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CNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico FAPEMIG - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas Gerais CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior The disposal of radioactive waste has been the subject of scientific research since the beginning of the nuclear industry. For high-level waste or spent fuel, the final disposal in deep geological repositories is the global scientific consensus. In this doctoral thesis, aspects related to the process of disposal of spent nuclear fuel (SNF) in Brazil were studied, from a purely academic point of view. The radioactive decay process releases thermal energy that is absorbed by the geological environment. However, some of the safety barrier components have a maximum operating temperature limit. Furthermore, the heat released can help the migration of fluids in the geosphere. As the heat transfer process is passive, the repository must be dimensioned so that the thermal limits are not exceeded during its operation. The simulation of heat transfer allows the determination of the smallest acceptable geometric dimensions of the repository for each type of SNF. Given the Brazilian Government's apparent interest in reprocessed nuclear fuels, the thermal behavior of two reprocessed fuels for the Angra 2 nuclear power plant, a Mixed Oxide (MOX) and a thorium-enriched reprocessed fuel was simulated. The MOX fuel can be disposed of in a repository after 50 years of its removal from the reactor. The spent fuel containing thorium, however, cannot be disposed of in a repository under the same conditions, since the maximum safe temperature would be exceeded. The dimensioning of the repository for the SNF is an important piece of information for the process of selecting areas with the potential to house a geological repository. With the application of a method based on geographic information systems and multi-criteria analysis for the selection of an area for the construction of a repository for the SNF, sites of interest were selected for further. Candidate sites have areas greater than the minimum areas estimated as necessary by the heat transfer simulation. As both the nuclear fuel cycle and the total number of nuclear power plants to be built in this century remain undefined, there is no estimate of back-end costs in Brazil. To estimate the costs associated with this phase of the nuclear fuel life cycle, strategic scenarios were created. These scenarios, together with the possible fuel cycles, were modeled in the energy planning tool MESSAGE to estimate the amount of SNF generated. Using stochastic methods, the most likely total cost was calculated. Values range from $12.84 billion to $83.71 billion depending on the scenario. With this range, it was estimated that the energy sale value should be between 40% and 60% higher than the current value charged to finance the SNF disposal activities. O descarte de rejeitos radioativos tem sido objeto de pesquisas científicas desde o início da indústria nuclear. Para resíduos de alto nível ou combustível irradiado, a disposição final em depósitos geológicos profundos é o consenso científico global. Nesta tese de doutorado, foram estudados, de um ponto de vista puramente acadêmicos, aspectos relacionados ao processo de destinação do combustível nuclear usado (SNF) no Brasil. O processo de decaimento radioativo libera energia térmica que é absorvida pelo ambiente geológico. No entanto, alguns dos componentes da barreira de segurança têm um limite máximo de temperatura operacional. Além disso, o calor liberado pode facilitar a migração de fluidos na geosfera. Como o processo de transferência de calor é passivo, o repositório deve ser dimensionado de forma que os limites térmicos não sejam ultrapassados durante o seu funcionamento. A simulação da transferência de calor permite a determinação das dimensões geométricas mínimas aceitáveis para cada tipo de SNF. Dado o aparente interesse do governo brasileiro em combustíveis nucleares reprocessados, foi simulado o comportamento térmico de dois combustíveis reprocessados para a usina nuclear de Angra 2, um Óxido Misto (MOX) e um combustível reprocessado enriquecido com tório. O combustível MOX pode ser descartado em um repositório após 50 anos de sua remoção do reator. O combustível irradiado contendo tório, entretanto, não pode ser descartado em um repositório nas mesmas condições, uma vez que a temperatura máxima de segurança seria excedida. O dimensionamento do repositório para o SFN é uma informação importante para o processo de seleção de áreas com potencial para abrigar um repositório geológico. Com a aplicação de um método baseado em sistemas de informações geográficas e análise multicritério para seleção de área para construção de repositório do SNF, foram selecionados sítios de interesse para futuros estudos. Os locais candidatos têm áreas maiores do que as áreas mínimas estimadas como necessárias pela simulação de transferência de calor. Como tanto o ciclo do combustível nuclear quanto o número total de usinas nucleares a serem construídas neste século permanecem indefinidos, não há estimativa de custos do back-end no Brasil. Para estimar os custos associados a esta fase do ciclo de vida do combustível nuclear, foram criados cenários estratégicos. Esses cenários, juntamente com os possíveis ciclos de combustível, foram modelados na ferramenta de planejamento de energia MESSAGE para estimar a quantidade de SNF gerada. Usando métodos estocásticos, o custo total mais provável foi calculado. Os valores estão na faixa entre US $ 12,84 bilhões e US $ 83,71 bilhões dependendo do cenário. Com esses valores, estimou-se que o valor de venda de energia deveria ser entre 40% e 60% maior que o atual cobrado para financiar as atividades de descarte do SNF.

