3$, FAPbBr$_3$, MAPbI$_3$, and $\alpha$-FAPbI$_3$. Low temperature spectra reveal weakly dispersive optical phonons, at energies as low as 2-5~meV, which seem to be the origin of the limit of the charge carriers mobilities in these materials. The temperature dependence of our neutron spectra shows as well a significant anharmonic behaviour, resulting in optical phonon overdamping at temperatures as low as 80~K, questionning the validity of the quasi-particle picture for the low energy optical modes at room temperature where the solar cells operate., Comment: 6 figures, supplementary file (3 figures) included
Published: 2020
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4. Theoretical insight on quantum and dielectric confinement in metal-halide perovskites

Author: Katan, Claudine, Traore, Boubacar, Kepenekian, Mikael, Pedesseau, Laurent, Even, Jacky, Leveillee, Joshua, Schleife, André, Neukirch, Amanda, Tretiak, Sergei, Blancon, Jean-Christophe, Mohite, Aditya, Stoumpos, Constantinos, Kanatzidis, Mercouri, Smith, Matthew, Karunadasa, Hemamala, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), University of Illinois at Urbana-Champaign [Urbana], University of Illinois System, Los Alamos National Laboratory (LANL), Rice University [Houston], University of Crete [Heraklion] (UOC), Northwestern University [Evanston], Department of Chemistry [Stanford], Stanford University, C-Nano PACA, ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: International audience; Both all inorganic and hybrid halide perovskites recently demonstrated undeniably remarkable characteristics for a wide range of optoelectronic applications. The perovskite fever began with 3D halide perovskites of chemical formula AMX3 with A a small organic or an inorganic cation, M a metal (Pb2+, Sn2+, Ge2+), and X a halogen (I-, Br-, Cl-), which opened a route toward low-cost manufacture of solar cells, offering currently certified conversion efficiencies over 25%.[1] Since the initial breakthrough mid-2012,[2] halide perovskites attracted worldwide efforts from the scientific community[3] leading to an extensive exploration of their structural versatility and an ever-growing diversity of structures.[3] Prior to the perovskite fever, especially in the 90's, most experimental efforts on halide perovskites focused on chemistry and optical characterizations of monolayered halide perovskites of chemical formula A'MX4, with A' a larger organic cation.[4]Currently, many different perovskite as well as non-perovskite metal-halide networks are synthesized and their optoelectronic properties deserve to be unraveled (Figure). Among others, new compositions such as A'2An-1MnX3n+1 afford layered structures with a controlled number (n) of octahedra in the perovskite layer and thus offer an ideal platform for fundamental understanding.3,5 Here, through a couple of recent examples,[5,6] we will discuss their optoelectronic properties based on theoretical modeling. Impact of composition and structural pattern on properties will be inspected, with particular emphasis on the effect of quantum and dielectric confinements on charge carriers and excitons. [1] https://www.nrel.gov/pv/cell-efficiency.html. [2] M. M. Lee & al. JACS 134, 17396 (2012); H.-S Kim & al. Sci. Rep. 2, 591(2012). [2] Special issue, Chem. Rev. 119, 3033 (2019). [3] C. Katan & al. Chem. Rev. 119, 3140 (2019). [4] G. C. Papavassiliou Prog. Solid State Chem. 25, 125 (1997); D. B. Mitzi Prog. Inorg. Chem. John Wiley & Sons (1999). [5] L. Mao & al. Chem, in press (2019). [6] M. Smith & al. Chem. Sci. 8, 1960 (2017); J.-C. Blancon & al. Science 355, 1288 (2017); B. Traore & al. ACS Nano 12, 3321 (2018); J.-C. Blancon & al. Nat. Com. 9, 2254 (2018); M. Kepenekian & al. Nano Lett. 18, 5603 (2018); J. Leveillee & al. PRMater. 2, 105406 (2018) and submitted. X. Li & al. Chem. Mater. 31, 3582 and JACS 141, 12880 (2019).
Published: 2019

5. Exciton-Exciton Annihilation in Two-dimensional Halide Perovskites at Room Temperature

Author: Jacky Even, Emmanuelle Deleporte, Damien Garrot, Cosme Milesi-Brault, Jean-Sébastien Lauret, Gaëlle Trippé-Allard, Hiba Diab, Géraud Delport, Ferdinand Lédée, Gabriel Chehade, Laboratoire Aimé Cotton (LAC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Groupe d'Etude de la Matière Condensée (GEMAC), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-10-04, Agence Nationale de la Recherche, 687008, H2020 Future and Emerging Technologies, ANR-18-CE24-0016,EMIPERO,Dispositifs émetteurs de lumière, pompés électriquement, à base de pérovskites hybrides(2018), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Materials science, Exciton, Graphical TOC Entry Keywords Halide Perovskite, Halide, 02 engineering and technology, Exciton Dynamics, engineering.material, 010402 general chemistry, 7. Clean energy, 01 natural sciences, law.invention, Ruddlesden-Popper phase, law, Exciton-Exciton Annihilation, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Physical and Theoretical Chemistry, Perovskite (structure), Diode, [PHYS]Physics [physics], Annihilation, Condensed matter physics, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, engineering, Ruddlesden-Popper Phase, Defect, 0210 nano-technology, Light-emitting diode
Abstract: International audience; Recently, Ruddlesden–Popper 2D perovskite (RPP) solar cells and light-emitting diodes (LEDs) have shown promising efficiencies and improved stability in comparison to 3D halide perovskites. Here, the exciton recombination dynamics is investigated at room temperature in pure-phase RPP crystals (C6H5C2H4NH3)2(CH3NH3)n−1PbnI3n+1 (n = 1, 2, 3, and 4) by time-resolved photoluminescence (TRPL) in a large range of power excitations. As the number of perovskite layers increases, we detect the presence of an increasing fraction of out-of-equilibrium free carriers just after photoexcitation, on a picosecond time scale, while the dynamics is characterized by the recombination of excitons with long lifetime spanning several tens of nanoseconds. At low excitation power, the TRPL decays are nonexponential because of defect-assisted recombination. At high fluence, defects are filled and many-body interactions become important. Similar to other 2D systems, exciton–exciton annihilation (EEA) is then the dominant recombination path in a high-density regime below the Mott transition.
Published: 2019
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6. Versatility of Halide Perovskites: Insight From Atomic Scale Modelling

Author: Katan, Claudine, Traoré, Boubacar, Leveillee, Joshua, Kepenekian, Mikael, Schleife, André, Neukirch, Amanda, Tretiak, Sergei, Even, Jacky, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), University of Illinois at Urbana-Champaign [Urbana], University of Illinois System, Los Alamos National Laboratory (LANL), ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: International audience; Both all inorganic and hybrid halide perovskites have recently demonstrated undeniably remarkable characteristics for a wide range of optoelectronic applications. The perovskite fever began with 3D halide perovskites of chemical formula AMX 3 with A a small organic (e.g. methylammonium, formamidinium) or an inorganic cation (e.g. Cs +), M a metal (Pb 2+ , Sn 2+ , Ge 2+), and X a halogen (I-, Br-, Cl-), which have opened a route toward low-cost manufacture of solar cells while offering currently certified conversion efficiencies over 24%, at the level of the best known thin film technologies and not far from monocrystalline silicon (25%). [1] Since the initial breakthrough mid-2012, [2] halide perovskites have attracted worldwide efforts from the scientific community [3] leading to an extensive exploration of their structural versatility and an ever-growing diversity of structures. [4] Prior to the perovskite fever, especially in the 80's and 90's, most experimental efforts on halide perovskites were focused on chemistry and optical characterizations of monolayered halide perovskites of chemical formula A'MX 4 , with A' a larger organic cation (e.g. alkylammonium). [5] Figure 1. Layered metal-halide structures conceptually derived from the mother 3D perovskite network. Currently, many different perovskite-with corner-sharing octahedra-as well as non-perovskite metal-halide networks are synthetized and their optoelectronic properties deserve to be unraveled (Figure). Among others, new compositions such as A' 2 A n-1 M n X 3n+1 afford layered structures with a controlled number (n) of octahedra in the perovskite layer and thus offer an ideal platform for fundamental understanding. [6] Here, through a couple of recent examples including newly discovered halide perovskite phases as well as experimental data from the early 90's, we will discuss their optoelectronic properties based on first-principles calculations, semi-empirical and empirical modelling. Impact of composition and structural pattern on properties will be inspected, with particular emphasis on the effect of quantum and dielectric confinements on charge carriers and excitons. [6,7] Theoretical inspection of low energy states associated with electronic states localized on the edges of the perovskite layers will also be shown to provide guidance for the design of new synthetic targets [8] taking advantage of experimentally determined elastic constants. [9] Opportunities to engineer halide perovskite properties by considering dications or conjugated molecules in the interlayer will also be discussed. [10]
Published: 2019

7. Two-Photon Absorption of Solvated Organic Chromophores: a Synergy between Experiment and Theory

Author: Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), KATAN, Claudine, Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides - - TRANSHYPERO2015 - ANR-15-CE05-0018 - AAPG2015 - VALID, New technological advances for the third generation of Solar cells - GOTSolar - - H20202016-01-01 - 2018-12-31 - 687008 - VALID, Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.THEO] Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, [CHIM.ORGA] Chemical Sciences/Organic chemistry
Abstract: International audience; Among the numerous non-linear optical processes, simultaneous absorption of two photons has gained increased attention over the last decades. This phenomenon was first predicted by Maria Göppert-Mayer in 1931 who calculated the transition probability for a two-quantum absorption process. Observation of two-photon absorption (TPA) was possible only 30 years later with the advent of lasers. More recently, TPA has opened novel capabilities in various fields such as micro fabrication, three-dimensional optical data storage, imaging of biological tissues. This in turn has prompted the search for adequate compounds with enhanced TPA responses. Conjugated organic chromophores are good candidates, due to their inherent modularity and potential non-toxicity, and have attracted considerable interest. Here, I will illustrate how the understanding of corresponding structure-property relationships has benefited from various theoretical approaches, including time-dependent density functional theory (TD-DFT) based methodologies. Contrarily to effective few-states models, TD-DFT is expected to provide quantitative agreement with experimental data. Yet, reaching such an agreement is still a difficult task and factors behind divergences will be highlighted. Through a couple of examples, I will show how confrontation between the experimental and the computed data gave rise to progresses.
Published: 2019

8. Metal Halide Perovskites: A New Class of Semiconductors

Author: Katan, Claudine, TRAORE, Boubacar, Kepenekian, Mikael, Pedesseau, Laurent, Leveillee, Joshua, Schleife, André, Neukirch, Amanda, Tretiak, Sergei, Blancon, Jean-Christophe, Mohite, Aditya, Stoumpos, Constantinos, Kanatzidis, Mercouri, Even, Jacky, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), University of Illinois at Urbana-Champaign [Urbana], University of Illinois System, Los Alamos National Laboratory (LANL), Rice University [Houston], University of Crete [Heraklion] (UOC), Northwestern University [Evanston], ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: International audience; Metal halide perovskites have recently demonstrated undeniably remarkable characteristics for a wide range of optoelectronic applications. The perovskite fever began with 3D hybrid perovskites of chemical formula AMX 3 , made of corner-sharing MX 6 with M a metal, X a halogen, and A a small organic cation. These perovskites have opened a route toward low-cost manufacture of solar cells while offering currently certified conversion efficiencies over 24%, at the level of the best known thin film technologies and not far from monocrystalline silicon. Since the initial breakthrough mid-2012, halide perovskites have attracted worldwide efforts from the scientific community leading to an extensive exploration of their structural versatility and an ever-growing diversity of composition with a revival of all inorganic metal halide perovskites. Currently, many different metal-halide networks are synthetized and their optoelectronic properties deserve to be unraveled. Among others, new compositions such as A' 2 A n-1 M n X 3n+1 afford layered structures with a controlled number of octahedra in the perovskite layer interspaced with larger organic cations A' for most. Here, through a couple of recent examples including newly discovered halide perovskite phases as well as experimental data from the early 90's, we will discuss their optoelectronic properties based on first-principles calculations, semi-empirical and empirical modelling. Differences between this class of perovskite materials and conventional semiconductors will be highlighted. Impact of composition and structural pattern on properties will be inspected, with particular emphasis on the effect of quantum and dielectric confinements on charge carriers and excitons. Opportunities to further engineer halide perovskite properties will also be tackled in the prospect to provide guidance for the design of new synthetic targets.
Published: 2019

