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The paper deals with three topics: i) the use of complex representations and base vectors in primitive cells, illustrated here on the example of magnetic structures in rhombohedral space groups; ii) the symmetry lowering device which, connected with representation analysis, allows to deal with cases where the irreducible representations of the paramagnetic space group G do not describe properly the magnetic structure; cases considered are Tb3Fe5O12 and Mn3GaC (first-order transitions). iii) a modified projection operator formula which does not contain inverse operations on the site vector r. The formula was successfully applied to the preceding topics which were inspired by a recent paper of Izyumov and Naish.

Magnetic properties of the compound SrTb2Fe2O7 (space group P4 2 mnm ) have been investigated by magnetic measurements of susceptibility and magnetization and by neutron diffraction. The Neel temperature of the iron sublattice is 628 K. At 295 K the configuration of the Fe3+ spins is Gx− ± Ay− (antiferromagnetic). At 4.2 K the configuration of Tb3+ spins is represented by the modes Fx+, Cy+, Az− coupled in the representation Eg with the mode Az− of the Fe3+ spins. The values of the magnetic moments corresponding to the different modes are obtained from the magnetic structure refinement. The value of the Fx+ ferromagnetic mode of Tb3+ is 2.6 μB/ion at 4.2 K. At room temperature the orientation of Fe3+ spins perpendicularly to the c axis seems to be due to a site anisotropy, the easy direction coinciding with the axis of the FeO5 bipyramids. The reorientation of Fe3+ spins along the c axis observed at 4.2 K can be explained by a strong Fe3+Tb3+ coupling which overcomes the Fe3+ one ion anistropy. The low site symmetry (m) of Tb lifts the degeneracy completely and gives rise to a pseudodoublet (formed by two singlets of small separation) associated with an Ising-like behavior. In fact the Tb3+ spins are in the m planes, containing the c axis.

Fe2SiS4(a = 12,407 A, b = 7,198 A, c = 5,812 A, space group Pnma) has the olivine structure; the ferrous ions are located in two kinds of sites: one half in planes of mirror symmetry m, the other half in centers of symmetry. 1. The magnetic study of this compound by means of magnetization measurements and Mossbauer effect, indicates from 127 K an antiferromagnetic arrangement along oy for the m sites, and an induced partial order of the same kind for the 1 sites. At 33 K, the Fe2+ spins in 1 sites are completely ordered and at the same time takes place a rearrangement of the magnetic structure. The observed complex model is analogous to that of Fe2GeS4, i.e. antiferromagnetic along 0x and ferrimagnetic along Oz.

Series expansions in Fourier space are proposed for potentials, fields and field gradients. The lattice potential is shown to be harmonic on lattice points. A correction proposed for potential and field calculations by Weenk and Harwig has no serious basis. The oxygen lattice contribution to the field gradient on the Fe-site in α-Fe 2 O 3 turns out to be five times the contribution calculated with nearest neighbors only.

One first derives from a classical spin hamiltonian an interaction matrix η( q). The phase comparison method is a simple identification procedure obtaining at once the eigenvectors of η(q) which are directly related to the magnetic structure. In a second step one finds the roots, related to the magnetic energy and the stability conditions. The application of this method to the compounds REMn 3+Mn4+O5 (RE = rare earth) results in a model where Mn4+-chains of helical spins are coupled together by pairs of Mn3+-spins, the system of helical Mn-spins inducing at low temperatures a spin ordering of RE, helical for negligible and sinusoidal for high one ion anisotropy. Orthogonal spin correlations occurring in the present matrix approach are shown to be compatible with group theory.

Resume La structure magnetique de l'acetate de manganese Mn(CH3COO)2, 4H2O a ete resolue par diffraction des neutrons. L'acetate de manganese cristallise dans le groupe spatial P2 1 c avec Z = 6. Les atomes de manganese (en position 2a et 4e) sont dans des plans (100)′. En dessous de TN = 3.18 K ce compose est antiferromagnetique en champ applique nul. Le vecteur de propagation est k = [ 1 2 00] et les plans (100) sont ferrimagnetiques. Le groupe magnetique est P 2a 2 1 C .