Orientador: Elias Basile Tambourgi Tese (doutorado) - Universidade Estadual de CAmpinas, Faculdade de Engenharia Quimica Resumo: O conhecimento da autodifusão do urânio no combustível nuclear 'UO IND. 2¿ apresenta grande interesse nas áreas de fabricação e de previsão de desempenho do combustível sob irradiação. Neste trabalho é descrita uma nova metodologia para a medida direta da autodifusão do urânio no 'UO IND. 2¿ através da utilização do isótopo 'U ANTPOT. 235¿ como traçador, e a determinação dos perfis de difusão por espectrometria de massa de íons secundários (SIMS). Os estudos foram conduzidos em monocristais e policristais de 'UO IND. 2¿. As experiências de difusão em monocristais foram realizadas em uma atmosfera redutora de 'H IND. 2¿, entre 1498 e '1697 GRAUS¿C. Os coeficientes de difusão do urânio no 'UO IND. 2¿, em volume, podem ser descritos pela seguinte relação de Arrhenius: D('cm POT. 2¿/s) = 8,54x¿10 POT. ¿7¿exp[-4,4(eV)/kT]. Esse resultado é muito menor do que aqueles previamente determinados para outros autores. Isto pode ser atribuído a numerosos fatores, tais como estequiometria, qualidade da amostra e técnica utilizada na determinação do coeficiente de difusão. Os estudos com policristais foram realizados nas mesmas condições experimentais dos monocristais. Nestas condições, a difusividade do urânio que prevalece na pastilha de 'UO IND. 2¿ policristalina corresponde à difusão intergranular do tipo B... Observação: O resumo, na íntegra, poderá ser visualizado no texto completo da tese digital Abstract: Not informed. Doutorado Sistemas de Processos Químicos e Informática Doutor em Engenharia Química

FAPEMIG - Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas Gerais A spent fuel pool (SFP) of a typical Pressurized Water Reactor (PWR) was evaluated considering six types of fuels: standard PWR fuel, MOX, (Th-U)O2-16%, (Th-U)O2-19.5%, (TRU-Th)O2 and (TRU-U)O2 fuels. The following benchmarks: MOX and UO2 Phase IV-B Burn-up Credit Criticality Benchmark as well as Thorium Pin Cell Burnup Benchmark were validated using SCALE 6.0 code with KENO-VI transport code in the CSAS6 sequence. Then, the dimensions of the modeled fuel assembly from the benchmark were used to evaluate burnup and depletion studies. The six fuel assemblies were submitted to a burnup of 16 GWd/teHM with three operating cycles consisting of 420 days full power over 3.61 years. Considering the core refueling configuration, a supercell model was adopted to validate the MOX and UO2 fuels benchmark. The assemblies and supercells were irradiated in a PWR core and after irradiation, the fuel assemblies and supercells were inserted in the pool. Three different geometric arrangements considering the core refueling configuration for assemblies were designed into the pool. It was required to find the minimum pitch distance that would optimize the assemblies’ disposition in the SFP keeping the system under the upper criticality limit. Based on the criticality analyses, radioactivity, decay heat as well as inhalation and ingestion radiotoxicity were also studied over 50 years in the pool. After that, the delayed neutron fraction for each assembly and supercell were compared using the NEWT code. The kinf evolution and the delayed neutron fraction (DNF) for all fuels’ assemblies and supercells were evaluated during the burnup and compared with the standard UO2. It was shown that in no case the pool needed to be resized. The results also show that the DNF of the assemblies using reprocessed fuel is smaller than the standard fuel, which is due to the 239Pu presence and the 233U production, which contribute to the low values obtained for delayed fission neutron fraction. These lower values of DNF suggest that reactors fueled with (TRU-Th)O2 or (TRU-U)O2 assemblies are harder to control. In contrast, the use of UO2-supercells in combination with other types of fuels can provide the burnup extension especially when transuranic fuels are used. Uma piscina de combustível irradiado (SFP) de um reator de água pressurizada (PWR) foi avaliada considerando seis tipos de combustíveis: combustível padrão PWR, MOX, (Th-U)O2-16%, (ThU)O2-19,5%, (TRU-Th)O2 e (TRU-U)O2. Os seguintes benchmarks: Phase IV-B Burn-up Credit Criticality benchmark bem como o Thorium Pin Cell Burnup Benchmark foram validados usando o código SCALE 6.0 com código de transporte KENO-VI na sequência CSAS6. Em seguida, as dimensões do elemento combustível do benchmark foram usadas para avaliar os estudos de queima e evolução do combustível. Os seis elementos combustíveis foram submetidos a uma queima de 16 GWd/teHM com três ciclos de operação consistindo em 420 dias com potência total durante 3,61 anos. Considerando a configuração de recarga do núcleo, adotou-se um modelo de supercélula para validar o MOX e UO2 benchmark. As supercélulas também foram irradiadas em um núcleo PWR e após a irradiação, foram inseridas na piscina de combustível irradiado. Três diferentes arranjos geométricos que levam em consideração a configuração de recarga para os elementos combustíveis foram projetados dentro da piscina. Foi necessário encontrar a distância mínima (pitch) que otimizaria a disposição dos elementos na piscina, mantendo o sistema sob o limite superior de criticalidade. Com base nas análises de criticalidade, a radioatividade, o calor de decaimento, bem como a radiotoxicidade por inalação e por ingestão também foram estudados ao longo de 50 anos dentro da piscina. Depois disso, a fração de nêutrons atrasados de cada elemento combustível e supercélula foi estudada usando o código NEWT e comparada com o combustível padrão UO2. Foi demonstrado que, em nenhum caso, a piscina precisaria ser redimensionada. Os resultados mostram ainda que a fração de nêutrons atrasados (DNF) dos elementos combustíveis que usam material reprocessado é menor que o combustível padrão, o que se deve à presença de 239Pu e à produção de 233U, contribuindo para os baixos valores obtidos para a fração de nêutrons atrasados. Esses valores mais baixos de DNF sugerem que os reatores que utilizam elementos combustíveis de (TRU-Th)O2 ou (TRU-U)O2 são mais difíceis de serem controlados. Em contraste, o uso das supercélulas de UO2 juntamente com outros tipos de combustíveis favorece a extensão da queima, principalmente quando combustíveis transurânicos são utilizados, viabilizando assim o uso dos mesmos no núcleo do PWR.

CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior Several different nuclear codes have been used to perform depletion and criticality calculations, already widespread among worldwide researchers. The neutron transport and depletion codes have their particularities such as the number of energy groups and multigroup cross section data included for each code. Therefore, this work aims to validate the model and cross sections data generated at DEN/UFMG using NJOY99 system and adopting a thorium fuel pin benchmark performed by MIT, INEEL and Czech Technical University, and using different computational nuclear codes. The validation consists in comparing results from codes and reference using benchmark methodology in criticality and depletion situations. To perform criticality at steady state and depletion calculations are used MCNPX, MCNP5, Serpent, SCALE6.0 system, and Monteburns. Besides that, an extension of the benchmark calculations is performed and nuclear reactor safety parameters are calculated for developed model. In this work are evaluated quantities such as the effective delayed neutron fraction, fuel temperatures coefficients and production and consumption rates for each code considering fresh fuel and depletion situations. It is achieved effective delayed neutron fractions that decreased responding to changes in fuel composition and k∞ that began simulation with lower differences than the ones obtained at burnup end, both results are a reflection of production and consumption rates considered by each code. Thus, the determining factor for the simulations is the ENDL used implicitly to depletion calculations. Besides that, conclusions are made about fuel temperature coefficient calculation and Serpent Doppler broadening preprocessor routine related to cross section data usage. The conclusions are presented in each chapter separately and accompanying their respective results. To sum up, the last chapter presents future perspectives discussions and overall conclusions and discussions from the obtained results. A utilização de diversos códigos nucleares para realização de cálculos de criticalidade, evolução do combustível e simulações de condições reais de trabalho já é um recurso difundido entre os pesquisadores de todo o mundo. Cada código nuclear, seja de transporte neutrônico ou para análise de evolução do combustível, tem suas características específicas. Assim sendo, esse trabalho tem como objetivo validar o modelo desenvolvido e os dados de seções de choque em diferentes temperaturas de trabalho gerados pelo Departamento de Engenharia Nuclear - DEN da Universidade Federal de Minas Gerais – UFMG usando o sistema de códigos NJOY99 e adotando um benchmark de vareta combustível abastecido com combustível baseado em tório realizado pelo MIT, INEEL e Czech Technical University usando diferentes códigos nucleares. A verificação consiste em comparar os resultados entre os códigos, usando a mesma metodologia do benchmark. Para realizar a validação, foram feitos cálculos de criticalidade e de evolução do combustível, utilizando os códigos MCNPX, MCNP5, Serpent, o sistema SCALE6.0 e Monteburns. Outrossim, uma extensão dos cálculos apresentados pelo benchmark é realizada e parâmetros de segurança de reatores nucleares são calculados para o modelo desenvolvido. Neste trabalho foram avaliados também, a fração de nêutrons atrasados efetiva, o coeficiente de temperatura do combustível e as taxas de produção e transmutação para cada código considerando situações de combustível fresco e queimado. Foram obtidas frações de nêutrons atrasados efetivas que decresciam de valor respondendo a variação da composição do combustível e k∞ que iniciam a simulação com valores muito próximos e tem sua diferença aumentada ao longo da queima, ambos resultados são reflexos das taxas de produção e transmutação consideradas por cada código. Com isso, a ENDL utilizada implicitamente para os cálculos de queima mostra-se o fator determinante para as simulações mostra a influência. Ainda, conclusõessão feitas sobre o procedimento de cálculo dos coeficientes de temperatura do combustível e também sobre a rotina de préprocessamento de alargamento Doppler do código Serpent. As conclusões são trazidas separadamente em cada capítulo, e o capítulo final apresenta discussões e conclusões que foram obtidas ao longo de todo o trabalho, além do apresentar ideias de trabalhos e perspectivas futuras relacionadas ao escopo deste trabalho.

O Sistema Híbrido Fusão-Fissão baseado no Tokamak vem sendo estudado com o propósito de transmutação de transurânicos, os quais possuem uma longa meia-vida e alta radiotoxicidade. O sistema constitui-se de um reator de fusão nuclear acoplado a um cobertor de fissão subcrítico denominado camada transmutadora. Estudos preliminares indicaram o melhor posicionamento para a camada transmutadora considerando espectro endurecido e alto fluxo de nêutrons. Nos estudos anteriores, o refrigerante utilizado para a camada transmutadora foi a liga de lítio-chumbo enriquecida em lítio-6 a 20%, que além de refrigerar é responsável pela geração de trítio, necessário para suprir as reações de fusão nuclear. Neste trabalho, partindo do modelo preliminarmente desenvolvido, e com o objetivo de aumentar a eficiência na transmutação de transurânicos através de reações de fissão nuclear, diferentes refrigerantes foram considerados para a camada transmutadora. Foram analisados metais líquidos usados como refrigerantes para reatores rápidos, tais como chumbo, sódio, e ligas de sódio-potássio, chumbo-bismuto, magnésio-chumbo e logicamente a liga de lítio-chumbo com o viés de comparação. Avaliando os parâmetros neutrônicos, tais como o fator de multiplicação efetivo e o fluxo de nêutrons, e a capacidade de transmutação de transurânicos, a liga eutética de chumbo-bismuto apresentou o melhor comportamento considerando a transmutação de transurânicos. Entretanto, o uso do refrigerante chumbo-bismuto diminui as taxas de reação para a produção de trítio devido à falta de lítio no sistema, prejudicando o fornecimento de trítio necessário para as reações de fusão. Portanto, foi avaliada a inserção de uma camada produtora de trítio para diferentes materiais produtores em distintos posicionamentos no sistema com o novo refrigerante escolhido tendo como finalidade uma maior produção de trítio. A avaliação consiste em encontrar o melhor posicionamento e o melhor material a ser usado na camada produtora de trítio sem afetar de maneira significativa a transmutação de transurânicos. Foram analisadas as probabilidades de produção e o fluxo de nêutrons na camada produtora e a capacidade de transmutação para cada posicionamento da camada e produtor utilizado. Baseado nos resultados obtidos, a camada produtora de trítio foi posicionada antes da camada transmutadora, sendo composta por lítio enriquecido em lítio-6 a 20%. iv Todas as análises foram realizadas utilizando o código MONTEBURNS que executa de forma conectada os códigos MCNP e ORIGEN. Os dados neutrônicos foram obtidos pelo código MCNP e os dados de queima e variação da composição do combustível foram obtidos pelo ORIGEN. The Fusion-Fission Hybrid System based on Tokamak has been studied with the transmutation purpose of transuranic nuclides, which have long half-life and high radiotoxicity. The