9. Versatility of metal halide perovskites: insight from atomic scale modelling

Author: Katan, Claudine, Traore, Boubacar, Kepenekian, Mikael, Blancon, Jean-Christophe, Mohite, Aditya, Tretiak, Sergei, Stoumpos, Constantinos, Kanatzidis, Mercouri, Even, Jacky, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Rice University [Houston], Los Alamos National Laboratory (LANL), Northwestern University [Evanston], University of Crete [Heraklion] (UOC), ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: International audience; Both all inorganic and hybrid halide perovskites have recently demonstrated undeniably remarkable characteristics for a wide range of optoelectronic applications. The perovskite fever began with 3D halide perovskites of chemical formula AMX3 with A a small organic (e.g. methylammonium, formamidinium) or an inorganic cation (e.g. Cs+), M a metal (Pb2+, Sn2+, Ge2+), and X a halogen (I-, Br-, Cl-), which have opened a route toward low-cost manufacture of solar cells while offering currently certified conversion efficiencies over 24%, at the level of the best known thin film technologies and not far from monocrystalline silicon (25%). Since the initial breakthrough mid-2012, halide perovskites have attracted worldwide efforts from the scientific community leading to an extensive exploration of their structural versatility and an ever-growing diversity of structures. Prior to the perovskite fever, especially in the 80's and 90's, most experimental efforts on halide perovskites were focused on chemistry and optical characterizations of monolayered halide perovskites of chemical formula A'MX4, with A' a larger organic cation (e.g. alkylammonium). Currently, many different perovskite -with corner-sharing octahedra- as well as non-perovskite metal-halide networks are synthetized and their optoelectronic properties deserve to be unraveled. Among others, new compositions such as A'2An-1MnX3n+1 afford layered structures with a controlled number (n) of octahedra in the perovskite layer and thus offer an ideal platform for fundamental understanding.[6] Here, through a couple of recent examples including newly discovered halide perovskite phases as well as experimental data from the early 90's, we will discuss their optoelectronic properties based on first-principles calculations, semi-empirical and empirical modelling.
Published: 2019

10. Efficient and accurate calculation of band gaps of halide perovskites with the Tran-Blaha modified Becke-Johnson potential

Author: Mikael Kepenekian, Xavier Rocquefelte, Fabien Tran, Gaëlle Bouder, Boubacar Traore, Claudine Katan, William Lafargue-Dit-Hauret, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institute of Materials Chemistry, Vienna University of Technology (TU Wien), 2017-A0010907682, Grand Équipement National De Calcul Intensif, 687008, Horizon 2020, F41, Austrian Science Fund, ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: Materials science, hybrid organic-inorganic, Band gap, band structure, perovskites, Halide, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 02 engineering and technology, Electronic structure, Large range, electronic structure, 021001 nanoscience & nanotechnology, DFT, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Computational physics, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Pseudopotential, 0103 physical sciences, Density functional theory, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], Hop (telecommunications), 010306 general physics, 0210 nano-technology, Electronic band structure
Abstract: This work was granted access to the HPC resources of [TGCC/CINES/IDRIS] under allocation 2017-A0010907682 made by GENCI.; International audience; We report on a reoptimization of the Tran-Blaha modified Becke-Johnson (TB-mBJ) potential dedicated to the prediction of the band gaps of 3-dimensional (3D) and layered hybrid organic-inorganic perovskites (HOP) within pseudopotential-based density functional theory methods. These materials hold promise for future photovoltaic and optoelectronic applications. We begin by determining a set of parameters for 3D HOP optimized over a large range of materials. Then we consider the case of layered HOP. We design an empirical relationship that facilitates the prediction of band gaps of layered HOP with arbitrary interlayer molecular spacers with a computational cost considerably lower than more advanced methods like hybrid or GW. Our study also shows that substituting interlayer molecular chains of layered HOP with Cs atoms is an appealing and cost-effective route to band gap calculations. Finally, we discuss on the pitfalls and limitations of TB-mBJ for HOP, notably its tendency to overestimate the effective masses due to the narrowing of the band dispersions. We expect our results to extend the use of TB-mBJ for other low-dimensional materials.
Published: 2019
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11. An insight into symmetry properties of halide perovskites

Author: Even, Jacky, Katan, Claudine, Pedesseau, Laurent, Kepenekian, Mikael, Traoré, Boubacar, Rolland, Alain, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience
Published: 2018

12. Elastic softness of hybrid lead halide perovskites

Author: Claude Ecolivet, Philippe Bourges, Antoine Létoublon, Claudine Katan, Makhsud I. Saidaminov, Ayan A. Zhumekenov, Stéphane Cordier, Benoit Ruffle, Stéphane Raymond, Jacky Even, Osman M. Bakr, Afonso da Cunha Ferreira, Serge Paofai, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), LLB - Nouvelles frontières dans les matériaux quantiques (NFMQ), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnétisme et Diffusion Neutronique (MDN), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), the support of Banting Postdoctoral Fellowship Program, administered by theGovernment of Canada., European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Laue-Langevin (ILL), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, and ILL
Subjects: [PHYS]Physics [physics], Condensed Matter - Materials Science, Materials science, Condensed matter physics, Phonon, General Physics and Astronomy, Materials Science (cond-mat.mtrl-sci), FOS: Physical sciences, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, Light scattering, 0104 chemical sciences, Shear modulus, Brillouin zone, Formamidinium, Thermal conductivity, Group velocity, [CHIM]Chemical Sciences, 0210 nano-technology, Perovskite (structure)
Abstract: Much recent attention has been devoted towards unravelling the microscopic optoelectronic properties of hybrid organic-inorganic perovskites (HOP). Here we investigate by coherent inelastic neutron scattering spectroscopy and Brillouin light scattering, low frequency acoustic phonons in four different hybrid perovskite single crystals: MAPbBr$_3$, FAPbBr$_3$, MAPbI$_3$ and $\alpha$-FAPbI$_3$ (MA: methylammonium, FA: formamidinium). We report a complete set of elastic constants caracterized by a very soft shear modulus C$_{44}$. Further, a tendency towards an incipient ferroelastic transition is observed in FAPbBr$_3$. We observe a systematic lower sound group velocity in the technologically important iodide-based compounds compared to the bromide-based ones. The findings suggest that low thermal conductivity and hot phonon bottleneck phenomena are expected to be enhanced by low elastic stiffness, particularly in the case of the ultrasoft $\alpha$-FAPbI$_3$., Comment: Supplementary information included
Published: 2018
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13. Halide Perovskites: Recent Advances in Optoelectronic Properties from Atomic Scale Modelling

Author: Jacky Even, Wanyi Nie, Mercouri G. Kanatzidis, Jean-Christophe Blancon, Claudine Katan, Constantinos C. Stoumpos, Sergei Tretiak, Aditya D. Mohite, Hsinhan Tsai, Boubacar Traore, Mikael Kepenekian, Laurent Pedesseau, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Los Alamos National Laboratory (LANL), Rice University [Houston], Northwestern University [Evanston], ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Materials science, business.industry, Exciton, Halide, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Dielectric, 7. Clean energy, Atomic units, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Photovoltaics, [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], Optoelectronics, Charge carrier, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], business, Spectroscopy, Perovskite (structure)
Abstract: This work was granted access to the HPC resources of [TGCC/CINES/IDRIS] under the allocation 2017-A0010907682 made by GENCI. The work was conducted, in part, at the Center for Integrated Nanotechnologies (CINT), a U.S. Department of Energy, Office of Science user facility.; International audience; Both all inorganic and hybrid halide perovskites have undeniably remarkable characteristics for next-generation photovoltaics, which deserve to be better understood. There are many different perovskite structures that are currently widely explored as absorber materials among which 3D AMX_3 and 2D A_2 A'_(n-1) M_n X_(3n+1) frameworks, where A, A' are cations, M is a metal, X is a halide. Here, through a couple of recent examples including newly discovered halide perovskite phases [1], we will discuss their optoelectronic properties based on first-principles calculations and semi-empirical modelling. Impact of interfaces [2], structural fluctuations [3], quantum and dielectric confinements [4] on charge carriers and excitons will be inspected. Particular attention will be paid on excitonic effects comparing the results of model calculations with low temperature optical spectroscopy and 60-Tesla magneto-absorption [5]. Theoretical inspection of low energy states associated with electronic states localized on the edges of the perovskite layers will also be shown to provide guidance for the design of new synthetic targets [6] taking advantage of experimentally determined elastic constants [7].
Published: 2018
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14. Composite approach for layered hybrid perovskites: band alignment, quantum and dielectric confinements

Author: Traore, Boubacar, Pedesseau, Laurent, Assam, Linda, Che, Xiaoyang, Blancon, Jean-Christophe, Tsai, Hsinhan, Nie, Wanyi, Stoumpos, Constantinos, Kanatzidis, Mercouri, Tretiak, Sergei, Mohite, Aditya, Even, Jacky, Kepenekian, Mikaël, Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Los Alamos National Laboratory (LANL), Rice University [Houston], Northwestern University [Evanston], European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), TOTAL S.A., TOTAL FINA ELF, ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [PHYS]Physics [physics], [PHYS.PHYS]Physics [physics]/Physics [physics], [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], [CHIM]Chemical Sciences, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: This work was granted access to the HPC resources of [TGCC/CINES/IDRIS] under the allocation 2017-A0010907682 made by GENCI.; International audience; Layered hybrid perovskites have recently re-emerged as potential technological viable solutions for photovoltaic and optoelectronic applications. Their environmental stability and immunity to moisture coupled to their exciting optoelectronic properties, have given them a new opportunity in the search of efficient solar cell and light emitting devices [1,2]. Understanding their fundamental optical and electronic properties will be important for optimization. To this aim, we present a systematic theoretical method that considers layered perovskites as composite materials in which band alignment between the perovskite and organic layers becomes affordable [3,4]. Such an alignment is an important performance criterion in the operation of optoelectronic devices. We investigate effects such as the thickness of the perovskite well, its chemical composition and the length of the organic barrier on the confinement potentials [4]. Moreover, we extend the method to inspect dielectric profiles with the salient feature of allowing the clear identification of the contributions of the perovskite and organic layers to the total dielectric profile [4]. Finally, with the insight gained from the different effects on band alignments, we propose design guidelines with the aim of achieving efficient optoelectronic devices. Hence, using the composite approach, we establish alternative theoretical methods to investigate the properties of layered perovskites and forecast that the approach will be relevant to inspect other 2D materials.
Published: 2018