The solid solutions Cr 1−x V x N show at low temperatures a progressive establishment of an orthorhombic distorsion and an antiferromagnetic order (of the fourth kind) for x 1 3 accompagnied by a (cubic) fraction which remains disordered at the lowest temperatures : No ordering occurs for x > 1 3 . Assuming a Gaussian distribution of local concentrations in otherwise homogeneous cells (cellular model), the mean magnetic moment, measured by neutron diffraction can be related to a constant moment of Cr provided the local vanadium concentration is smaller than 0.26. The cell size contains 20 metal atoms.

The oxygen parameters of some iron garnets are refined from neutron diffraction diagrams at 400 K. The magnetic moments of the rare earth atoms and of the octahedral and tetrahedral iron atoms are determined at room temperature.

L'auteur fait un expose critique de la methode qui permet de determiner la repartition des ions metalliques des ferrites sur les sites A et B, au moyen des rayons X. Il expose les resultats de ses experiences, qui sont en accord avec les conclusions de l'etude magnetique. Notamment, en ce qui concerne le ferrite de cuivre et le ferrite de magnesium, il retrouve les deplacements des ions, predits par L. Neel, en fonction de la temperature de trempe.

Resume Dans le formiate de manganese dihydrate, en-dessous de fN = 3,7°K les spins des ions A en 0 0 0 et 0 1 2 1 2 s'ordonnent antiferromagnetiquement tandis que les ions B en 1 2 0 1 2 et 1 2 1 2 0 ne presentent pas d'aimantation au-dessus de 1,5°K. Des experiences de diffraction des neutrons entre 1,5°K et 0,4°K montrent que dans ce domaine de temperature les spins des ions B ‘suivent’ antiferromagnetiquement ceux des ions A. Les ions B se comportent comme un reseau d'ions paramagnetiques soumis a un champ proportionnel a l'aimantation des ions A. Ce champ est d'origine dipolaire.

Above a temperature ΘT the perovskite type compounds ZnMn3C and GaMn3C0.935 are ferromagnetic as GaMn3C studied previously. Below ΘT the magnetic structures of ZnMn3C and GaMn3C0.935 are tetragonal noncollinear, with a ferromagnetic component along the tetragonal Oz axis and an antiferromagnetic component in the Oxy plane while GaMn3C is a collinear antiferromagnet below ΘT. The two compounds ZnMn3C and GaMn3C0.935 show with respect to GaMn3C the common feature of a reduction of the number of electrons, but obtained in substantially different ways, by the substitution Ga → Zn in ZnMn3C, by the production of vacancies in GaMn3C0.935. By NMR we have observed resonances on 69Ga and 71Ga which can be attributed to neighborhoods of zero, one and two C-vacancies in GaMn3C0.935 resonances on 67Zn in ZnMn3C and resonances on 55Mn. There is a good agreement between the symmetry changes observed by neutron diffraction and NMR, between the thermal variation of the ferromagnetic components, determined by the same techniques and by magnetic measurements.

The spin rotation, mainly due to the thermal variation of the anisotropy constants K1 and K2, and the thermally induced poly domain structure in hexagonal cobalt is directly checked by neutron diffraction.

Resume La structure magnetique de Mn3GaC, dont la temperature de transition est Tt = 164°K, est colineaire et ressemble a celle de MnO. Elle peut etre decrite par une succession de plans ferromagnetique a spins alternant dans la direction [111], axe d'antiferromagnetisme. Au-dessus de Tt, la phase devient ferromagnetique dans une transition de premier ordre, avec une temperature de Curie Tc = 248°K. Les moments magnetiques deduits de l'etude par diffraction neutronique sont: M = 1,8 ± 0,1μB dans l'etat antiferromagnetique a 4,2°K, M = 1,2 ± 0,1μB dans l'etat ferromagnetique a 170°K, et M =1,3μB par mesure magnetique extrapolee a 0°K.

Canting of the rare earth moments at low temperature for DyIG, ErIG and YbIG is evidenced. The canting angles and the moments are refined and compared with theoretical predictions.