system consists in a nuclear fusion reactor coupled to a subcritical fission blanket - called transmutation layer. Previous studies indicated the best location to place the transmutation layer, which should have a harden neutron spectrum allowing to increase the probability of fission reactions over the transuranic nuclides. The material used for cooling the transmutation layer in the system was a lithium-lead alloy, which has 20% lithium-6 enrichment on its composition for tritium generation purpose, element necessary to supply the nuclear fusion reactions. Based on the previous studies, this work analyzed the use of different coolant materials for the transmutation layer in the hybrid system with the purpose to increase the capacity in the transuranic transmutation through fission reactions. Liquid metals are proposed to be used as coolant materials for fast reactors. The analyzed material for cooling the transmutation layer was lead, sodium, and sodium-potassium, lead-bismuth, leadmagnesium and, of course, lithium-lead alloys for comparison purpose. It was evaluated neutronic parameters, such as the effective multiplication factor, neutron flux, and nuclide composition after a fuel burnup. Among them, the lead-bismuth eutectic alloy presented the highest transmutation values. It was analyzed the reaction rates for tritium production, as well as, the neutron flux and nuclide composition for each breeder location and material. However, the use of the lead-bismuth as coolant decreases the reaction rates for tritium production due to the lack of lithium in the system, decreasing the tritium amount required to supply the fusion reactions. Therefore, it was evaluated the insertion of a tritium breeder layer at distinct locations in the system for different breeder materials with the purpose to achieve high tritium production in the system using the chosen coolant. In addition, the evaluation consists in finding the best location to place the tritium breeder layer and also the most suitable material to be used as a tritium breeder in the layer that produces a significant amount of tritium without significantly affecting transuranic transmutation. Based on the results obtained, the tritium breeder layer was placed before the transmutation layer and was composed by lithium with 20% lithium-6 enrichment on its composition. vi All analyzes were performed using the MONTEBURNS code, which links the MCNP and ORIGEN codes. The neutronic parameters were obtained from the MCNP code and the fuel burnup data, which includes the buildup, decay and processing of radioactive materials were obtained from ORIGEN

O CANadian Deuterium Uranium ou CANDU (mais precisamente CANDU 6), é um reator desenvolvido pela Atomic Energy Canada Limited AECL que emprega água pesada como moderador e refrigerante e urânio natural como combustível. O Korea Atomic Energy Research Institute KAERI em parceira com AECL e U.S. Department, estudam ciclos avançados do combustível nuclear que visam a utilização do combustível irradiado proveniente de um reator de água leve (LWR) no CANDU, conceito denominado de Direct Use of spent PWR fuel In CANDU (DUPIC) ou ciclo DUPIC. O combustível irradiado de um Reator de Água Pressurizada (PWR) apresenta cerca de 1,5% de material físsil dependendo da queima no PWR e, decorrem disso, possibilidades do uso desse material no CANDU. Nesse contexto, dentro dos possíveis métodos de reprocessamento, destaca-se o Oxidation and REduction of OXide Fuel (OREOX), processo redox de via seca onde não há senão remoção de produtos de fissão gasosos, por se tratar de uma técnica que favorece redução de custos e processos. Nesse trabalho avalia-se o ciclo DUPIC para um típico reator CANDU 6 onde o combustível proveniente de um PWR foi reprocessado pelo método OREOX. A inserção de combustível reprocessado provoca um aumento na reatividade do núcleo; desse modo se faz necessário o do uso de um material absorvedor de nêutrons que favoreça o decréscimo da criticalidade. Para tanto, propôs-se o uso de urânio empobrecido como material absorvedor com o objetivo de se compensar o acréscimo de reatividade e, portanto, obter uma configuração de núcleo que apresente características neutrônicas equivalentes ao CANDU 6 sem modificações (referência).O estudo foi dividido em duas fases, na primeira avaliou-se a criticalidade inicial em estado estacionário para diferentes configurações de núcleo e na fase final verificou-se a criticalidade e evolução da composição do sistema ao longo da queima. A condição ótima obtida das análises levou a uma configuração inicial constituída de 81,5% de urânio natural, 6,9% de urânio empobrecido e 11,3% de combustível reprocessado e um teor aproximado de 7kg de material físsil por tonelada de metal pesado, superior ao CANDU 6 de referência ao final da queima. Foi utilizado o SCALE 6.0 (Standadized Computer Analyses for Licensing Evaluation modular code) para as análises das criticalidades iniciais e queima em diferentes combinações de uso do urânio natural, urânio empobrecido e combustível reprocessado. The CANadian Deuterium Uranium or CANDU (specifically CANDU 6) is a reactor developed by Atomic Energy Canada Limited - AECL that uses heavy water as moderator and coolant and natural uranium as fuel. The Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI), in collaboration with AECL and US Department, work in development of advanced nuclear fuel cycles in sense of use spent fuel from Light Water Reactors (LWR) in CANDU, namely Direct Use of spent PWR fuel In CANDU (DUPIC) or DUPIC cycle. The spent fuel of a Pressurized Water Reactor (PWR) contains about 1.5wt% of fissile material depending on the burnup in the PWR. Due this feature there are possibilities in use of this material in the CANDU reactors. In this way, among the possible methods of reprocessing, the Oxidation and REduction of OXide Fuel (OREOX) that is a dry redox process that takes out only gaseous fission products, is the most promising technique due the reduction of costs and processes. This work evaluates the DUPIC cycle for a typical CANDU 6 reactor where the spent fuel from a PWR was reprocessed by the OREOX method. The use of reprocessed fuel causes an increase in the reactivity value in reactor core, so the use of a neutron absorber material is necessary to decrease the criticality. In this work the use of depleted uranium as absorber was proposed in order to compensate the increase in reactivity and to obtain a core configuration that presents neutronic behavior similar to CANDU 6 without any modifications (reference). The study was divided into two stages, the first one evaluated the initial criticality in steady state for several core configurations. The final phase the criticality and evolution of the composition during the burning. The best core configuration obtained from the analisys was 81.5wt% natural uranium, 6.9wt% depleted uranium and 11.3wt% reprocessed fuel with content around of 7kg of fissile material per metric ton of heavy metal higher than the CANDU 6 reference at the end of the burnup. The SCALE 6.0 (Standalone Computer Analyzes for Licensing Evaluation Modular Code) was used to analyse the initial criticalities and burnup in different combinations of natural uranium, depleted uranium and reprocessed fuel-core setups.