15. Low-frequency Raman spectroscopy and elastic softness of hybrid lead halide perovskites

Author: Hehlen, Bernard, RUFFLE, Benoit, Da Cunha Ferreira, Afonso, Bourges, Philippe, Létoublon, Antoine, Paofai, Serge, Cordier, Stéphane, Ecolivet, Claude, Raymond, stéphane, Bakr, Osman, Katan, Claudine, Even, Jacky, Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), LLB - Nouvelles frontières dans les matériaux quantiques (NFMQ), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe matière condensée et matériaux (GMCM), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnétisme et Diffusion Neutronique (MDN), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])
Subjects: [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: National audience; Hybrid organic-inorganic perovskites are intensively studied as promising materials for various applications, taking advantage of their low cost and easy processing. Although much recent attention has been devoted towards unraveling their microscopic optoelectronic properties, the low frequency dynamics (e.g. their softness) is currently still lacking a comprehensive understanding as compared to that already reached for classic semiconductors. Here we investigate the low frequency dynamics in four different hybrid perovskite single crystals: MAPbBr3, FAPbBr3, MAPbI3 and α-FAPbI3. Using coherent inelastic neutron scattering spectroscopy and Brillouin light scattering, we investigate the low frequency acoustic phonons [1,2]. A very small shear C44 elastic constant is found for all the compounds as well as sizeable elastic anisotropy. The extremely low bulk modulus and negative C12 in α-FAPbI3 substantiates its very unstable nature and in FAPbBr3, a tendency towards an incipient ferroelastic transition, is interpreted as further evidence of the inﬂuence of plasticity in hybrid perovskites. We observe a systematic lower sound group velocity in the technologically important iodide-based compounds compared to the bromide-based ones [2]. The ﬁndings suggest that low thermal conductivity and hot phonon bottleneck phenomena are expected to be enhanced by low elastic stiffness, particularly in the case of the ultrasoft α-FAPbI3 (Fig. 1a).The low-frequency dynamics is further investigated by Raman spectroscopy. The scattering from the low-frequency optical phonons has been collected across the cubic to tetragonal transition. With the resolution and contrast available by our experiment (~4-5 cm-1 at the bottom of the elastic line) we do not observe the divergence of a central peak. However, the lowest frequency vibration, almost temperature independent in the cubic phase, hardens on cooling in the tetragonal phase. These conclusions apply in three of the four samples (analysis in α-FAPI still in progress) suggesting a common framework for the analysis of the low-frequency vibrational dynamics of this family compounds (Fig. 1b). In CH3NH3PbI3 the Raman spectroscopy across the full set of phase transitions down to 20 K will also be discussed.
Published: 2018

16. Combining Solid-State NMR and Molecular Dynamics Simulations to investigate hybrid halide perovskites

Author: Balout, Hilal, Carignano, Marcelo, Lepollès, Laurent, Roiland, Claire, Even, Jacky, Furet, Eric, Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Qatar Environment and Energy Research Institute (QEERI), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: National audience
Published: 2018

17. Composite Nature of Layered Hybrid Perovskites: Assessment on Quantum and Dielectric Confinements and Band Alignment

Author: Xiaoyang Che, Sergei Tretiak, Jacky Even, Linda Assam, Jean-Christophe Blancon, Aditya D. Mohite, Claudine Katan, Hsinhan Tsai, Mercouri G. Kanatzidis, Wanyi Nie, Constantinos C. Stoumpos, Laurent Pedesseau, Boubacar Traore, Mikael Kepenekian, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Los Alamos National Laboratory (LANL), Northwestern University [Evanston], Agence Nationale de la Recherche, N00014-17-1-2231, Office of Naval Research, Laboratory Directed Research and Development, 687008, Horizon 2020 Framework Programme, ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: Materials science, Composite number, General Physics and Astronomy, 02 engineering and technology, Dielectric, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, 7. Clean energy, quantum confinement, Photovoltaics, dielectric confinement, General Materials Science, type-I, composite, Quantum, Flexibility (engineering), business.industry, Photovoltaic system, General Engineering, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, photovoltaics, ligth emitters, Quantum dot, [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], Optoelectronics, Hop (telecommunications), 0210 nano-technology, business, Band alignment
Abstract: International audience; Layered hybrid organic-inorganic perovskites (HOPs) have re-emerged as potential technological solutions for next generation photovoltaic and optoelectronic applications. Their two dimensional (2D) nature confers them a significant flexibility and results in the appearance of quantum and dielectric confinements. Such confinements are at the origin of their fascinating properties and understanding them from a fundamental level is of paramount importance for optimization. Here, we provide an in-depth investigation of band alignments of 2D HOP allowing access to carriers’ confinement potentials. 2D HOPs are conceptualized as composite materials in which pseudo inorganic and organic components are defined. In this way, computational modeling of band alignments becomes affordable using first-principles methods. First, we show that the composite approach is suitable to study the position dependent dielectric profiles and enables clear differentiation of the respective contributions of inorganic and organic components. Then we apply the composite approach to a variety of 2D HOP, assessing the impact on the confinement potentials of well and barrier thickness, of nature of the inorganic well and of structural transitions. Using the deduced potentials, we further discuss the limitations of the effective mass approximation, scrutinizing the electronic properties of this family of composite materials. Our simulations demonstrate type-I dominant band alignment in 2D HOP. Finally, we outline design principles on band alignment towards achieving specific optoelectronic properties. Thus, we present alternative theoretical methods to inspect the properties of 2D hybrid perovskites and expect that the composite approach will be applicable to other classes of layered materials.
Published: 2018
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18. Multinuclear NMR as a tool for studying local order and dynamics in CH3NH3PbX3(X = Cl, Br, I) hybrid perovskites

Author: Thierry Bataille, Claudine Katan, Jean-Claude Ameline, Laurent Le Pollès, Emmanuelle Deleporte, Bruno Alonso, Khaoula Jemli, Régis Gautier, Claire Roiland, Gaëlle Trippé-Allard, Jacky Even, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Laboratoire Aimé Cotton (LAC), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Photophysique et Photochimie Supramoléculaires et Macromoléculaires (PPSM), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM ICMMM), Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Télécom Bretagne, Cellule Energie du CNRS (SOLHYBTRANS Project)University of Rennes 1 (Action Incitative, D ́efis Scientifiques Emergents 2015). Banque Populaire de l’Ouest for its financial support (Grant PEROPHOT 2015). Rennes Métropole and Région Betagne (FEDER), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Deuterium NMR, Phase transition, Carbon-13 NMR satellite, Chemistry, Analytical chemistry, General Physics and Astronomy, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 02 engineering and technology, Fluorine-19 NMR, Nuclear magnetic resonance spectroscopy, [CHIM.INOR]Chemical Sciences/Inorganic chemistry, Carbon-13 NMR, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], Transverse relaxation-optimized spectroscopy, Physical and Theoretical Chemistry, 0210 nano-technology, Perovskite (structure)
Abstract: We report on 207Pb, 79Br, 14N, 1H, 13C and 2H NMR experiments for studying the local order and dynamics in hybrid perovskite lattices. 207Pb NMR experiments conducted at room temperature on a series of MAPbX3 compounds (MA = CH3NH3+; X = Cl, Br and I) showed that the isotropic 207Pb NMR shift is strongly dependent on the nature of the halogen ions. Therefore 207Pb NMR appears to be a very promising tool for the characterisation of local order in mixed halogen hybrid perovskites. 207Pb NMR on MAPbBr2I served as a proof of concept. Proton, 13C and 14N NMR experiments confirmed the results previously reported in the literature. Low temperature deuterium NMR measurements, down to 25 K, were carried out to investigate the structural phase transitions of MAPbBr3. Spectral lineshapes allow following the successive phase transitions of MAPbBr3. Finally, quadrupolar NMR lineshapes recorded in the orthorhombic phase were compared with simulated spectra, using DFT calculated electric field gradients (EFG). Computed data do not take into account any temperature effect. Thus, the discrepancy between the calculated and experimental EFG evidences the fact that MA cations are still subject to significant dynamics, even at 25 K.
Published: 2016
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19. CH3NH3+ Dynamics in CH3NH3PbBr3 by Combining Solid-State NMR and Molecular Dynamics Calculations

Author: Balout, Hilal, Carignano, Marcelo, Le Pollès, Laurent, Roiland, Claire, Furet, Eric, Even, Jacky, Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], Condensed Matter::Materials Science, [CHIM]Chemical Sciences, Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons, Physics::Chemical Physics
Abstract: International audience; The dynamical behavior of the organic cations in hybrid halide perovskites has triggered a wealth of experimental and theoretical investigations in the recent years. The intrinsic dynamical and electrical (dipolar) properties of the organic part were suggested to be responsible of some of the most noticeable features of these materials. Previous investigations [Phys. Chem. Chem. Phys. 2016, 18, 27133] have shown that static theoretical calculations of quadrupolar parameters (2H) in the orthorhombic phase of deuterated-MAPbBr3 (MA = CH3NH3+), lead to an overestimation of the linewidth broadening. This was rationalized in terms of thermally activated internal rotational dynamics of the molecular cations. Impact of the dynamics is further inspected in the present paper by a joint experimental and theoretical effort with low temperature solid-state NMR measurements (< 25K). Starting from extensive Ab initio molecular dynamics trajectories performed on large (4x4x4) supercells for both the tetragonal and orthorhombic phases [J. Phys. Chem. C 2017, 121, 20729] we use a specifically designed procedure to account for the effect of the thermally activated cation dynamics in the calculated NMR parameters, which includes the quadrupolar lineshapes of the NMR spectra.
Published: 2018

20. Tight-Binding modeling of CsPbI3 in several perovskite phases

Author: Claudine Katan, Ram Seshadri, Constantinos C. Stoumpos, Jean-Marc Jancu, Soline Boyer-Richard, Laurent Pedesseau, Arthur Marronnier, Boubacar Traore, Jacky Even, Guido Roma, Mercouri G. Kanatzidis, Yvan Bonnassieux, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces [Palaiseau] (LPICM), École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Service de recherches de métallurgie physique (SRMP), Département des Matériaux pour le Nucléaire (DMN), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Chemistry and Biochemistry [Santa Barbara] (CCS-UCSB), College of Creative Studies [Santa-Barbara] (CCS-UCSB), University of California [Santa Barbara] (UCSB), University of California-University of California-University of California [Santa Barbara] (UCSB), University of California-University of California, Northwestern University [Evanston], European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), University of California [Santa Barbara] (UC Santa Barbara), University of California (UC)-University of California (UC)-University of California [Santa Barbara] (UC Santa Barbara), and University of California (UC)-University of California (UC)
Subjects: GW approximation, [PHYS]Physics [physics], Materials science, Anharmonicity, Heterojunction, Computational physics, law.invention, Tight binding, law, Solar cell, [CHIM]Chemical Sciences, Relativistic quantum chemistry, Electronic band structure, Perovskite (structure)
Abstract: International audience; Among perovskite solar cells, fully inorganic perovskite solar cells can compete as a stable and efficient alternative to hybrid cousins, with the recent report of a 13.4% efficient CsPbI3 perovskite quantum dot solar cell. Using synchrotron X-ray powder diffraction (SXRD), the detailed experimental structures of the three perovskite-phases of CsPbI3 (gamma at 325K, beta at 510K and alpha at 645K) have been recently reported. Based on these experimental results, we investigate the electronic properties of all three phases using a recently developed symmetry-based tight-binding (TB) model [1] as well as DFT calculations including both spin-orbit coupling (SOC) and many-body (GW approximation) effects.In fact, TB models afford an atomic-scale description to computing various properties, including distorted structures, at a significantly reduced computational cost compared to first-principles approaches. It allows tackling more difficult issues in terms of size, with complex heterostructures, nanostructures or composite materials, as well as properties with a great diversity of physical phenomena.The original empirical sp3 tight-binding (TB) model has been built for the reference Pm3m cubic phase of halide perovskite structures of general formula ABX3 and the TB parameters have been calibrated using available experimental and theoretical data for MAPbI3 (MA=CH3NH3+) [1]. To investigate less symmetric structure, such as the beta and gamma phases of CsPbI3, we show that this model can be extended by means of a simple d-2 Harrisson law, which allows tackling bond length variation. Given that very few experimental results are available on these phases of CsPbI3, we used the initial parameterization performed on MAPbI3. In order to gauge the quality and performances of this TB model, we further performed DFT calculations including both self-consistent GW corrections and relativistic effects (SOC). The band structure obtained with our TB model agrees nicely with results obtained from first-principles calculations. The model is then further exploited to inspect effect related to anharmonicity and results support the hypothesis of dynamical Rashba effects in CsPbI3. We may expect that such a model will be as relevant to the future of perovskite device modeling, as it has proved efficient for conventional semiconductors.
Published: 2018
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21. Computational design of high performance hybrid perovskite on silicon 2-T tandem solar cells based on a tunnel junction

