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In order to constrain the isotopic fingerprint of the Arctic hydrological cycle, a new generation of Picarro water isotope analyzers using CRDS (cavity ringdown spectroscopy) is used to monitor the isotopic composition of atmospheric water vapour at different sites. Since July 2015, within the ISOARC project water vapour stable isotopes (HDO and H218O; d excess) have been continuously measured: (1) on-board Polarstern (as oceanic moisture source) and (2) at Samoylov Island in the Lena Delta in northern Siberia (72°22’ N, 126°29’E) as sink in the water cycle. On Polarstern the water vapour has been sampled during ship cruise at 30 meters above sea surface. In addition to these water vapour measurements, ocean surface waters have been sampled on a daily basis and were later analysed in the laboratory for its water isotope composition. Data comprises two summer Arctic campaigns in 2015 and 2016 covering a large region of the Arctic Ocean, including the North Pole in September 2015. In the central and eastern Arctic Ocean, a large area of complete sea ice cover revealed a strong impact on the moisture above the ice cap under very cold conditions. On Samoylov Island, water vapour has been sampled from an inlet situated at 5 m height above the Siberian tundra typical for the Lena Delta. Isotope measurements were compared with meteorological and surface data collected throughout the year in the Lena delta, as well as to data from other sites such as Svalbard or Iceland run by partner institutes. We were able to measure the isotope composition to low humidity levels in Arctic winter. This water vapour network is a new approach into the understanding of the Arctic hydrological cycle at the regional scale. A first model-data comparison of our measurements with simulation results by the isotope-enabled atmospheric general circulation model ECHAM5-wiso have depicted relevant model biases in the Arctic realm, particularly close to the sea ice covered areas.

The ISO-ARC project aims at documenting the Arctic atmospheric hydrological cycle, by assessing the imprint of the marine boundary conditions (e.g. temperature variations, circulation changes, or meltwater input) to the isotopic composition of the atmospheric water cycle (H218O and HDO) with a focus on North Atlantic and Arctic oceans. For this purpose, two continuous monitoring water vapour stable isotopes cavity ring-down spectrometers have been installed in July 2015: on-board the Polarstern research vessel and in the Siberian Lena delta Samoylov research station (N 72 ̊22’, E 126 ̊29’). The Polarstern measurements cover the summer 2015 Arctic campaign from July to mid-October, including six weeks in the Fram Strait region in July- August, followed by a campaign reaching the North Pole and a transect from the Norwegian Sea to the North Sea. These vapour observations are completed by water isotopic measurements in samples from the surface ocean water for Polarstern and from precipitation in Samoylov and Tiksi (120 km south-east of the station). A custom-made designed automatic calibration system has been implemented in a comparable manner for both vapour instruments, based on the injection of different liquid water standards, which are completely vaporised in dry air at high temperature. Subsequent humidity level can be adjusted from 2000 to at least 30000 ppm. For a better resilience, an independent calibration system has been added on the Samoylov instrument, allowing measurements of one standard at humidity levels ranging from 2000 to 15000 ppm: dry air is introduced in a tank containing a large amount of liquid water standard, undergoing evaporation under a controlled environment. The measurement protocol includes an automatic calibration every 25 hours. First instrument characterisation experiments depict a significant isotope-humidity effect at low humidity, dependant on the isotopic composition of the standard. For ambient air, our first isotope measurements highlighted significant synoptic variations in summer in both sites. In Samoylov, the premises of a seasonal cycle have been observed during the summer-fall transition, with a fast humidity level and isotopic decrease. The latitudinal gradient is also highly visible on the Polarstern record. Complementing simulations of the water vapour isotopic composition by the ECHAM5-wiso model reproduce the Polarstern synoptic variability and spatial patterns with a good accuracy. In the near future, our records will be combined with simultaneous water isotope measurements in Iceland (by Hans Christian Steen-Larsen, CIC), Svalbard (by Valérie-Masson Delmotte, LSCE) and paired with complementing climate simulations enhanced by water isotope diagnostics. These data sets, covering an approx. 6,000 km transect of Northern Eurasia will allow for a quantitative assessment of the isotopic variations of the Arctic water cycle. The results of these analyses will also be of relevance for the interpretation of isotope signals found in ice cores and on terrestrial Arctic sites in terms of past climate change.