Considerando um cenário de reatores de quarta geração e sistemas híbridos, estudos que analisem a composição de combustíveis nucleares irradiados são essenciais, pois, além de investigarem a evolução do material, podem determinar a presença e a quantidade dos isótopos mais importantes na compreensão dos efeitos radiotóxicos e térmicos mais significativos, bem como o impacto destes na deposição temporária ou permanente destes combustíveis. Nesta pesquisa, os sistemas PWR, VHTR com combustível padrão, VHTR com combustível reprocessado e um sistema híbrido ADS-Fissão tiveram a evolução de seus combustíveis analisados e comparados até 107 anos. Foram avaliados parâmetros tais como a composição, a radioatividade, a radiotoxicidade por ingestão e inalação e o calor de decaimento. Na sequência foram feitos estudos de criticalidade e transferência de calor desses combustíveis queimados dentro de um repositório temporário e, por último, uma análise térmica dos materiais em um canister dentro de um repositório geológico. O reator PWR foi usado como padrão de comparação. O código computacional ORIGEN 2.1 foi utilizado para realizar os cálculos relativos à composição e os parâmetros de decaimento dos combustíveis irradiados, dando ênfase à contribuição dos isótopos de actinídeos e produtos de fissão mais relevantes para os mesmos. Para a investigação da criticalidade usou-se o código SCALE 6.0 módulo KENO V.a e, na análise térmica, o código ANSYS Student via módulos CFX e Transiente Térmico. Assim, este trabalho evidenciou o grande impacto dos sistemas inovadores na gestão do back-end do ciclo dos combustíveis nucleares. A comparação dos resultados calculados para o combustível de um reator PWR típico em repositórios temporários e permanentes com os valores encontrados para os combustíveis provenientes desses sistemas estabelece um marco para o aprofundamento desse tema. Dos resultados verifica-se a forte influência dos isótopos de plutônio, actinídeos menores e produtos de fissão sobre o comportamento dos combustíveis. Considering a scenario of fourth generation reactors and hybrid systems, studies that analyze the composition of irradiated nuclear fuels are essential, because in addition to investigate the evolution of the material, they can determine the presence and quantity of the most important isotopes for understanding of the most significant radiotoxic and thermal effects and the impact of the temporary or permanent disposal of these fuels. In this research, the systems PWR, VHTR with standard fuel, VHTR with reprocessed fuel and a hybrid ADS-Fission system were analyzed and compared until 107 years. Such parameters as the composition, radioactivity, radiotoxicity by ingestion and inhalation and decay heat were evaluated. In the sequence, studies about the criticality and heat transfer of theses spent fuels were carried out inside a temporary repository, and finally, a thermal analysis of the materials into a canister inside a geological repository was done. The PWR reactor was used as standard basis of comparison. The computer code ORIGEN 2.1 was used to perform calculations on the composition and spent fuel decay parameters, emphasizing the contribution of the relevant actinide isotopes and fission products for them. The SCALE 6.0 code KENO V.a module was used to investigate the criticality and, in the thermal analysis, the ANSYS Student code via CFX and Transient Thermal modules. Thus, this work evidenced the great impact of innovative systems on the management of the back-end of the nuclear fuel cycle. The comparison of the calculated results for the fuel of a typical PWR reactor in temporary and permanent repositories with the values found for the fuels from these systems establishes a milestone for the deepening of this theme. From the results it is verified the strong influence of the isotopes of plutonium, minor actinides and fission products on the behavior of the fuels.

Os Accelerator Driven Systems (ADS) são sistemas híbridos subcríticos em que partículas carregadas produzidas por um acelerador são usadas para induzir reações de spallation em algum material alvo, resultando na produção de nêutrons que são usados em um núcleo de reator subcrítico para manutenção das fissões em cadeia. Esses sistemas têm sido estudados para atuarem na transmutação de rejeitos nucleares e também na regeneração de tório. Entretanto, há uma dificuldade na utilização de tório em ADS, que é a necessidade de adição inicial de algum isótopo físsil (233U ou 235U) para se atingir os níveis de criticalidade necessários. Essa adição de isótopos físseis de urânio não parece ser uma opção conveniente, pois, além dos entraves tecnológicos, há a geração de rejeitos inerente a todo processo de enriquecimento. A adição de 233U é ainda mais problemática, já que esse isótopo precisa ser gerado a partir do tório. Uma opção para o uso de tório sem a necessidade de inserção de 233U seria utilizá-lo juntamente com rejeitos nucleares provenientes de reatores convencionais. Nesse contexto, o objetivo deste trabalho é encontrar uma configuração de combustível que torne possível a queima simultânea de tório e combustível irradiado. Aliando, dessa forma, uma solução para a redução dos rejeitos nucleares à utilização das extensas reservas de tório. Foram utilizados os códigos computacionais MCNPX 2.6.0 (MCNPX/CINDER) e Monteburns 2.0 (MCNP5/ORIGEN 2.1) para simular os aspectos neutrônicos dos combustíveis estudados. Os resultados obtidos indicaram uma possível configuração de combusível para ADS em que foi possível regenerar tório, sem adição inicial de urânio, e ao mesmo tempo queimar rejeitos radioativos. Accelerator Driven Systems (ADS) are subcritical hybrid systems in which charged particles produced by an accelerator are used to induce spallation reactions in some target material, resulting in the production of neutrons that are used in a subcritical reactor core to maintain the fission chain. These systems have been studied for transmutation of nuclear waste and for thorium regeneration. However, there is a difficulty in the use of thorium in ADS , which is the need to adding some fissile isotope (233U ou 235U) to reach the criticality necessary. This addition of fissile isotopes of uranium is not a good option due to its technological difficulties and waste generation inherent in every enrichment process. The addition of 233U is even more problematic, since this isotope needs to be generated from 232Th. One option for the use of thorium without the addition of 233U consists in using thorium with nuclear waste from conventional reactors. In this context, the aim of this work is to establish a fuel configuration which simultaneously turns possible the thorium regeneration and the incineration of spent fuel. In order to simulate the neutronic aspects of the studied fuels, the computational codes MCNPX 2.6.0 (MCNPX/CINDER) and Monteburns 2.0 (MCNP5/ORIGEN 2.1) were used. The results indicate a possible configuration of ADS fuel that allows regeneration of thorium and incinerating radioactive waste.