Author: Daniel Sapori, Claudine Katan, Mikael Kepenekian, Olivier Durand, Alain Rolland, Yong Huang, Jacky Even, Laurent Pedesseau, Charles Cornet, Shijian Wang, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), and Université de Rennes (UNIV-RENNES)
Subjects: 0301 basic medicine, Materials science, Silicon, perovskites, chemistry.chemical_element, 02 engineering and technology, Photonics on silicon, 7. Clean energy, Polymer solar cell, [SPI]Engineering Sciences [physics], 03 medical and health sciences, Tunnel junction, [CHIM]Chemical Sciences, Perovskite (structure), Photonic crystal, [PHYS]Physics [physics], Interconnection, Tandem, business.industry, Doping, Tandem solar cells, 021001 nanoscience & nanotechnology, tunnel junctions, 030104 developmental biology, chemistry, numerical simulation, Optoelectronics, 0210 nano-technology, business
Abstract: International audience; The optoelectronic properties of a monolithically integrated series-connected tandem solar cell are simulated using a drift-diffusion model. Following the large success of hybrid organic-inorganic perovskites for photovoltaics, which have recently demonstrated large efficiencies with low production costs1,2, we examine the possibility of using the same perovskites as absorbers in a tandem solar cell. The cell consists in a methyl ammonium mixed bromide-iodide lead perovskite, CH3NH3PbI3(1-x)Br3x (0 ≤ x ≤ 1), top sub-cell and a single-crystalline silicon bottom sub-cell. A Si-based tunnel junction connects the two sub-cells. Numerical simulations are based on a one-dimensional numerical drift-diffusion model3. It is shown that a top cell absorbing material with 20% of bromide and a thickness in the 300-400 nm range affords current matching with the silicon bottom cell. Good interconnection between single cells is ensured by standard n and p doping of the silicon at 5.1019cm-3 in the tunnel junction. A maximum efficiency of about 27% is predicted for the tandem cell exceeding both the efficiencies of stand-alone silicon and perovskite cells taken for our simulations, which amount to 17.3% and 17.9%, respectively.
Published: 2018

22. Composite approach towards layered hybrid perovskites: Implications on band alignment and quantum and dielectric Confinements

Author: Traoré, Boubacar, Pedesseau, Laurent, Assam, Linda, Che, Xiaoyang, Blancon, Jean-Christophe, Tsai, Hsinhan, Nie, Wanyi, Stoumpos, Constantinos, Kanatzidis, Mercouri, Tretiak, Sergei, Mohite, Aditya, Even, Jacky, Kepenekian, Mikael, Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), TOTAL S.A., TOTAL FINA ELF, Los Alamos National Laboratory (LANL), Rice University [Houston], Northwestern University [Evanston], ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: International audience; Layered hybrid perovskites have recently re-emerged as potential technological viable solutions for photovoltaic and optoelectronic applications. Their environmental stability and immunity to moisture coupled to their exciting optoelectronic properties, have given them a new opportunity in the search of efficient solar cell and light emitting devices1,2. Understanding their fundamental optical and electronic properties will be important for optimization. To this aim, we present a systematic theoretical method that considers layered perovskites as composite materials3 in which band alignment between the perovskite and organic layers becomes affordable. Such an alignment is an important performance criterion in the operation of optoelectronic devices. We investigate effects such as the thickness of the perovskite well, its chemical composition and the length of the organic barrier on the confinement potentials. Moreover, we extend the method to inspect dielectric profiles with the salient feature of allowing the clear identification of the contributions of the perovskite and organic layers to the total dielectric profile. Finally, with the insight gained from the different effects on band alignments, we propose design guidelines with the aim of achieving efficient optoelectronic devices. Hence, using the composite approach, we establish alternative theoretical methods to investigate the properties of layered perovskites and forecast that the approach will be relevant to inspect other 2D materials
Published: 2018

23. Computational analysis of hybrid perovskite on silicon 2-T tandem solar cells based on a Si tunnel junction

Author: Laurent Pedesseau, Claudine Katan, Olivier Durand, Mickaël Kepenekian, Yong Huang, Alain Rolland, Jacky Even, Charles Cornet, Shijian Wang, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: Materials science, Silicon, Tunnel junction, chemistry.chemical_element, 02 engineering and technology, 01 natural sciences, 7. Clean energy, 0103 physical sciences, [CHIM]Chemical Sciences, Perovskites, Electrical and Electronic Engineering, Perovskite (structure), 010302 applied physics, [PHYS]Physics [physics], Interconnection, Range (particle radiation), Tandem, business.industry, Doping, Tandem solar cells, 021001 nanoscience & nanotechnology, Atomic and Molecular Physics, and Optics, Electronic, Optical and Magnetic Materials, chemistry, Monolithic integration on silicon, Optoelectronics, 0210 nano-technology, business, Layer (electronics)
Abstract: In this study, the optoelectronic properties of a monolithically integrated 2 terminals tandem solar cell are simulated with a particular emphasis on the role of a tunnel junction in silicon. Following the large success of low-cost hybrid organic–inorganic perovskites solar cells, the possibility of using perovskites as absorbers in silicon based tandem solar cells is estimated. The top sub-cell consists in methyl ammonium mixed bromide-iodide lead perovskite, CH3NH3PbI3(1−x)Br3x (0 ≤ x ≤ 1), while the bottom sub-cell is made by a single-crystalline silicon bottom sub-cell. A Si-based tunnel junction is used to connect the two sub-cells in series. Numerical simulations are based on a one-dimensional numerical drift–diffusion model. It is shown that a perovskite layer with 20% of bromide and a thickness in the range of 300–400 nm can afford current matching with the silicon bottom cell. Good interconnection between single cells is ensured by standard n and p doping levels beyond 5 × 1019 cm−3 in the tunnel junction. A maximum efficiency of 27% is predicted for the tandem cell, which exceeds the efficiencies of the individual solar cells of silicon (17.3%) and perovskite (17.9%).
Published: 2018
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24. Insight from theory on optoelectronic properties of layered hybrid perovskites

Author: Katan, Claudine, Traoré, Boubacar, Kepenekian, Mikael, Nie, Wanyi, Blancon, Jean-Christophe, Tsai, Hsinhan, Neukirch, Amanda, Tretiak, Sergei, Mohite, Aditya, Mao, Lingling, Soe, Chan Myae Myae, Stoumpos, Costas, Kanatzidis, Mercouri, Pedesseau, Laurent, Even, Jacky, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Los Alamos National Laboratory (LANL), Rice University [Houston], Northwestern University [Evanston], Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: International audience; Solution-processed organometallic halide perovskite have recently emerged as promising absorbers in the realm of photovoltaic technology. During the first years of this “perovskite boom”, attention has been drawn on 3D structural networks with methylammonium lead iodide as the superstar. More recently, layered hybrid perovskites gained renewed interest for several reasons, among which increased stability and room for chemical design as well as broader perspectives for technological advances. In the last few months, several families of phase-pure n-layered perovskites (n number of octahedron in the perovskite layer sandwiched between two organic layers) have been synthetized and shown to demonstrate key features promising for both fundamental physics and improved devices. Here, starting from our early theoretical contribution on a 1-layered lead-halide perovskite, which has highlighted differences with conventional semiconductors and importance of relativistic effects, we will investigate through a couple of examples quantum and dielectric confinement, excitons in bulk5 and their fate on the surface as well as the composite nature of this class of semiconductors that facilitates the determination of band alignments and offers a framework suited to provide design principles for next generation technologies. The theoretical modeling capitalizes on available DFT codes, development of DFT-based methodologies including empirical resolution of the Bethe-Salpeter Equation that leads to quantitative agreement with exciton binding energies as determined by low-temperature high-field magneto-absorption experiments.
Published: 2017

25. New Type of 2D Perovskites with Alternating Cations in the Interlayer Space, (C(NH 2 ) 3 )(CH 3 NH 3 ) n Pb n I 3 n +1 : Structure, Properties, and Photovoltaic Performance

Author: Mikael Kepenekian, Aditya D. Mohite, Constantinos C. Stoumpos, Claudine Katan, Chan Myae Myae Soe, Jacky Even, Hsinhan Tsai, Boubacar Traoré, Mercouri G. Kanatzidis, Tobin J. Marks, Binghao Wang, Ram Seshadri, Wanyi Nie, Northwestern University [Evanston], Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Los Alamos National Laboratory (LANL), University of California [Santa Barbara] (UCSB), University of California, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Laboratory Directed Research and Development, European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), University of California [Santa Barbara] (UC Santa Barbara), University of California (UC), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: Diffraction, Band gap, Stacking, 02 engineering and technology, Electron, Crystal structure, 010402 general chemistry, 7. Clean energy, 01 natural sciences, Biochemistry, Catalysis, Crystallinity, Homologous series, chemistry.chemical_compound, perovskite photovoltaics, Colloid and Surface Chemistry, crystallinity, Perovskite (structure), solvent-engineering, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Crystallography, hot-casting, Layered compounds, chemistry, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; We present the new homologous series (C(NH))(CHNH)PbI (n = 1, 2, 3) of layered 2D perovskites. Structural characterization by single-crystal X-ray diffraction reveals that these compounds adopt an unprecedented structure type, which is stabilized by the alternating ordering of the guanidinium and methylammonium cations in the interlayer space (ACI). Compared to the more common Ruddlesden-Popper (RP) 2D perovskites, the ACI perovskites have a different stacking motif and adopt a higher crystal symmetry. The higher symmetry of the ACI perovskites is expressed in their physical properties, which show a characteristic decrease of the bandgap with respect to their RP perovskite counterparts with the same perovskite layer thickness (n). The compounds show a monotonic decrease in the optical gap as n increases: E = 2.27 eV for n = 1 to E = 1.99 eV for n = 2 and E = 1.73 eV for n = 3, which show slightly narrower gaps compared to the corresponding RP perovskites. First-principles theoretical electronic structure calculations confirm the experimental optical gap trends suggesting that the ACI perovskites are direct bandgap semiconductors with wide valence and conduction bandwidths. To assess the potential of the ACI perovskites toward solar cell applications, we studied the (C(NH))(CHNH)PbI (n = 3) compound. Compact thin films from the (C(NH))(CHNH)PbI compound with excellent surface coverage can be obtained from the antisolvent dripping method. Planar photovoltaic devices from optimized ACI perovskite films yield a power-conversion-efficiency of 7.26% with a high open-circuit voltage of ∼1 V and a striking fill factor of ∼80%.
Published: 2017
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26. Contribution de la RMN haute résolution Proton à l’étude de l’ordre local dans des pérovskites hybrides