Pour permettre la propagation de la structure magnetique de UCoO4 , on propose un modele non colineaire. Celui-ci se transforme selon une representation irreductible a deux dimensions, associee au vecteur d'onde k = (1/2 0 1/2) et appartenant au groupe d'espace complet G = Imma (et non pas au sous-groupe du vecteur d'onde Gk) . Le moment orbital non nul de CO2+ autorise l'existence de couplages d'echange anisotrope. Le groupe de Shubnikov est P2'1 /m.

Resume La structure du type perovskite Mn3GaN montre un ordre antiferromagnetique des spins de manganese en trois sousreseaux: S1 en 0 1 2 1 2 selon [0 1 1 ], S2 en 1 2 0 1 2 selon [ 1 0 1], S3 en 1 2 1 2 0 selon [1 1 0]. S est de 1, 17 a 4, 2°K. L'axe de difficile aimantation est Ox pour S1, Oy pour S2, Oz pour S3. Les integrales d'echange sont: J1 negative, J2 positive. La structure magnetique appartient a la representation tridimensionnelle γ5g du groupe cubique.

Resume Une methode simple, basee sur l'hypothese de voisinages equivalents permet l'enumeration de plus de modes de spins que les methodes de G ersch et K oehler et de Fourier-Villain.

Resume Nous avons determine par diffraction de rayons-X, entre 5 et 360K, les variations des parametres a, b et c de la maille. La variation thermique de l'aimantation a ete precisee par diffraction neutronique. Grâce a ces mesures, nous avons calcule dTN/dP = 0, 73. 10-9 degre cm2 dyne-1, en bon accord avec les mesures experimentales directes. Le modele de Bean et Rodbell est generalise par l'introduction d'une energie anisotrope de deformation, laquelle permet la justification theorique de la nature de premier ordre de la transition a TN

The solid solutions MnxCr1−x S show a considerable magnetic short range order above TN. The analysis of the diffused intensity for the composition x = 0.33 allows the estimation of spin correlations and of exchange integrals J1 ⋍ -4.5°K, J2 ⋍ + 6°K which are compatible with the observation below TN of a long range order of the first kind, i.e. with the positive second neighbour interactions.

Resume Les configurations magnetiques sont directement reliees aux vecteurs propres d'une matrice. Tout reseau de Bravais j , occupe par des ions magnetiques fournit a l'energie d'echange une contribution − 2λ j . Les parametres scalaires λ j sont invariants dans les operations de symetrie du groupe cristallographique. Lorsque les ions magnetiques n'occupent qu'un seul reseau de Bravais ( j = 1), λ 1 s'identifie avec la transformee de Fourier de l'integrale d'echange et la methode matricielle se reduit a celle de Villain. Dans le cas d'un ensemble { A } de n atomes equivalents, la recherche des λ j est ramenee a celle des valeurs propres d'une matrice. Quand la maille chimique est conservee, les vecteurs propres qui decrivent les configurations des spins forment la base de representations irreductibles ce qui relie la methode matricielle a celle de D zyaloshinsky et T urov . Un mode trivial est le mode ferromagnetique correspondant a la representation identite. Dans les sytemes couples { AB } les vecteurs propres du probleme matriciel sont des combinaisons lineaires des vecteurs propres de { A } et de { B }. Le ferrimagnetisme de Neel apparait comme le resultat du couplage de deux modes “triviaux” ferromagnetiques de { A } et de { B }. La stabilite des solutions s'exprime par des conditions d'inegalite entre integrales d'echange. L'etude se limite a la determination de modes fondamentaux, c'est-a-dire de modes complets a un seul vecteur de propagation. Les applications suivantes sont etudiees : (a) le cube centre (exemple d'un reseau de Bravais) (b) les structures apparentees au corindon telles que Fe 2 O 3 -α, Cr 2 O 3 , les ilmenites (exemple de n reseaux de Bravais equivalents) (c) les spinelles cubiques et (d) les grenats (exemples de systemes couples).

Resume Une interpretation des courbes de susceptibilite magnetoelectrique, en fonction de la temperature, de LiMnPO 4 est faite a l'aide des theories de l'influence du champ inducteur sur l'energie d'anisotropie de l'ion metallique, sur l'interaction d'echange et sur le facteur de Lande. L'introduction de termes biquadratiques est egalement envisagee.