Orientador: Ernesto Kemp Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin Resumo: Reatores nucleares constituem uma profusa fonte de antineutrinos, cujo espectro é determinado pelos decaimentos beta dos isótopos radioativos presentes no combustível nuclear. À medida que o combustível é consumido, sua composição isotópica é alterada, com reflexos diretos no espectro de antineutrinos. Desta forma, investigamos neste trabalho a viabilidade de um detector de neutrinos monitorar o reator de uma usina nuclear, sabendo seu estado de atividade. Também investigamos a evolução temporal da resposta do detector à queima gradual do combustível nuclear. Assim, determinamos o tempo necessário de coleta de dados para identificarmos que o combustível nuclear evoluiu para outra composição, para vários níveis de confiança, com relação ao início de operação da usina. Estes resultados fazem da detecção de antineutrinos de reatores nucleares uma ferramenta adicional para a verificação de salvaguardas nucleares Abstract: Nuclear reactors are a profuse neutrino source, which spectrum is determined by the beta decay of the fissile isotopes in the nuclear fuel. While the fuel is consumed, the isotopic composition changes, resulting in trends on the neutrino spectrum. So, we investigated in this work the viability of monitoring a reactor of a nuclear power plant with a neutrino detector, knowing its state of activity. We also investigated the temporal evolution of the response time of the detector in function of the gradual burn of the fuel. Therefore, with some confidence levels, we determined the needed time of data taking to identify fuel changes, in a PWR power plant, related to the beginning of operation. Consequently, these results make the detection of antineutrinos of nuclear reactors an additional method to nuclear safeguards Mestrado Física das Particulas Elementares e Campos Mestre em Física

Orientador: Gustavo Paim Valença Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica Resumo : O efeito dos aditivos TiO2, Nb2O5, SiO2, Fe2O3 e Al(OH)3, em concentração de 0,5% em massa, na cinética sinterização do combustível nuclear UO2·7%Gd2O3 em atmosfera de H2 a 99,999% foi investigada por stepwise isothermal dilatometry. Este combustível, usado como veneno queimável em reatores nucleares de potência, apresenta uma barreira de difusão por volta de 1.573 K, o que dificulta a obtenção da densidade final requerida. O auxílio dos aditivos TiO2, Al(OH)3, Nb2O5 e Fe2O3 foi eficaz em adensar o material, o mesmo não acontecendo para a composição dopada com SiO2. A energia de ativação para o estágio intermediário de sinterização foi calculada pelo método stepwise isothermal dilatometry e mostrou uma correlação positiva com a densidade do corpo sinterizado. O método se revelou válido para parte do estágio intermediário de sinterização, entre 1.200 K e 1.700 K para as composições dopadas e sem aditivo, à exceção daquela com SiO2, e entre 1.500 K e 1.900 K para esta última. Esta correlação também não se mostrou válida para a composição dopada com SiO2, cujo efeito foi o de reduzir a densidade final. Seu comportamento anômalo pode ser explicado pela excessiva perda de Si, por volatilização de óxidos menores, no estágio inicial de sinterização, isto é, em temperatura menor que 1.173 K. Perda similar, mas não tão intensa, também foi observada para a composição dopada com Al(OH)3 para o intervalo de temperatura entre 1.173 K e 1.573 K. A redução da concentração de Si a valores residuais, da ordem de dezenas de partes por milhão, pode explicar o seu comportamento anômalo. A correlação positiva entre energia de ativação e densidade do corpo sinterizado pode ser explicada pelo papel inibidor dos aditivos TiO2, Nb2O5, Fe2O3 e Al(OH)3 nos mecanismos de difusão promotores do engrossamento. Desta forma, os mecanismos de adensamento são favorecidos na competição pela energia livre de superfície. O modelo coarsening densification transition temperature, originalmente proposto para o sistema UO2, se mostrou aplicável ao presente caso. O cálculo das ordens de reação, também pelo método stepwise isothermal dilatometry, mostrou que os mecanismos de difusão promotores do engrossamento predominam em baixas temperaturas, até 1.650 K para a composição dopada com SiO2, até 1.550 K para as composições dopadas com Nb2O5, , Fe2O3 e Al(OH)3 e sem aditivo, e até 1.450 K para aquela dopada com TiO2. A partir destas temperaturas de transição, os mecanismos de adensamento crescem de importância e, no final do intervalo de validade do método, passam a predominar. A análise microestrutural por difração de raios X das composições dopadas com TiO2, Nb2O5, SiO2 e Al(OH)3 indicou a presença de óxido de nióbio, provavelmente NbO ou NbO2, em corpos sinterizados a 2.023 K por 4 h. Foi identificado o acúmulo preferencial de Ti nos contornos de grãos do corpo sinterizado por espectroscopia por dispersão de energia. A análise de espectroscopia Mössbauer mostrou que o Nb não influencia diretamente a difusão de Gd+3 e não há Gd2O3 livre após a conclusão do processo de sinterização a 2.023 K por 4 h. Abstract: The addition of 0.5wt% TiO2, Nb2O5, SiO2, Fe2O3 and Al(OH)3 in the UO2·7%Gd2O3 nuclear fuel and the effect on its sintering kinetics under a 99.999% H2 atmosphere were investigated by stepwise isothermal dilatometry. This fuel, used as burnable poison in nuclear power plants, presents a diffusion barrier around 1573 K that impairs densification. The aid of the sintering additives TiO2, Al(OH)3, Nb2O5 and Fe2O3 turned out to be effective to obtain the required final density, unlike the effect observed for the SiO2-doped composition. The activation energy for the intermediate sintering stage was calculated by stepwise isothermal dilatometry method and a positive correlation with the sintered body density was found. The method was valid for part of the intermediate sintering stage, in the range from 1200 K to 1700 K for the doped compositions and with no additive, except for the SiO2-doped one, whose validity range was between 1500 K and 1900 K. The energy-density correlation was not valid for the SiO2-doped composition, whose effect was to reduce the final density. This anomalous behavior may be attributed to the intense loss of Si mass, probably due to lower oxides volatilization, during the initial sintering stage at temperatures lower than 1173 