Author: Roiland, Claire, Seo, J.-Y., Le Pollès, Laurent, Ameline, Jean-Claude, Zakeeruddin, S. M., Even, Jacky, Grätzel, M., Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL), Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Société Française de Résonance Magnétique Nucléaire, European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, RMN, Pérovskites Hybrides
Abstract: National audience; Les cellules solaires à base de pérovskites hybrides apparaissent depuis quelques années comme des candidats de choix pour concurrencer les cellules conventionnelles à base de silicium cristallin1. En effet, les rendements photovoltaïques obtenus avec les pérovskites halogénées dépassent aujourd’hui 22 % et leur stabilité temporelle sous irradiation lumineuse ne cesse de s’améliorer2. Ces performances s’obtiennent grâce à l’emploi de solutions solides de plus en plus complexes. Dans le cas particulier des pérovskites à réseau tri-dimensionnel formule générique APbX3, A est un petit cation organique (Methylammonium=MA, Formamidinium=FA,...) ou inorganique (Cs, Rb,...) et X un halogène (Cl, Br ou I).2 Dans ces solutions solides, l’influence des substitutions de A et de X sur la structure et la dynamique est peu appréhendée et la RMN peut s’avérer être un outil de choix.Récemment nous avons montré le fort potentiel de la RMN pour ces matériaux et notamment celle du plomb-207 pour sonder l’effet de la substitution de l’halogène dans MAPbX3 (X=Cl, Br, I)3. Cet exposé vise à discuter des performances de la RMN pour analyser les implications de la substitution du cation organique MA. Nous montrerons quà température ambiante, la RMN du plomb-207 présente peu d’intérêt. Elle est peu sensible à la substitution du cation A et présente des temps de relaxations transversales courts qui empêchent d’envisager des expériences de corrélations. En revanche, le proton apparait comme un candidat de choix pour l’étude de l’ordre local. Les temps de relaxation sont favorables et permettent l’utilisation du couplage dipolaire pour sonder les proximités spatiales (RFDR, BABA).
Published: 2017

27. Physical properties of 3D and 2D Ruddlesden-Popper halide perovskite semiconductors

Author: Even, Jacky, Tsai, Hsinhan, Nie, Wanyi, Blancon, Jean-Christophe, Neukirch, Amanda, Pedesseau, Laurent, Boyer-Richard, Soline, Traoré, Boubacar, Kepenekian, Mikael, Jancu, Jean-Marc, Stoumpos, Constantinos, Tretiak, Sergei, Kanatzidis, Mercouri, Mohite, Aditya, Katan, Claudine, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Los Alamos National Laboratory (LANL), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Northwestern University [Evanston], European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: International audience; In the past five years, solution-processed organometallic perovskite based solar cells have emerged as a promising thin-film photovoltaic technology. Presently, the intended optoelectronic applications of this class of materials are in the realm of conventional semiconductors. Meanwhile, in this new family of semiconductors, the spin-orbit coupling is giant and shows up in the conduction band, the band gap is direct with the critical wavevector located at one of the edges of the reference Brillouin zone, and all these distinctive features deserve a specific theoretical framework. Then, the electronic band structure can be modeled using either Density Functional Theory calculations or empirical methods such as the tight-binding model and the multiband k.p method. Among others, excitonic effects play a crucial role in ensuring device efficiencies. For instance, in 3D halide-based hybrid perovskites, the strong reduction of the exciton binding energy at room temperature is essential for the operation of photovoltaic devices. Related 2D Ruddlesden-Popper phases, composed of perovskites layers sandwiched between two layers of large organic cations, have recently demonstrated improved photostability under standard illumination as well as humidity resistance over 2000 hours, affording a conversion efficiency of 12.5 %. In this case, intrinsic quantum and dielectric carrier confinements are afforded by the organic inner barriers, which leads to a stable Wannier exciton at room temperature.
Published: 2017

28. Electronic properties of bulk 3D, 2D Ruddlesden-Popper phases and colloidal quantum dots of halide perovskite semiconductors: recent results(Keynote Speaker)

Author: Even, Jacky, Tsai, Hsinhan, Nie, Wanyi, Blancon, Jean-Christophe, Neukirch, Amanda, Pedesseau, Laurent, Boyer-Richard, Soline, Traoré, Boubacar, Kepenekian, Mikael, Jancu, Jean-Marc, Stoumpos, Constantinos, Fu, Ming, Huang, He, Rogach, Andrey, Tamarat, Philippe, Lounis, Brahim, Sfeir, Matthew, Crochet, Jared, Tretiak, Sergei, Kanatzidis, Mercouri, Mohite, Aditya, Katan, Claudine, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Los Alamos National Laboratory (LANL), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Northwestern University [Evanston], Laboratoire Photonique, Numérique et Nanosciences (LP2N), Université de Bordeaux (UB)-Institut d'Optique Graduate School (IOGS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), City University of Hong Kong [Hong Kong] (CUHK), Brookhaven National Laboratory [Upton, NY] (BNL), UT-Battelle, LLC-Stony Brook University [SUNY] (SBU), State University of New York (SUNY)-State University of New York (SUNY)-U.S. Department of Energy [Washington] (DOE), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), U.S. Department of Energy [Washington] (DOE)-UT-Battelle, LLC-Stony Brook University [SUNY] (SBU), and State University of New York (SUNY)-State University of New York (SUNY)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: International audience; In the past five years, solution-processed organometallic perovskite based solar cells have emerged as a promising thin-film photovoltaic technology. Presently, the intended optoelectronic applications of this class of materials are in the realm of conventional semiconductors. Meanwhile, in this new family of semiconductors, the spin-orbit coupling is giant and shows up in the conduction band, the band gap is direct with the critical wavevector located at one of the edges of the reference Brillouin zone, and all these distinctive features including lattice strain deserve a specific theoretical framework. Then, the electronic band structure can be modeled using either Density Functional Theory calculations or empirical methods such as the tight-binding model and the multiband k.p method provided that accurate descriptions of symmetry properties are proposed. Among others, excitonic effects play a crucial role in ensuring device efficiencies. For instance, in 3D halide-based hybrid perovskites, the strong reduction of the exciton binding energy at room temperature is essential for the operation of photovoltaic devices. The exciton fine structure also plays an important role for the emission properties of colloidal halide perovskite nanostructures. Related 2D Ruddlesden-Popper phases, composed of perovskites layers sandwiched between two layers of large organic cations, have recently demonstrated improved photostability under standard illumination as well as humidity resistance over 2000 hours, affording a conversion efficiency of 12.5 %. In this case, intrinsic quantum and dielectric carrier confinements are afforded by the organic inner barriers, which leads to a stable Wannier exciton at room temperature. However, device efficiencies are essentially related to extremely efficient internal exciton dissociation through edge states in layered 2D Ruddlesden-Popper perovskites, as shown from the investigation of both thin films and small single crystals.
Published: 2017

29. Theoretical study of 2D-layered Ruddlesden-Popper hybrid organic-inorganic perovskites

Author: Traoré, Boubacar, Pedesseau, Laurent, Kepenekian, Mikael, Even, Jacky, Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: International audience; 3D organic-inorganic (hybrid) perovskites have raised great technological interest over the past few years owing to their high potential in photovoltaics and optoelectronics. This is in great part due to their high light power conversion efficiencies, currently exceeding 22% . Recently, their 2D layered counterparts have gained renewed interest as, among others, they demonstrate excellent photo-stability under operating conditions and resistance to humidity and heat stress . However, these interesting properties need to be theoretically understood in order to get physical insights that shall help the engineering of improved devices. In this regard, various theoretical tools, including tight-binding models , are of particular value. Here, we present DFT based results on perovskites adopting the crystal structure of the Ruddlesden–Popper type , to understand the mechanisms that are prominent in their exciting photo-physical properties. For instance, both their electronic and dielectric properties will be discussed with particular attention on quantum and dielectric confinement effects. Thanks to the information gained, excitonic effects will be subsequently tackled.
Published: 2017

30. Optoelectronic properties and symmetry analysis of halide lead-free double perovskites

Author: Assam, Linda, Che, Xiaoyang, Katan, Claudine, Kepenekian, Mikael, Even, Jacky, Total M&S [Paris La Defense], TOTAL FINA ELF, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences
Abstract: National audience; Hybrid organic-inorganic halide perovskites {ABX3 with A = CH3NH3 (MA), NH2CHNH2 (FA), Cs, Rb ; B = Pb and X = Cl, Br or I} have become a very important class of materials for low-cost photovoltaic applications in the past few years. In 2016, the efficiency of a single-junction perovskite solar cell has reached 22.1% , getting close to the average efficiency of Al-BSF silicon cells in a short amont of time. Nevertheless, many issues are still worthwhile working on to obtain a non-toxic stable photovoltaic device. For instance, the presence of lead has led the community to search for alternative materials, which are both stable, earth abondant and environment-friendly. Replacing Pb with elements from the same periodic group (Sn, Ge…) has been widely investigated, but the instability of Sn 2+ and Ge 2+ based compounds is a serious obstacle for the development of lead-free architectures. More recently, double halide perovskites {A2B I B III X6 with A = Cs, MA ; B I = K, Ag, In, Tl etc ; B III = Bi, Al, Ga, In etc and X = Cl, Br etc} have opened a new path for the study of lead free perovskites systems .
Published: 2017

31. High Members of the 2D Ruddlesden-Popper Halide Perovskites: Synthesis, Optical Properties, and Solar Cells of (CH3(CH2)3NH3)2(CH3NH3)4Pb5I16

Author: Constantinos C. Stoumpos, Claudine Katan, Chan Myae Myae Soe, Wanyi Nie, Aditya D. Mohite, Duyen H. Cao, Hsinhan Tsai, Boubacar Traoré, Mercouri G. Kanatzidis, Jacky Even, Fangze Liu, Jean-Christophe Blancon, Northwestern University [Evanston], Rice University [Houston], Los Alamos National Laboratory (LANL), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratory Directed Research and Development, SC0012541, US Department of Energy (DOE) Office of Science, CINT/LANL contract DE-AC52-06NA25396, European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: crystal structure, Materials science, Photoluminescence, Band gap, General Chemical Engineering, Analytical chemistry, Halide, Mineralogy, 02 engineering and technology, Crystal structure, 010402 general chemistry, DFT calculations, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Biochemistry, Ruddlesden-Popper perovskites, Materials Chemistry, halide perovskites, Environmental Chemistry, Thin film, business.industry, Biochemistry (medical), General Chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Semiconductor, quantum wells, solar cells, Density functional theory, 0210 nano-technology, business, Powder diffraction
Abstract: C.K. and B.T. acknowledge high-performance computing resources from Grand Equipment National de Calcul Intensif (CINES/IDRIS, grant 2016-[x2016097682]).; International audience; Here, we present the fifth member (n = 5) of the Ruddlesden-Popper (CH3(CH2)3NH3)2(CH3NH3)n−1PbnI3n+1 family, which we successfully synthesized in high yield and purity. Phase purity could be clearly determined from its X-ray powder diffraction patterns, which feature the (0k0) Bragg reflections at low 2θ angles. The obtained pure n = 5 compound was confirmed to be a direct band-gap semiconductor with Eg = 1.83 eV. The direct nature of the band gap is supported by density functional theory calculations. Intense photoluminescence was observed at room temperature at 678 nm arising from the band edge of the material. High-quality thin films can be prepared by the hot-casting method from solutions with a pure-phase compound as a precursor. The planar solar cells fabricated with n = 5 thin films demonstrate excellent power-conversion efficiency of 8.71% with an impressive open-circuit voltage of ∼1 V. Our results point to the use of layered perovskites with higher n numbers and pure chemical composition.
Published: 2017
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32. Electronic properties of hybrid organic and inorganic perovskites