Resume Nous avons etudie la structure magnetique de TbO2. Le terbium a dans ce compose la structure electronique du gadolinium 3+ (L = O, S = 7 2 ) TbO2 est antiferromagnetique, avec une temperature de Neel de 3K. Les moments sont repartis dans le plan (111) selon une direction indeterminee. Le terbium est porteur d'un moment magnetique de 6.25 ± 0.10 microB a 1.5K.

Dans MnYO3 hexagonal, les atomes Mn se trouvent sur les axes hexagonaux a1, a2 et — (a 1 + a2). Leurs coordonnees sont (x 0 0) (0 x 0) (x x 0) (x 0 1/2) (0 x 1/2) (x x 1/2). Deux modeles de structure sont en accord avec les intensites de diffraction de neutrons. Dans le premier modele, chaque spin est parallele a l'axe hexagonal sur lequel est situe l'atome Mn ; les spins gardent le meme sens dans les plans z = 0 et z = 1/2. Dans le second modele les spins sont perpendiculaires aux axes hexagonaux sur lesquels se trouvent les atomes Mn, mais leurs directions respectives dans les plans z = 0 et z = 1/2 sont opposees. Le deuxieme modele est prefere. La temperature de Curie du faible ferromagnetisme observe coincide avec la temperature de Neel TN = 46 °K de l'antiferromagnetisme « triangulaire ». La constante de Curie observee correspond a la valeur du spin seul de l'ion Mn3+.

Resume La structure magnetique, observee a 4, 2°K de BiMn2O5 (groupe Pbam) correspond a un vecteur de propagation k = [ 1 2 0 1 2 ] . Les representations irreductibles associees a k dans le groupe Pbam permettent de deduire tous les couplages magnetiques possibles et de proposer des modeles de structure verifies par le calcul.

Resume Dans ErCrO3 les spins de Cr s'ordonnent antiferromagnetiquement a TN1 = 133° K dans un arrangement GX appartenant a la representation Γ4 et restent selon Ox jusqu'a 20° K au moins. A TN2 = 16, 8δ K Er s'ordonne dans un arrangement CZ appartenant a Γ1, representation identite. En meme temps le spin de Cr tourne de 55° dans le plan Oxy par couplage avec Γ1. L'application d'un champ magnetique selon Oz fait disparaitre la composante selon Oy des spins de Cr et apparaitre un metamagnetisme de Er. NdCrO3 a une structure magnetique voisine. A 4,2° K les moments de Er et Nd sont de 5,2 et 1,3μB respectivement.