South Greenland is a key region placed under Arctic and Northern Atlantic influences, whichis poorly documented in terms of atmospheric monitoring. The aim of my thesis is to conductand use the first regional atmospheric observations of CO2, O2, CH4 and isotopic compositionof water vapour and precipitation performed in Ivittuut, a coastal site in south-west Greenland.Which information can we infer from these atmospheric observations, in terms of localatmospheric processes and large scale atmospheric transport variations? Can we use these observationsto document the surface-air exchanges of these compounds, which represent an importantpart of the water and carbon biogeochemical cycles?After validating the observations regarding international precision recommandations, I havebeen able to analyse the variabilities at different time scales, resulting from different specificprocesses. This highlighted the fact the atmospheric composition of our site is weakly influencedby local processes, either for local greenhouse gases sources or small scale atmosphericvariations affecting water vapour isotopic composition. This facilitates the interpretation of ourobservations in terms of large scale atmospheric transport signals.To better understand the observed variations, I related our data series with other observationsoriginating from different sites, and with outputs from different atmospheric models. Ihave first witnessed the links between variations of atmospheric composition and large synopticscale atmospheric transport changes. Then, I have identified the spatial representativity of ourobservations and contributed to the evaluation of atmospheric models. The case study of astrong heat wave covering Greenland during summer 2012 allowed me to study the transport ofwater vapour within an air mass between different stations. It allowed me to provide the firstexperimental observation of deuterium excess conservation during atmospheric transport.Finally, combining observations and atmospheric simulations, I have documented surfaceairexchanges of the observed compounds: first by the attribution of observed values of CH4and water vapour isotopic composition to their simulated potential origins, secondly by thecomparison of observed variations with the direct simulation of atmospheric transport of eitherCH4 sources estimated from inventories or simulated CO2 and O2 air-sea fluxes from an oceanmodel.; Le but de ma thèse est de conduire et d’utiliser les premières observations atmosphériquesde surface du CO2, de l’O2, du CH4 et de la composition isotopique de la vapeur d’eau et desprécipitations dans la région peu instrumentée du sud du Groenland. Quelles informations cesobservations locales peuvent-elles nous apporter à la fois concernant les processus atmosphériqueslocaux et concernant le transport atmosphérique à grande échelle ? Peut-on en extrairedes informations sur les échanges entre la surface et l’atmosphère, qui constituent une part crucialedes cycles biogéochimiques du carbone et de l’eau ? L’interprétation paléoclimatique desenregistrements de carottes de glace au Groenland peut-elle bénéficier de ces observations ?Après une validation des observations menées à Ivittuut, sur la côte sud-ouest du Groenland,en regard de normes internationales de qualité, confirmant leur représentativité des variationsatmosphériques, j’ai commencé par interpréter ces observations en analysant leur variabilité àdifférentes échelles de temps et découlant de processus spécifiques. Ceci m’a permis de montrerque le site de mesure était très peu influencé par des phénomènes locaux : peu de sources localesde gaz à effet de serre, et de processus locaux agissant sur la composition isotopique de la vapeurd’eau. Cette caractéristique facilite l’attribution des variations observées à des changements detransport atmosphérique de grande échelle en lien avec des sources distantes.Pour comprendre les variations observées, je les ai mises en relation avec des observationsissues d’autres sites ainsi qu’avec des sorties de modèles atmosphériques de grande échelle. D’unepart, j’ai constaté que de nombreuses variations de la composition atmosphérique à l’échelle synoptiquepouvaient être expliquées par des modifications du transport atmosphérique de grandeéchelle. J’ai aussi pu identifier la représentativité spatiale de nos observations, et contribuerà l’évaluation de modèles atmosphériques de grande échelle. Enfin, un cas d’étude durant lavague de chaleur ayant affecté la totalité du Groenland durant l’été 2012 m’a permis de suivrele transport atmosphérique de masses d’air et d’observer en plusieurs points ses impacts sur lacomposition isotopique de la vapeur d’eau, notamment sur la conservation du signal d’excès endeutérium, qui n’avait jamais été observée auparavant.Enfin, la combinaison des observations et de la modélisation atmosphérique m’a permis demettre en évidence les contributions de l’observation atmosphérique en terme de documentationdes échanges entre la surface et l’atmosphère : par une attribution des valeurs observées auxsources potentielles identifiées par modélisation des masses d’air affectant la station pour le CH4et la composition isotopique de la vapeur d’eau, et par la comparaison des observations à dessimulations de transport direct de sources connues issues d’inventaires pour le CH4 ou modéliséespour le CO2 et l’O2 océanique.