Author: Traore, Boubacar, Pedesseau, Laurent, Kepenekian, Mikael, Even, Jacky, Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), and Université de Rennes (UNIV-RENNES)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry
Abstract: International audience; In this poster we, first, present ABINIT based DFT results of the optoelectronic properties of CH3NH3PbI3 and CH3NH3BCl3 (B=Pb, Sn, Ge) hybrid organic-inorganic perovskites (HOP). For CH3NH3MCl3 HOP, the pseudocubic high temperature reference HOP structure (Pm-3m) was used to compare spin-orbit coupling (SOC) induced effect due to the metal atom B.[1-3]Next, we present 2D layered HOP, which received a renewed interest in recent years due to increased stability under lighting conditions and resistance to humidity and moisture. Their electronic properties show their potential in photovoltaic and optoelectronic applications.[4]
Published: 2017

33. Time-resolved photoemission spectroscopy of electronic cooling and localization in CH$_3$ NH$_3$ PbI$_3$ crystals

Author: Chen, Zhesheng, Lee, Min-I, Zhang, Zailan, Diab, Hiba, Garrot, Damien, Lédée, Ferdinand, Fertey, Pierre, Papalazarou, Evangelos, Marsi, Marino, ponseca, carlito, Deleporte, Emmanuelle, Tejeda, Antonio, Perfetti, Luca, Laboratoire des Solides Irradiés (LSI), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Physique des Solides (LPS), Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (IMPMC), Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Aimé Cotton (LAC), Groupe d'Etude de la Matière Condensée (GEMAC), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Photophysique et Photochimie Supramoléculaires et Macromoléculaires (PPSM), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Lund University [Lund], We also thanks dim-nanoK for funding under project ’PIED’, the DIM-Oximore and the Ecole Polytechnique for funding under the project ’ECOGAN’, European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-École polytechnique (X)
Subjects: Condensed Matter - Materials Science, Materials Science (cond-mat.mtrl-sci), FOS: Physical sciences, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: We measure the surface of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ single crystals by making use of two photon photoemission spectroscopy. Our method monitors the electronic distribution of photoexcited electrons, explicitly discriminating the initial thermalization from slower dynamical processes. The reported results disclose the fast dissipation channels of hot carriers (0.25 ps), set a upper bound to the surface induced recombination velocity ($, 7 pages, 8 figures
Published: 2017
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34. Insight into electronic and structural properties of CH3NH3PbX3 (X=Cl, Br, I) hybrid perovskites from tight binding modeling and NMR spectroscopy

Author: Traoré, Boubacar, Roiland, Claire, Boyer-Richard, Soline, Trippé-Allard, Gaelle, Jemli, Khaoula, Deleporte, Emmanuelle, Jancu, Jean-Marc, Gautier, Regis, Le Pollès, Laurent, Even, Jacky, Katan, Claudine, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Aimé Cotton (LAC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), KATAN, Claudine, and New technological advances for the third generation of Solar cells - GOTSolar - - H20202016-01-01 - 2018-12-31 - 687008 - VALID
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.THEO] Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience
Published: 2016

35. Advances and Promises of Layered Halide Hybrid Perovskite Semiconductors

Author: Pedesseau, Laurent, Sapori, Daniel, Traoré, Boubacar, Robles, Roberto, Fang, Hong-Hua, Loi, Maria Antonietta, Tsai, Hsinhan, Nie, Wanyi, Blancon, Jean-Christophe, Neukirch, Amanda, Tretiak, Sergei, Mohite, Aditya, Katan, Claudine, Even, Jacky, Kepenekian, Mikaël, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Consejo Superior de Investigaciones Científicas [Madrid] (CSIC), Zernike Institute for Advanced Materials, University of Groningen [Groningen], Rice University [Houston], Los Alamos National Laboratory (LANL), The work at FOTON was performed using HPC resources from GENCI-CINES/IDRIS Grant 2016-c2012096724. J.E.’s work is supported by the Fondation d’entreprises banque Populaire de l’Ouest under Grant PEROPHOT 2015. The work at Los Alamos National Laboratory (LANL) was supported by LANL LDRD program and was partially performed at the Center for Nonlinear Studies and at the Center for Integrated Nanotechnologies, a U.S. Department of Energy, Office of Science user facility. The Groningen team would like to acknowledge funding by the Foundation for Fundamental Research on Matter (FOM), which is part of The Netherlands Organization for Scientific Research (NWO), under the framework of the FOM Focus Group 'Next Generation Organic Photovoltaics'. ICN2 acknowledges support from the Severo Ochoa Program (MINECO, Grant SEV-2013-0295)., ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), ANR-12-BS10-0011,SNAP,Nano-plaquettes colloïdales atomiquement plates(2012), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), European Project: 306983,EC:FP7:ERC,ERC-2012-StG_20111012,HYSPOD(2013), European Research Council, Agence Nationale de la Recherche (France), Ministerio de Economía y Competitividad (España), European Commission, Los Alamos National Laboratory, Fondation Banque Populaire de l'Ouest, Department of Energy (US), Foundation for Fundamental Research on Matter, Netherlands Organization for Scientific Research, Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Télécom Bretagne, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: k-p, SOLAR-CELLS, Phase transition, Dielectric confinement, General Physics and Astronomy, 02 engineering and technology, 01 natural sciences, 7. Clean energy, quantum confinement, [SPI]Engineering Sciences [physics], LEAD IODIDE PEROVSKITE, CRYSTAL-STRUCTURE, General Materials Science, Bethe−Salpeter equation, [PHYS]Physics [physics], PHOTOVOLTAIC CELLS, ORGANIC-INORGANIC PEROVSKITES, General Engineering, OPTICAL-PROPERTIES, 021001 nanoscience & nanotechnology, layered materials, Optoelectronics, PHASE-TRANSITIONS, Density functional theory, Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons, Hop (telecommunications), 0210 nano-technology, Rashba, k·p, Materials science, Band gap, BAND-GAP, Nanotechnology, 010402 general chemistry, EFFECTIVE MASSES, Tetragonal crystal system, Layered materials, halide perovskites, dielectric confinement, [CHIM]Chemical Sciences, Quantum confinement, Exciton, density functional theory, Perovskite (structure), exciton, business.industry, 0104 chemical sciences, Bethe-Salpeter equation, Semiconductor, Halide perovskites, Quantum dot, business
Abstract: Layered halide hybrid organic-inorganic perovskites (HOP) have been the subject of intense investigation before the rise of three-dimensional (3D) HOP and their impressive performance in solar cells. Recently, layered HOP have also been proposed as attractive alternatives for photostable solar cells and revisited for light-emitting devices. In this review, we combine classical solid-state physics concepts with simulation tools based on density functional theory to overview the main features of the optoelectronic properties of layered HOP. A detailed comparison between layered and 3D HOP is performed to highlight differences and similarities. In the same way as the cubic phase was established for 3D HOP, here we introduce the tetragonal phase with D symmetry as the reference phase for 2D monolayered HOP. It allows for detailed analysis of the spin-orbit coupling effects and structural transitions with corresponding electronic band folding. We further investigate the effects of octahedral tilting on the band gap, loss of inversion symmetry and possible Rashba effect, quantum confinement, and dielectric confinement related to the organic barrier, up to excitonic properties. Altogether, this paper aims to provide an interpretive and predictive framework for 3D and 2D layered HOP optoelectronic properties., The work at FOTON is supported by Agence Nationale pour la Recherche (SNAP and SuperSansPlomb projects) and was performed using HPC resources from GENCI-CINES/IDRIS Grant 2016-c2012096724. The work at ISCR is supported by Agence Nationale pour la Recherche (TRANSHYPERO project). J.E.’s work is supported by the Fondation d’entreprises banque Populaire de l’Ouest under Grant PEROPHOT 2015. The work at Los Alamos National Laboratory (LANL) was supported by LANL LDRD program and was partially performed at the Center for Nonlinear Studies and at the Center for Integrated Nanotechnologies, a U.S. Department of Energy, Office of Science user facility. The Groningen team would like to acknowledge funding from European Research Council (ERC Starting Grant “Hy-SPOD” No. 306983) and by the Foundation for Fundamental Research on Matter (FOM), which is part of The Netherlands Organization for Scientific Research (NWO), under the framework of the FOM Focus Group “Next Generation Organic Photovoltaics”. ICN2 acknowledges support from the Severo Ochoa Program (MINECO, Grant SEV-2013-0295). This project received funding from the European Union's Horizon 2020 research and innovation programme under the grant agreement no. 687008.
Published: 2016
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36. Elastic Constants, Optical Phonons, and Molecular Relaxations in the High Temperature Plastic Phase of the CH3NH3PbBr3 Hybrid Perovskite

Author: Thierry Michel, Benoit Ruffle, Philippe Bourges, Olivier Durand, Stéphane Cordier, Antoine Létoublon, Serge Paofai, Bernard Hehlen, Jacky Even, Claudine Katan, Claude Ecolivet, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), A.L. thanks T. Roisnel, CDIFX, and V. Demange, CSM, at Institut des Sciences Chimiques de Rennes, for X-ray diffraction characterization of the samples. T.M. acknowledges financial support from University of Montpellier 'Soutien a la recherche' grant., ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Phase transition, Materials science, Phonon, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Condensed Matter::Materials Science, Tetragonal crystal system, symbols.namesake, [SPI]Engineering Sciences [physics], Brillouin scattering, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Physical and Theoretical Chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Perovskite (structure), [PHYS]Physics [physics], Condensed matter physics, Relaxation (NMR), 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Brillouin zone, Crystallography, symbols, Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons, 0210 nano-technology, Raman spectroscopy
Abstract: Low frequency dynamics has been studied in a CH3NH3PbBr3 hybrid perovskite single crystal by using four different spectroscopy techniques: coherent inelastic neutron, Raman and Brillouin scatterings, and ultrasound measurements. Sound velocities were measured over five decades in energy to yield the complete set of elastic constants in a hybrid halide perovskite crystal in the pseudocubic plastic phase. The C44 shear elastic constant is very small, leading to a particularly low resistance to shear stress. Brillouin scattering has been used to study the relaxation dynamics of methylammonium cations and to evidence translation-rotation coupling associated with the cubic to tetragonal phase transition at Tc ≈ 230 K. Low frequency and highly damped optical phonons observed using both Raman and inelastic neutron below 18 meV, do not present softening close to Tc. The critical dynamics at Tc ≈ 230 K is compatible with an order-disorder character, dominated by relaxational motions of the molecules.
Published: 2016
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37. Using Low Temperature Photoluminescence Spectroscopy to Investigate CH3NH3PbI3 Hybrid Perovskite Degradation