K. Similar loss, but no so intense, was observed for the Al(OH)3-doped composition in the temperature interval from 1173 K to 1573 K. The Si concentration decrease to residual values of dozens of parts per million may explain its anomalous behavior. The positive correlation between activation energy and sintered body density may be explained by the inhibitor role played by the TiO2, Nb2O5, Fe2O3 and Al(OH)3 additives on the diffusion mechanisms that enhance the coarsening regime. As a consequence, the densification mechanisms are favored in the competition for the surface free energy. The coarsening-densification transition temperature model, originally suggested for the UO2 system, turned out to be valid for the UO2·7%Gd2O3 system. The reaction order calculation, also performed by the stepwise isothermal dilatometry method, showed that the coarsening diffusion mechanisms prevails at low temperatures, up to 1650 K for the SiO2-doped composition, up to 1550 K for the compositions doped with Nb2O5, Fe2O3, Al(OH)3 and no additive, and for the TiO2-doped one, up to 1450 K. From these temperatures on, the densification enhancing mechanisms become steadily more important and, in the end of method validity range, they become predominant. The microstructural analysis performed by X-ray diffraction of the TiO2, Nb2O5, SiO2 and Al(OH)3 doped compositions, sintered at 2023 K por 4 h, revealed the presence of niobium oxide, probably NbO or NbO2. It was identified Ti segregation at grain boundaries by energy-dispersive spectroscopy. The Mössbauer spectroscopy showed that Nb does not directly affect the Gd+3 diffusion and there is no free Gd2O3 after the sintering cycle is concluded at 2023 K for 4 h. O cálculo das ordens de reação, também pelo método stepwise isothermal dilatometry, mostrou que os mecanismos de difusão promotores do engrossamento predominam em baixas temperaturas, até 1.650 K para a composição dopada com SiO2, até 1.550 K para as composições dopadas com Nb2O5, , Fe2O3 e Al(OH)3 e sem aditivo, e até 1.450 K para aquela dopada com TiO2. A partir destas temperaturas de transição, os mecanismos de adensamento crescem de importância e, no final do intervalo de validade do método, passam a predominar. A análise microestrutural por difração de raios X das composições dopadas com TiO2, Nb2O5, SiO2 e Al(OH)3 indicou a presença de óxido de nióbio, provavelmente NbO ou NbO2, em corpos sinterizados a 2.023 K por 4 h. Foi identificado o acúmulo preferencial de Ti nos contornos de grãos do corpo sinterizado por espectroscopia por dispersão de energia. A análise de espectroscopia Mössbauer mostrou que o Nb não influencia diretamente a difusão de Gd+3 e não há Gd2O3 livre após a conclusão do processo de sinterização a 2.023 K por 4 h. Doutorado Desenvolvimento de Processos Químicos Doutor em Engenharia Química

Orientador: Elias Basile Tambourgi Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica Resumo: Neste trabalho é apresentado um estudo de crescimento de grãos em pastilhas de UO2, em sinterizações a 1700°C/2h/H2 e a 1750°C/4h/H2, por intermédio do crescimento das partículas do pó de UO2, do semeamento isoestrutural e da adição de Al2O3-SiO2. O crescimento das partículas do pó resultou em pastilhas com estruturas de grãos e poros grandes no centro e pequenos na borda, que foram atribuídas a diferentes pressões de oxigênio nestas duas regiões das pastilhas. A 1700°C/2h/H2 o tamanho médio de grãos foi de 8,73 µm, que aumentou para 34,16 µm após ser novamente sinterizada a 1750°C/4h/H2. Após estocagem do pó por um ano, novas pastilhas obtidas a 1700°C/2h/H2 e a 1750°C/4h/H2 apresentaram tamanho médio de grãos de 3,51 e 20,50 µm. O menor crescimento de grãos nas pastilhas obtidas do pó estocado foi atribuído à maior energia de superfície deste pó devido a oxidação superficial das suas partículas durante o período de estocagem. Na aplicação da técnica do semeamento isoestrutural foram testadas sementes obtidas de pó de UO2 sinterizado, nos teores 1, 3 e 5% em peso, e tamanhos 0-5, 5-10, 10-20 e 20-38 µm. O tamanho da semente exerceu muito pouca influência sobre a densificação e o crescimento de grãos. Após sinterização a 1700°C/2h/H2 o tamanho médio de grãos aumentou com a adição de 1% de sementes enquanto a densidade permaneceu constante; no entanto, tanto a densidade quanto o tamanho de grãos diminuíram com adições acima de 1% em peso. Após sinterização a 1750°C/4h/H2, a densidade aumentou para todos os teores de sementes, no entanto, o tamanho médio de grãos aumentou com a adição de 1% de sementes e caiu para os demais teores. A adição de Al2O3-SiO2 foi experimentada com 0,1 e 0,2% em peso. Em todos os experimentos foram obtidas microestruturas de grãos homogêneas, o que sugere ter havido mudança das interfaces do sistema de sólido-gás para líquido-gás, anulando a influência da pressão de oxigênio sobre o crescimento de grãos, ou seja, houve sinterização em presença de fase líquida. Em ambas as condições de sinterização o teor de 0,1% em peso de Al2O3-SiO2 aumentou a capacidade de densificação das pastilhas, a qual diminuiu com a adição de 0,2% em peso. A 1700°C/2h/H2 houve aumento do tamanho médio de grãos com o aumento do teor desses aditivos. A 1750°C/4h/H2 o tamanho médio de grãos foi praticamente o mesmo na pastilha sem aditivos e na pastilha com adição de 0,2% em peso de Al2O3-SiO2, porém, o tamanho médio de grãos diminuiu com a adição de 0,1% em peso de Al2O3-SiO2. Os resultados obtidos permitiram analisar os mecanismos envolvidos na densificação e evolução das microestruturas de grãos e poros, nas diferentes condições de processamento testadas. Além de mostrar caminhos possíveis de crescimento de grãos em pastilhas de UO2, estes resultados poderão ser utilizados no desenvolvimento de pastilhas combustíveis com microestruturas adequadas para obtenção de combustível de alto desempenho para reatores nucleares de potência Abstract: In this work, a study on UO2 pellets grain growth is presented, by sintering at 1700°C/2h/H2 and 1750°C/4h/H2, by coarsening the UO2 powder particles, by isostructural seeding and by Al2O3-SiO2 additions. The coarsening of the powder particles resulted in pellets with large grains and pores in the center and small ones close to the rim, which were attributed to different oxigen pressures in these two zones of the pellets. After sintering at 1700°C/2h/H2, the