Search

This work made during these three years deals with the study of optical properties of spin-state transition compounds. More precisely, we characterized the photo-induced transition of this complex. To make these studies, we have used two home-built experimental set ups based on time resolved pump-probe techniques. The relaxation process and the LIESST effect inside the thermal hysteresis loop was analysed with the first set up. Moreover, we have observed threshold effects for the photo-induced transition. We developed a second set up to have a better temporal resolution. For this, we used two lasers for the pump and probe. Thus, we could measure the low-spin to high-spin transition and the relaxation process. We have shown that thermal mechanism induces nucleation/growth process. Besides, we have studied the effect of particle size on the photo-induced transition. Finally, we have studied the optical properties of nanoparticles. We have measured the real and imaginary parts of their refraction index. And we characterized their thermal spin transition., Le travail effectué durant ces trois années porte sur l'étude des propriétés optiques des composés à transition d'état de spin. Plus précisément, nous avons caractérisé la transition photo-induite de ce type de composé. Pour réaliser ces études, nous avons développé au laboratoire des montages basés sur la technique pompe-sonde résolue en temps. Un premier montage avec une pompe impulsionnelle et une sonde continue nous a permis de réaliser des études sur la relaxation et l'effet LIESST au sein de la boucle d'hystérésis thermique. De plus, nous avons observé des effets de seuil pour la transition photo-induite. Un second montage où pompe et sonde sont impulsionnelles a été développé durant cette thèse. Il permet une étude globale de la cinétique photo-induite : photo-excitation et relaxation. En effet, l'accordabilité du délai pompe-sonde en cours d'expérience permet d'étudier des processus dont les temps caractéristiques diffèrent de plusieurs ordres de grandeur. Nous avons alors caractérisé la cinétique de la transition photo-induite de composé du Fe(II), montrant ainsi qu'un processus thermique est à l'origine de la transition et amorce un processus de type " nucléation/croissance ". De plus, ces études ont été faites pour des poudres composées de particules dont la taille a été réduite. Par ailleurs, nous avons étudié les propriétés optiques de nanoparticules synthétisées sous forme de micelles. Nous avons déterminé les parties réelle et imaginaire de leur indice de réfraction et caractérisé la transition d'état de spin thermique.

The aim of this work is to propose new laser architectures based on optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA). Common goals of OPCPA pre-amplifiers are to reach high energy level while maintaining the spectrum width and to adapt geometry of the amplified beam to the high power laser chain optics. In this work, we consider OPCPA as a way to control and to sculpt ultrashort laser pulses. Our first set-up aims to compensate for the weak time recovery default between pump and signal pulses, which lowers the energy extraction. We demonstrate that a regenerative OPCPA, resonant on the idler wave, satisfy this requirement but also produce a high-intensity and high-repetition rate train of amplified signal replicas. Our second laser system pre-compensates the spectral gain narrowing by sculpting pulses directly within the OPCPA section, where a temporal shaping of the pump beam permits a spatio-spectral shaping of the amplified signal. Finally, we propose an OPCPA based on spatial coding and uniform amplification of different spectral components of the signal wave. This is achieved using a fan-out periodically poled crystal inserted in a zero dispersion line., Dans le cadre d'études menées autour du programme PETAL, nous avons développé de nouvelles architectures pour la pré-amplification d'impulsions par amplification paramétrique optique à dérive de fréquence (OPCPA). Dans ce travail, nous considérons l'OPCPA comme un moyen de contrôle et de mise en forme des impulsions. Nous suggérons trois architectures lasers qui aspirent chacune à répondre à des défauts de la technique OPCPA ou des chaînes dédiées à la FCI. Ainsi, nous pallions un possible défaut de recouvrement temporel entre les impulsions pompe et signal, lequel induit une mauvaise extraction d'énergie lors du processus paramétrique. Dans ce cadre, nous avons démontré qu'une cavité régénérative OPCPA, résonnante sur l'onde complémentaire, permet d'optimiser l'amplification. Au-delà ce système permet de produire un train de répliques amplifiées de l'onde signal. Notre second montage vise à pré-compenser le rétrécissement spectral par le gain en façonnant les impulsions signal au niveau de l'étage OPCPA dans les domaines spatial et spectral. Nous avons démontré que ceci pouvait être réalisé en mettant en forme temporellement et spatialement le faisceau pompe. Enfin, nous proposons un OPCPA basé sur l'adressage spatial et l'amplification uniforme des composantes spectrales dans un cristal à polarisation périodique de type éventail.