It is shown by neutron diffraction and Mossbauer spectrometry that the formation of a long range magnetic order in zinc ferrite depends sensitivily on the content of divalent iron. The experimental data favour a non collinear model of the magnetic structure. Zinc ferrite is a normal spinel with the tetrahedral A sites occupied by Zn2+ ions and the octahedral B sites occupied by Fe3+ ions. Any magnetic order therefore is due to the nearest or more distant B-B interactions of the Fe3' ions. Measurements of the susceptibility [I 1: of the specific heat [Z], studies by neutror diffraction [3] and Mossbauer spectrometry [4] have shown that below 10 OK an antiferromagnetic order appears. The neutron diffraction patterns of J. M. Hastings and L. M. Corliss [3] and recently also one of M. K. Fayek et al. [5] have only shown broad magnetic lines, typical for short range order. From these experiments there was some doubt that a long range order can exist in ZnFez04 [6]. We show first that the formation of the magnetic order depends very sensitively on the stoichiometry of the sample, especially from the Fez+ content. Figure 1 (left) shows Mossbauer spectra of a sample with a content of 0.002 Fez+ per molecule. We observe well shaped Zeeman spectra, indicating a long range FIG. 1. Mossbauer spectra of two samples of ZnFezO4 with different Fez+-content. 57Co source embedded in Cu at room temperature. (*) Zentralinstitut fiir Forschung und Entwickiung der Fried. Krupp GmbH, Essen. (**) CNRS and CEN-G., Grenoble. (***) Laboratoire de Spectromktrie Physique, Grenoble. (****) Laboratoire Central des TkICcommunications, Paris. magnetic order up to temperatures just below the Nee1 point. Figure 1 (right) also shows Mossbauer spectra of ZnFez04 with a content of 0.01 Fe2+ per molecule. In this sample line broadenings occur and at 10 OK we observe a superparamagnetic behaviour. This is in agreement with neutron diffraction results (Fig. 2). The sample with small ~ e ' + content shows FIG. 2. Liquid helium temperature neutron diffraction pattern of two samples of ZnFezO4 with different Fez+-contents. The indices are based on the cubic unit cell (a = 8.43 A). Neutron count rates in arbitrary units. well resolved and strong magnetic peaks, whereas the sample with a content of 0.01 Fez+ shows only broad lines, thus indicating short range order. These observations may explain the published results mentioned above. Recently, B. Boucher et al. [7] independently confirmed our experimental results. Their neutron diffraction pattern of a sample with small Fez+ content agrees very well with our measurements. It may be mentioned that the neutron diffraction patterns of the two samples of figure 2 show no difference at room temperature. The results of our investigation of the sample with low Fe2+ content have been reported in [B]. The Mossbauer measurements have shown a deviation of the Hi(T) vs. T-plot from the Brillouin B (5) behaviour and the occurrence of a quadrupolar shift below the Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:19711105 NEUTRON DIFFRACTION AND M~SSBAUER STUDIES OF ZINC FERRITE C 1 321 Neel point, indicating a non-collinear magnetic structure. The magnetic peaks of the liquid helium temperature neutron diffraction diagram (Fig. 2) can be indexed in a tetragonal cell a = b = 8.43 A and c = 16.86 A, as suggested by M. K. Fayek et al. 151. The selection rule of the magnetic lines h, f h, = 2 n f 1 and h, = 2 n -t 1 indicates a propagation vector of the magnetic mode k = [lo 41. In order to determine the magnetic structure, we have used the theory of magnetic modes as given by representation analysis [9]. If we look .for the symmetry operation of highest order which leaves k invariant modulo a vector of the reciprocal F-centered spinel lattice, we find the rotation inversion 4. By inspection of the irreducible representations of the space groupe F a, we find a non-collinear arrangement as shown in figure 3. Collinear spin arrangements non parallel to Oz would require a spin Hamiltonian of an order higher than two. An essential feature of the model are parallel z-components of groups of four neighbouring iron spins. Our model agrees with the first of the three models given by B. Boucher et al., but they predict zero z-components from the experimental evidence. We obtained the best agreement between observed and calculated magnetic intensities for s, = s,,. An arrangement along the c-axis can be ruled out, but for s, = 0 the R-factor increases only slightly, so that a clear decision between the model s, = s, and s, = 0 cannot be made on the basis of the present experimental data. We observed a low magnetic moment of 4.2 pB, FIG. 3. Magnetic structure of ZnFe204. Open circles have + components and full circles components along z-axis. Arab number indicate the height in eights of the chemical unit cell 001 and -& 5 0 are antitranslations. extrapolated to OOK, which may be explained by covalency effects and partially by competitions of short range order scattering (Fig. 2). Evidence that the electron configuration of Fe3 + changes when crossing the Neel temperature is also given by the observation of a discontinuity of the isomeric shift of 0.03 mm/s. X-ray investigations have shown that any detectable tetragonal distorsion should be smaller than 0.01 A.

L'hydrogrenat l2O3, 3CaO, 6H2O a ete prepare a partir d'aluminium et d'oxyde de calcium CaO dans un grand exces d'eau a 100 °C. Un spectre de resonance magnetique nucleaire a ete enregistre sur l'aluminate en poudre ; le second moment de la raie vaut 28 ± 3 G2. Des neutrons thermiques ont ete diffractes par l'hydrogrenat en poudre. Une synthese de Fourier, radiale, a montre que les protons, occupant le site h, forment des tetraedres centres sur le site d. La plus courte distance O-H etant voisine de 1 A, (groupement hydroxyle), on a determine plusieurs solutions possibles. L'etude des intensites experimentales et theoriques a conduit a la solution approchee : x = 0,154, y = 0,07, z = 0,8. Apres raffinement par la methode des moindres carres on a obtenu les parametres suivants : atome d'hydrogene : x = 0,142 y = 0,081 z = 0,806 atome d'oxygene : x = 0,024 y = 0,054 z = 0,636 La plus courte distance O-H vaut 1,13 ± 0,06 A. Les distances H-H dans un tetraedre (OH)4 valent 1,80 et 2,48 A. Le second moment theorique de la raie de resonance des protons vaut dans ce cas 34 ± 4 G2, ce qui est en accord avec le resultat experimental.