pellet average grain size attained 8.73 µm, which increased to 34.16 µm after another sintering at 1750°C/4h/H2. After being stored the powder for one year, new pellets were obtained at 1700°C/2h/H2 and at 1750°C/4h/H2, and their average grain size attained 3.51 and 20.50 µm, respectively. The minor grain growth in the pellets obtained from stored powder was attributed to the major surface energy of this powder, due to their particles surface oxidation during the storage period. Using the isostructural seeding technical, seeds obtained from UO2 powder sintering were used, on 1, 3 and 5 wt%, and within the band sizes 0-5, 5-10, 10-20 and 20-38 µm. The seed size caused too little influence on densification and grain growth. After sintering at 1700°C/2h/H2, the average grain size increased with 1 wt% seed addition, while the density remained constant; therefore, both density and average grain size decreased when the seed addition was over 1 wt%. After sintering at 1750°C/4h/H2, the density increased due to all seed grades, therefore, the average grain size increased due to 1 wt% seed addition but dropped to the other major grades. Al2O3-SiO2 additions were tested on 0.1 and 0.2 wt%. Homogeneous grain microstructures were obtained in all experiments, suggesting the change from the solid-gas interface to liquid-gas interface, avoiding the oxigen pressure influence on grain growth, i.e., there was sintering in liquid phase. The pellets densification ability was increased in both sintering conditions, when 0.1 wt% Al2O3-SiO2 was added; however, this ability decreased when 0.2 wt% Al2O3-SiO2 was added. At 1700°C/2h/H2, the average grain size increased in both Al2O3-SiO2 grades used. At 1750°C/4h/H2, the average grain size was approximately the same value in the pellet without additions and in the pellet with 0.2 wt% Al2O3-SiO2, but it decreased in the pellet with 0.1 wt% Al2O3-SiO2. These results allowed to analyse the mechanisms envolved on densification and, grains and pores microstructure evolution, on the different sintering conditions tested. They showed grain growth possibilities in UO2 pellets, which may be used in fuel pellets technology development with suitable microstructure, for obtaining of high performance fuel for nuclear power reactors Doutorado Sistemas de Processos Químicos e Informática Doutor em Engenharia Química

Orientador: Elizabete Jordão Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica Resumo: Neste trabalho é apresentado um modelo para o comportamento de microesferas de óxido misto de tório e urânio na fabricação de pastilhas combustíveis. Este modelo foi desenvolvido em um programa cuja meta era demonstrar a viabilidade de produzir material físsil por meio da utilização do tório em reatores a água pressurizada. Isto é importante porque leva a uma economia das reservas estratégicas de urânio e possibilita o uso nuclear das imensas reservas brasileiras de tório. O objetivo foi desenvolver um modelo para otimização das propriedades físicas das microesferas, densidade, resistência à fratura e superfície específica, de modo a produzir pastilhas combustíveis que satisfaçam a especificação do combustível quanto a microestrutura, densidade, porosidade aberta e teores de impurezas. E desta forma ajustar os parâmetros a serem utilizados no processamento sol-gel das microesferas para se obter estas propriedades e produzir pastilhas com microestruturas otimizadas, adequadas a um comportamento estável sob irradiação. O modelo indicou que, para atingir este objetivo, é necessário produzir microesferas possuindo simultaneamente densidade e superfície específica o mais reduzidas possível. Através de alterações nos parâmetros do processamento sol-gel, microesferas com as propriedades desejadas foram produzidas e o modelo foi corroborado experimentalmente, com a obtenção de pastilhas com microestruturas otimizadas, densidade, porosidade aberta e teores de impurezas, cumprindo todas as especificações deste novo tipo de combustível nuclear. Além disso foi possível obter expressões matemáticas que permitem calcular, a partir das propriedades das microesferas e da pressão de compactação utilizada,. a densidade que será obtida na pastilha sinterizada, bem como a pressão de compactação necessária para se atingir a densidade sinterizada especificada para o combustível Abstract: In this work, a model for the behaviour of thorium-uranium-mixed oxide microespheres in the pelletizing process is presented. This model was developed in a program whose objective was to demostrate the viability of producing fissile material through the utilization of thorium in pressurized water reactors. This is important because it allows the saving of the strategic uranium reserves, and makes it possible the nuclear utilization of the large brazilian thorium reserves. The objective was to develop a model for optimizing physical properties of the microespheres, such as density, fracture strength and specific surface, so as to produce fuel pellets with microstructure, density, open porosity and impurity content, in accordance with the fuel specification. And, therefore, to adjust the sol-gel processing parameters in order to obtain these properties, and produce pellets with an optimized microstrucuture, adequate to a stable behaviour under irradiation. The model made it clear that to achieve this objective, it is necessary to produce microspheres with density and specific surface as small as possible. By changing the sol-gel processing parameters, microspheres with the desired properties were produced, and the model was experimentally verified by manufactoring fuel pellets with optimized microstructures, density, open porosity and impurity content, meeting the specifications for this new nuclear fuel for pressurized water reactors. Furthermore it was possible to obtain mathematical expressions that enables to calculate from the microspheres properties and the utilized compactation pressure, the sinter density that will be obtained in the sintered pellet and the necessary compactation pressure to reach the sintered density specified for the fuel Doutorado Sistemas de Processos Químicos e Informática Doutor em Engenharia Química

Orientador: Cesare Mansueto Giulio Lattes Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin Resumo: Não informado Abstract: Not informed Mestrado Física Mestre em Física