Author: Bernard Geffroy, Gaëlle Trippé-Allard, Hiba Diab, Khaoula Jemli, Damien Garrot, Ferdinand Lédée, Pierre Audebert, Emmanuelle Deleporte, Jean-Sébastien Lauret, Laboratoire Aimé Cotton (LAC), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan), Laboratoire de Photophysique et Photochimie Supramoléculaires et Macromoléculaires (PPSM), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe d'Etude de la Matière Condensée (GEMAC), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), This work is supported by DIM Nano-K (grant PEROVOLT- IDF), and European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016)
Subjects: Fabrication, Materials science, optoelectronics, Exciton, hybrid perovskite, Pharmaceutical Science, Mineralogy, 02 engineering and technology, CH$_3$ NH$_3$ PbI$_3$, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Analytical Chemistry, lcsh:QD241-441, Quality (physics), lcsh:Organic chemistry, CH3NH3PbI3, solar cells, degradation, photoluminescence, Drug Discovery, Physical and Theoretical Chemistry, Spectroscopy, Perovskite (structure), hybrid perovskites, Thin layers, business.industry, Organic Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Chemistry (miscellaneous), [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], Molecular Medicine, Optoelectronics, Degradation (geology), Grain boundary, 0210 nano-technology, business
Abstract: International audience; Investigating the stability and evaluating the quality of the CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ perovskite structures is quite critical both to the design and fabrication of high-performance perovskite devices and to fundamental studies of the photophysics of the excitons. In particular, it is known that, under ambient conditions, CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ degrades producing some PbI$_2$. We show here that low temperature Photoluminescence (PL) spectroscopy is a powerful tool to detect PbI$_2$ traces in hybrid perovskite layers and single crystals. Because PL spectroscopy is a signal detection method on a black background, small PbI$_2$ traces can be detected, when other methods currently used at room temperature fail. Our study highlights the extremely high stability of the single crystals compared to the thin layers and defects and grain boundaries are thought to play an important role in the degradation mechanism.
Published: 2016
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38. Plastic crystal behavior, tight-binding modelling and low energy phonon spectroscopy in hybrid perovskites crystals

Author: Even, Jacky, Paofai, Serge, Bourges, Philippe, Létoublon, Antoine, Cordier, Stéphane, Durand, Olivier, Boyer-Richard, Soline, Jancu, Jean-Marc, Rufflé, Benoit, Ecolivet, Claude, Carignano, Marcelo, Katan, Claudine, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Qatar Environment and Energy Research Institute (QEERI), ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), ANR-12-BS10-0011,SNAP,Nano-plaquettes colloïdales atomiquement plates(2012), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Télécom Bretagne, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), KATAN, Claudine, Captage des énergies renouvelables et récupération des énergies de l’environnement - Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb - - SuperSansPlomb2015 - ANR-15-CE05-0023 - AAPG2015 - VALID, BLANC - Nano-plaquettes colloïdales atomiquement plates - - SNAP2012 - ANR-12-BS10-0011 - BLANC - VALID, and New technological advances for the third generation of Solar cells - GOTSolar - - H20202016-01-01 - 2018-12-31 - 687008 - VALID
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.THEO] Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Condensed Matter::Materials Science, Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons
Abstract: International audience; In this paper, we examine recent theoretical investigations on 3D hybrid perovskites (HOP) that combine concepts developed for classical bulk solid-state physics and empirical simulations of their optoelectronic properties. In fact, the complexity of HOP calls for a coherent global view that combines usually disconnected concepts, related to classical semiconductors, perovskites and plastic crystals1. For the pseudocubic high temperature reference perovskite structure that plays a central role for 3D HOP, we introduce a new tight-binding Hamiltonian, which specifically includes spin-orbit coupling. The resultant electronic band structure is compared to that obtained using state of the art density functional theory (DFT). Possible plastic crystal and orientational glass behaviors of HOP will be discussed, building on Car-Parrinello molecular dynamics simulations and symmetry analyses of the cation stochastic reorientations. As available experimental or simulated data on low energy structural excitations are limited, large single crystals of MAPbBr3 have been grown and used to perform neutron and Brillouin scattering and ultrasonic characterization of low frequency acoustic phonons, as well as relaxation modes in different energy ranges. Neutron scattering experiments further reveal that the MAPbBr3 crystal presents a coexistence of crystalline domains below the cubic to tetragonal phase transition at Tc=225K. This observation is consistent with the improper ferroelastic character of the phase transition as predicted from the symmetry analysis of phonon and molecular relaxational modes. [1]Even, J., Carignano, M. & Katan, C. “Molecular disorder and translation/rotation coupling in the plastic crystal phase of hybrid perovskites.” Nanoscale DOI: 10.1039/C5NR06386H, (2016)
Published: 2016

39. Magic Angle Spinning 207 Pb and low temperature deuterium NMR as a tool for studying local order and dynamics in CH 3 NH 3 PbX 3 (X=Cl, Br, I) hybrid perovskites

Author: Claire Roiland, Gaëlle Trippé-Allard, Jemli, K., Alonso, C., Jean-Claude Ameline, Regis Gautier, Laurent Le Pollès, Emmanuelle Deleporte, Jacky Even, Claudine Katan, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Aimé Cotton (LAC), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM ICMMM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Télécom Bretagne
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: National audience
Published: 2016

40. Propriétés optoélectroniques des pérovskites hybrides : quelques résultats théoriques et expérimentaux récents

Author: Even, Jacky, Pedesseau, Laurent, Kepenekian, Mikael, Katan, Claudine, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), KATAN, Claudine, and New technological advances for the third generation of Solar cells - GOTSolar - - H20202016-01-01 - 2018-12-31 - 687008 - VALID
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.THEO] Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], [PHYS.COND] Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: National audience; A partir de 2012, la thématique des pérovskites hybrides pour le photovoltaïque a explosé au niveau mondial, alors qu’elle était totalement passée sous silence jusqu’à la fin 2011. Cette émergence soudaine a amené le magazine « Science » à classer les cellules solaires à base de pérovskites hybrides dans le « Science journal’s top 10 breakthroughs in 2013 » et le journal "la Recherche" dans les 10 découvertes les plus importantes de l'année 2014. Les rendements photovoltaïques (http://www.nrel.gov/ncpv/images/efficiency_chart.jpg) ont atteint très rapidement 10% (2012), 15% (2013), puis 22% récemment en 2016 dans une filière non répertoriée jusqu’en 2013.L’équipe de simulation associant les équipes FOTON-OHM et ISCR-CTI a poursuivi récemment son travail théorique en 2015-2016, en explorant différents aspects associés aux propriétés optoélectroniques des matériaux 3D et 2D. Des études de spectroscopie en collaboration avec les groupes de Groningen et Stanford, permettent de mieux comprendre les rôles joués par le réseau inorganique et les cations organiques dans les propriétés excitoniques. Les collaborations entamées avec les groupes de Los Alamos, North Western University et Groningen, montrent également que la complexité des processus de génération et de transport des porteurs dans les matériaux 3D et 2D conditionnent les performances des dispositifs.
Published: 2016

41. Enhancement of light emission using organic fluorophores as antennas in unusual situations: The cases of tetrazines and 2-D hybrid perovskites

Author: Audebert, Pierre, DELEPORTE, Emmanuelle, Clavier, Gilles, Laboratoire de Photophysique et Photochimie Supramoléculaires et Macromoléculaires (PPSM), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Aimé Cotton (LAC), École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes 1, European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), and Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-École normale supérieure - Cachan (ENS Cachan)
Subjects: energy transfer, tetrazine, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, perovskite
Abstract: International audience; Enhancement of light emission using organic fluorophores as antennas has been demanstrated in unusual situations: A naphtalimide doner is able to transfer energy to either a tetrazine (case of a molecular dyad) or 2-D hybrid perovskite (case of a doped emissive material).
Published: 2016

42. Tight binding modeling of halid perovskites

Author: Boyer-Richard, Soline, Scholz, Reinhard, Jancu, Jean-Marc, Katan, Claudine, Even, Jacky, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Eidgenössische Technische Hochschule - Swiss Federal Institute of Technology [Zürich] (ETH Zürich), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), KATAN, Claudine, New technological advances for the third generation of Solar cells - GOTSolar - - H20202016-01-01 - 2018-12-31 - 687008 - VALID, Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [SPI.OPTI] Engineering Sciences [physics]/Optics / Photonic, [SPI.OPTI]Engineering Sciences [physics]/Optics / Photonic
Abstract: National audience; The free-electron model is built upon the assumption that electrons propagate almost freely and that their wave functions can be approximated by plane waves. As an " opposite " starting point, one can use localized atomic orbitals as a basis set to perform band-structure calculations; this is the tight binding (TB) or linear combination of atomic orbitals (LCAO) approach. This method has been introduced for periodic crystals by Slater and Koster 1 and was extensively used in the past to rationalize the physical properties of a wide range of compounds, from transition metals to semiconductor crystals 2. In this paper we use this approach to investigate the properties of HOP, considering the reference cubic structures of the 3D ABX 3 family. Our tight-binding model is based on a 16 functions basis without SOC or a 32 functions basis with SOC. For cubic ABX 3 halide perovskites, we consider one " s " and three " p " orbitals for the B atom, and the same for each of the three X atoms in the simple cubic unit cell, as already presented for a qualitative analysis of the band structure 3. No basis function is taken into account for the A organic molecule, which's position is not fixed because it has rotational degrees of freedom/disorder in the cubic phase. We only consider first neighbor interactions, only between B and X atoms. We have chosen the minimal sp 3 basis as developed by Slater and Koster and we have tried to reproduce the already known experimental data like energy band-gap and effective masses around the bandgap with our semi-empirical TB model. Nine parameters are considered without SOC: four different diagonal matrix elements related to the atomic energies of the chemical constituents B and X: E sB , E pB , E sX and E pX. Five transfer matrix elements refer to the overlap integral of atomic functions: V ss , V sBpX , V sXpB , V ppσ , V ppπ. SOC only appears for p orbitals with two SOC values Δ soB and Δ soX.
Published: 2016

43. Etude Ab initio des pérovskites hybrides 2D et 3D : Confinements quantiques et diélectriques et effet Rashba

Author: Sapori, Daniel, Pedesseau, Laurent, Kepenekian, Mikael, Rolland, Alain, Katan, Claudine, Even, Jacky, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), KATAN, Claudine, New technological advances for the third generation of Solar cells - GOTSolar - - H20202016-01-01 - 2018-12-31 - 687008 - VALID, Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [CHIM.THEO] Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], [PHYS.COND] Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: National audience; Depuis les années 80, les pérovskites hybrides 2D sont étudiées pour leurs propriétés semiconductrices pour des applications telles que les transistors à effet de champs (FET) ainsi que les diodes électroluminescentes (LED) . Ce n’est que très récemment que les pérovskites hybrides 3D ont intéressé la communauté scientifique du à une évolution spectaculaire des rendements de 3.8% en 2009 à plus de 21% en 2016 . Les confinements quantiques et diélectriques peuvent avoir un impact non négligeable sur les propriétés physiques des matériaux et hétérostructures. Le confinement diélectrique était modélisé jusqu’à présent de façon rudimentaire et totalement empirique à l’aide de jonctions abruptes. Ici nous utilisons une nouvelle méthode reposant sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), développée pour étudier les effets de confinement diélectrique, pour les pérovskites hybrides 2D et 3D. Cette méthode permet de prendre en compte les détails des interfaces à l’échelle atomique. Très récemment, des colloïdes de pérovskites hybrides ont été synthétisés permettant d’obtenir de nouvelles propriétés . Le confinement quantique de nanoplaquettes de pérovskites hybrides 3D est également abordé . Par ailleurs, en 2013, la présence d’un couplage spin-orbite géant dans les pérovskites hybrides a été prédit par des calculs basés sur la DFT et l'effet Rashba (dédoublement du spin) a également été prédit pour MAPbI3 offrant ainsi de nouvelles possibilités pour des applications basées sur la spintronique. Nous proposons ici également une étude de l’effet Rashba et de Dresselhaus dans les pérovskites hybrides sous champ électrique externe .
Published: 2016

44. Physical properties and photostability of 3D and 2D Ruddlesden-Popper perovskite materials for photovoltaic applications

