Search

Submitted by Christianne Fontes de Andrade (cfontes@ct.ufrj.br) on 2019-05-02T17:59:07Z No. of bitstreams: 1 871633.pdf: 1671904 bytes, checksum: f2cb011b1a60a268ec1ef5c6645e1896 (MD5) Made available in DSpace on 2019-05-02T17:59:07Z (GMT). No. of bitstreams: 1 871633.pdf: 1671904 bytes, checksum: f2cb011b1a60a268ec1ef5c6645e1896 (MD5) Previous issue date: 2016-03 O objetivo deste trabalho foi avaliar o efeito promotor do níquel em catalisadores à base de carbeto de molibdênio na reação de reforma seca do metano, testados na faixa de temperatura de 700 a 850 °C. Diversos óxidos precursores (nanoestruturados ou não) foram sintetizados pelos métodos de co-precipitação, impregnação ao ponto úmido e mistura física de forma a se uma obter a razão molar Ni/Mo igual 0,2. Estes óxidos foram carburados para gerar os catalisadores. Os precursores e catalisadores foram caracterizados por difração de raios X (DRX), carburação à temperatura programada (TPC), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e transmissão (MET), fisissorção de N2, quimissorção de CO, reação na superfície à temperatura programada (TPSR) e espectroscopia Raman. As avaliações catalíticas mostraram que a morfologia nanoestruturada do β-Mo2C é mais resistente à desativação do que a não nanoestuturada. O método de co-precipitação resultou no catalisador (Ni0,2MoCx) mais ativo e estável, com conversões de CH4 e CO2 em torno de 80 e 90%, respectivamente, assim como uma razão H2/CO de 0,78 durante 20 h de reação a 850 °C, sendo este resultado devido ao maior contato entre as partículas de Ni0 e β-Mo2C obtida nesta amostra. The main objective of this work was to evaluate the promoting effect of nickel in the molybdenum carbide used as catalysts in the dry reforming of methane (DRM), tested in the temperature range of 700-850 °C. Several oxide precursors (nanostructured or not) were synthesized by the methods of coprecipitation (CP), wet impregnation and mechanical mixture in order to achieve the Ni/Mo molar ratio of 0.2. These oxides were carburized to synthetize the catalysts. The precursors and catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed carburization (TPC), scanning and transmission electron microscopy (SEM and TEM), N2 physisorption, CO chemisorption, temperature-programmed surface reaction (TPSR) and Raman spectroscopy. The catalysts evaluations showed that the nanostructured β-Mo2C morphology is more resistant to deactivation than the not nanostructured one. Furthermore, the CP method resulted in the most active and stable catalyst (Ni0,2MoCx), performing conversions of CH4 and CO2 of about 80 and 90%, respectively, as well as a H2/CO ratio of 0,78 during 20 h of reaction at 850 °C, due to the greater contact between the Ni0 and β-Mo2C.