Resume La structure magnetique de Tb3Fe5O12 ayant un caractere rhombo-edrique a basse temperature, nous avons cherche et trouve une deformation rhomboedrique qui commence un peu en dessous de 200 K et se sature a 7′30″ vers 16 K. Le groupe magnetique est R 3 c′ . Les composantes a 4,2 K du moment du terbium (8,5 μB), paralleles et perpendiculaires a l'axe [111] sont 7,35 et 4,25μB respectivement.

Resume Alors que l'etude par effet Mossbauer de solutions solides (Mn 2 O 3 ) 1−x (Fe 2 O 3 ) x suggere l'existence de deux transitions magnetiques dans Mn 2 O 3 , l'une vers 80°K, l'autre vers 25°K, la variation thermique des intensites des raies magnetiques (100) (110) et (111) etudiees par diffraction neutronique montre dans Mn 2 O 3 l'existence d'une transition a 90°K et d'une autre vers 50°K (et non pas 25°K).

Resume Fe 2 GeS 4 cristallise dans le groupe d'espace Pnma ; les parametres de la maille sont: a = 12,467 A , b = 7,213 A , c = 5,902 A ; sa structure cristalline est isotype de l'olivine. L'etude du magnetisme par la methode d'extraction montre que Fe 2 GeS 4 est paramagnetique jusqu'a 108°K, puis antiferromagnetique jusqu'a 69°K, et enfin antiferro-et ferrimagnetique. La diffraction des neutrons a permis d'etablir les structures magnetiques du compose a 85 et a 4,2°K, et de preciser la modification de l'anisotropie intervenue a 69°K.

Resume UOS quadratique est antiferromagnetique avec une temperature de Neel de T N = 55°K et une temperature paramagnetique Θ p = −51°K. Dans la region antiferromagnetique, il y a une forte anisotopie uniaxiale. Chaque atome d'uranium est porteur d'un moment de 2 μ B environ, dirige selon l'axe c . Les interactions U-O-U sont fortement negatives. La succession des moments selon c est + + − −. La maille magnetique est deux fois la maille chimique selon c . p ]Dans la region paramagnetique, l'inverse de la susceptibilite magnetique en fonction de la temperature possede deux regions rectilignes auxquelles correspondent deux constantes de Curie C 1 = 0,9 (aux basses temperatures) et C 2 = 1,2 (pour T > 450°K).

Resume La deformation quadratique observee dans les solutions solides (CuO) χ (NiO) 1−χ n'est pas due a un ordre des cations, mais a un effet Jahn-Teller que devient cooperatif au-dessus d'une concentration critique X>X c ≅ 0,25, meme pour une repartition statistique des cations.

Resume Mn2GeS4 est trouve etre isotype de l'olivine qui appartient au groupe rtho rhombique Pnma - D162h. A 4,2°K, nous observons un ordre antiferromagnetique collineaire correspondant a un couplage de modes Cy des moments de Mn2+ sur les sites 4a et 4c. L'ordre magnetique correspond a la representation identite, c'est-a-dire le groupe de Shubnikov est encore Pnma.

Resume Le FeS tetragone ( a = 3, 768 A , c = 5, 039 A , groupe P 4/ nmm ) a du FeII dans un milieu tetraedrique. Etudie par diffraction de neutrons et par l'effet Mossbauer, il n'indique aucun signe d'ordre magnetique a des temperatures aussi basses que 1, 7°K. Ce comportement, ajoute a l'absence de toute conductibilite metallique, indique une forte co-valente. De la chaleur au-dessus de 160°C transforme, avec une contraction du volume, la variete tetragone instable en une forme hexagonale, d'une facon exothermique.