Author: Even, Jacky, Tsai, Hsinhan, Nie, Wanyi, Blancon, Jean-Christophe, Neukirch, Amanda, Pedesseau, Laurent, Stoumpos, Constantinos, Katan, Claudine, Tretiak, Sergei, Kanatzidis, Mercouri, Mohite, Aditya, KATAN, Claudine, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Los Alamos National Laboratory (LANL), Northwestern University [Evanston], Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM] Chemical Sciences, [CHIM]Chemical Sciences, [PHYS] Physics [physics]
Abstract: National audience; Solution-processed organometallic perovskite based solar cells have emerged as a promising thin-film photovoltaic technology. There have been new reports on the photo-stability of such devices, attributing the hysteresis and performance degradation to various phenomena, including photo-degradation and fast self-healing of the photocurrent in large grain perovskite solar cells of the 3D methyl ammonium (MA) lead iodide materials under constant illumination.[1] The polaronic picture proposed recently is related to contributions from both the inorganic and the organic parts of the material.[2]Layered perovskites obtained by the same growth procedure recently report a record photovoltaic efficiency of 12.52 % with no hysteresis, more than two times higher than previously reported values. [3] Intrinsic quantum and dielectric carrier confinements,[4] and protection afforded by the organic inner barriers in the 2D Ruddlesden-Popper phases, may explain their exceptional photostability under standard illumination as well as humidity resistance over 2000 hours.[3]References[1] W. Nie et al, Nature Comm. (2016)[2] J. Even et al, J. Nanoscale (2016); A. Neukirch et al, Nanoletters (2016)[3] H. Tsai et al, Nature (2016)[4] J. Even et al, Phys. Rev. B (2012), ChemPhysChem (2014); D. Sapori et al, Nanoscale (2016)
Published: 2016

45. Symmetry-Based Tight Binding Modeling of Halide Perovskite Semiconductors

Author: Jean-Marc Jancu, Jacky Even, Reinhard Scholz, Soline Boyer-Richard, Claudine Katan, Boubacar Traoré, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut für Angewandte Photophysik., Technische Universität Dresden = Dresden University of Technology (TU Dresden), This project has received funding from the European Union’sHorizon 2020 research and innovation program under the grantagreement no. 687008. The information and views set out inthis publication are those of the authors and do not necessarilyreflect the official opinion of the European Union. Neither theEuropean Union institutions and bodies nor any person actingon their behalf may be held responsible for the use which maybe made of the information contained therein. Work at ISCRand FOTON was performed using grant from Cellule Energiedu CNRS (SOLHYBTRANS Project) and the University ofRennes 1 (Action Incitative, Défis Scientifiques Emergents 2015)., Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Télécom Bretagne, Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: Band gap, hybrid perovskite, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Condensed Matter::Materials Science, [SPI]Engineering Sciences [physics], Tight binding, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Symmetry breaking, Physical and Theoretical Chemistry, Electronic band structure, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Perovskite (structure), [PHYS]Physics [physics], Condensed matter physics, Chemistry, Heterojunction, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, [SPI.OPTI]Engineering Sciences [physics]/Optics / Photonic, Density functional theory, 0210 nano-technology, Rashba effect
Abstract: International audience; Empirical and semi-empirical models are particularly suited to address issues related to complex structures. Based on a general symmetry analysis, herein we build an empirical sp3 tight-binding (TB) model for the reference Pm3 ̅m cubic phase of halide perovskite structures of general formula ABX3. This TB model includes 16 and 32 basis functions without and with spin orbit coupling (SOC), respectively. The 16 basis functions are made of one “s” and three “p” orbitals for the metal atom B, and the same for three halide atoms X atoms. No basis function is taken into account for the A organic molecule, which position cannot be fixed in the cubic phase. The TB electronic band diagram, with and without SOC of MAPbI3, is determined based on state of the art density functional theory results that include many body correction (DFT+GW). The band gap is obtained at the R-point with E_G=1.603 eV. Close to the band gap, effective masses are: m_h^*=0.215 m_0 for the valence band and m_e^*=0.218 m_0 for the conduction band, which leads to a reduced effective mass of 0.108 m_0, all data being consistent with experimental values. This TB model affords an atomic-scale description to computing various properties, including distorted structures, at a significantly reduced computational cost. The powerfulness of the present TB Hamiltonian is exemplified with the calculation of band-to-band absorption spectra, the variation of the band gap under volumetric strain, as well as the Rashba effect for a uniaxial symmetry breaking. Compared to first-principles approaches, such a semi-empirical model permits us to tackle more difficult issues in terms of size with complex heterostructures, nanostructures or composite materials as well as diversity of physical phenomenon under investigation. It should be as relevant to the future of perovskite device modeling, as it has proved efficient for conventional semiconductors.This work has been performed within the GOTSOLAR project, which has received funding from the European Union’s Horizon 2020 research and innovation Programme under the grant agreement No 687008. The information and views set out in this abstract are those of the authors and do not necessarily reflect the official opinion of the European Union. Neither the European Union institutions and bodies nor any person acting on their behalf may be held responsible for the use which may be made of the information contained herein.
Published: 2016
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46. Low energy phonon spectroscopy and translation-rotation coupling in hybrid perovskites crystals

Author: Létoublon, Antoine, Paofai, Serge, Bourges, Philippe, Cordier, Stéphane, Durand, Olivier, Rufflé, Benoit, Ecolivet, Claude, Carignano, Marcelo, Katan, Claudine, Even, Jacky, KATAN, Claudine, New technological advances for the third generation of Solar cells - GOTSolar - - H20202016-01-01 - 2018-12-31 - 687008 - VALID, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Qatar Environment and Energy Research Institute (QEERI), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, and Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], [PHYS.COND] Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
Abstract: National audience; Despite the wealth of research conducted the last three years on hybrid organic perovskites (HOP), several questions remain open including: to what extend the organic moiety changes the properties of the material as compared to all-inorganic (AIP) related perovskite structures. To ultimately reach an answer to this question, we have recently introduced two approaches that were designed to take the stochastic molecular degrees of freedom into account, and suggested that the high temperature cubic phase of HOP and AIP is an appropriate reference phase to rationalize HOP's properties. In this paper, we recall the main concepts and show recent molecular dynamic results (figure 1) to discuss more specifically the various possible couplings between charge carriers and low energy excitations such as acoustic and optical phonons. As available experimental or simulated data on low energy excitations are limited, we also present preliminary neutron and Brillouin scattering, as well as ultrasonic measurements obtained on freshly prepared single crystals of CH 3 NH 3 PbBr 3.
Published: 2016

47. Theoretical insights into hybrid perovskites for photovoltaic applications

Author: Soline Boyer-Richard, Claudine Katan, Jacky Even, Laurent Pedesseau, Marcelo A. Carignano, Jean-Marc Jancu, Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (FOTON), Université de Rennes (UR)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Qatar Environment and Energy Research Institute (QEERI), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), The work at FOTON is supported by Agence Nationale pour la Recherche (Snap and Supersansplomb projects) and was performed using HPC resources from GENCI-CINES/IDRIS grant 2016-c2012096724. J. E. work is supported by the Fondation d’entreprises banque Populaire de l’Ouest under Grant PEROPHOT 2015. This project has received funding from the European Union’s Horizon 2020 research and innovation Programme under the grant agreement No 687008. The information and views set out in this publication are those of the author(s) and do not necessarily reflect the official opinion of the European Union. Neither the European Union institutions and bodies nor any person acting on their behalf may be held responsible for the use which may be made of the information contained herein., ANR-12-BS10-0011,SNAP,Nano-plaquettes colloïdales atomiquement plates(2012), ANR-15-CE05-0023,SuperSansPlomb,Cellule Solaire Utilisant des Pérovskites Hybrides Sans Plomb(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université européenne de Bretagne - European University of Brittany (UEB)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Télécom Bretagne-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Subjects: optical absorption, Solid-state physics, hybrid perovskite, band structure, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, 7. Clean energy, 01 natural sciences, Molecular dynamics, symbols.namesake, Tight binding, tight binding, Quantum mechanics, Statistical physics, Electronic band structure, Physics, exciton, business.industry, 021001 nanoscience & nanotechnology, molecular dynamics, 0104 chemical sciences, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Semiconductor, plastic crystal, symbols, Density functional theory, Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons, orientational glass, 0210 nano-technology, Hamiltonian (quantum mechanics), business, Orientational glass
Abstract: International audience; In this paper, we examine recent theoretical investigations on 3D hybrid perovskites (HOP) that combine concepts developed for classical bulk solid-state physics and empirical simulations of their optoelectronic properties. In fact, the complexity of HOP calls for a coherent global view that combines usually disconnected concepts. For the pseudocubic high temperature reference perovskite structure that plays a central role for 3D HOP, we introduce a new tight-binding Hamiltonian, which specifically includes spin-orbit coupling. The resultant electronic band structure is compared to that obtained using state of the art density functional theory (DFT). Next, recent experimental investigations of excitonic properties in HOP will be revisited within the scope of theoretical concepts already well implemented in the field of conventional semiconductors. Last, possible plastic crystal and orientational glass behaviors of HOP will be discussed, building on Car-Parrinello molecular dynamics simulations.
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48. Critical Role of Interface and Crystallinity on the Performance and Photostability of Perovskite Solar Cell on Nickel Oxide

Author: Pulickel M. Ajayan, Jared Crochet, Mikael Kepenekian, Boubacar Traore, Costas C. Stoumpos, Olivier Durand, Wanyi Nie, Mercouri G. Kanatzidis, Jacky Even, Aditya D. Mohite, Jean-Christophe Blancon, Claudine Katan, Hsinhan Tsai, Sergei Tretiak, Fangze Liu, Los Alamos National Laboratory (LANL), Rice University [Houston], Northwestern University [Evanston], Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), 08SPCE973, U.S. Department of Energy, Horizon 2020, ANR-15-CE05-0018,TRANSHYPERO,Vers une compréhension des propriétés de transport électronique des cellules solaires basées sur les pérovskites hybrides(2015), European Project: 687008,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,GOTSolar(2016), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), and Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)
Subjects: Materials science, Perovskite solar cell, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, photostability, 7. Clean energy, 01 natural sciences, perovskite solar cells, Crystallinity, Tetragonal crystal system, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Thin film, crystallinity, Perovskite (structure), LiNiO, [PHYS]Physics [physics], Open-circuit voltage, business.industry, Mechanical Engineering, Nickel oxide, Non-blocking I/O, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Mechanics of Materials, Optoelectronics, 0210 nano-technology, business
Abstract: International audience; Hybrid perovskites are on a trajectory toward realizing the most efficient single-junction, solution-processed photovoltaic devices. However, a critical issue is the limited understanding of the correlation between the degree of crystallinity and the emergent perovskite/hole (or electron) transport layer on device performance and photostability. Here, the controlled growth of hybrid perovskites on nickel oxide (NiO) is shown, resulting in the formation of thin films with enhanced crystallinity with characteristic peak width and splitting reminiscent of the tetragonal phase in single crystals. Photophysical and interface sensitive measurements reveal a reduced trap density at the perovskite/NiO interface in comparison with perovskites grown on poly(3,4-ethylene dioxy thiophene) polystyrene sulfonate. Photovoltaic cells exhibit a high open circuit voltage (1.12 V), indicating a near-ideal energy band alignment. Moreover, photostability of photovoltaic devices up to 10-Suns is observed, which is a direct result of the superior crystallinity of perovskite thin films on NiO. These results elucidate the critical role of the quality of the perovskite/hole transport layer interface in rendering high-performance and photostable optoelectronic devices.
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