South Greenland is a key region placed under Arctic and Northern Atlantic influences, whichis poorly documented in terms of atmospheric monitoring. The aim of my thesis is to conductand use the first regional atmospheric observations of CO2, O2, CH4 and isotopic compositionof water vapour and precipitation performed in Ivittuut, a coastal site in south-west Greenland.Which information can we infer from these atmospheric observations, in terms of localatmospheric processes and large scale atmospheric transport variations? Can we use these observationsto document the surface-air exchanges of these compounds, which represent an importantpart of the water and carbon biogeochemical cycles?After validating the observations regarding international precision recommandations, I havebeen able to analyse the variabilities at different time scales, resulting from different specificprocesses. This highlighted the fact the atmospheric composition of our site is weakly influencedby local processes, either for local greenhouse gases sources or small scale atmosphericvariations affecting water vapour isotopic composition. This facilitates the interpretation of ourobservations in terms of large scale atmospheric transport signals.To better understand the observed variations, I related our data series with other observationsoriginating from different sites, and with outputs from different atmospheric models. Ihave first witnessed the links between variations of atmospheric composition and large synopticscale atmospheric transport changes. Then, I have identified the spatial representativity of ourobservations and contributed to the evaluation of atmospheric models. The case study of astrong heat wave covering Greenland during summer 2012 allowed me to study the transport ofwater vapour within an air mass between different stations. It allowed me to provide the firstexperimental observation of deuterium excess conservation during atmospheric transport.Finally, combining observations and atmospheric simulations, I have documented surfaceairexchanges of the observed compounds: first by the attribution of observed values of CH4and water vapour isotopic composition to their simulated potential origins, secondly by thecomparison of observed variations with the direct simulation of atmospheric transport of eitherCH4 sources estimated from inventories or simulated CO2 and O2 air-sea fluxes from an oceanmodel.; Le but de ma thèse est de conduire et d’utiliser les premières observations atmosphériquesde surface du CO2, de l’O2, du CH4 et de la composition isotopique de la vapeur d’eau et desprécipitations dans la région peu instrumentée du sud du Groenland. Quelles informations cesobservations locales peuvent-elles nous apporter à la fois concernant les processus atmosphériqueslocaux et concernant le transport atmosphérique à grande échelle ? Peut-on en extrairedes informations sur les échanges entre la surface et l’atmosphère, qui constituent une part crucialedes cycles biogéochimiques du carbone et de l’eau ? L’interprétation paléoclimatique desenregistrements de carottes de glace au Groenland peut-elle bénéficier de ces observations ?Après une validation des observations menées à Ivittuut, sur la côte sud-ouest du Groenland,en regard de normes internationales de qualité, confirmant leur représentativité des variationsatmosphériques, j’ai commencé par interpréter ces observations en analysant leur variabilité àdifférentes échelles de temps et découlant de processus spécifiques. Ceci m’a permis de montrerque le site de mesure était très peu influencé par des phénomènes locaux : peu de sources localesde gaz à effet de serre, et de processus locaux agissant sur la composition isotopique de la vapeurd’eau. Cette caractéristique facilite l’attribution des variations observées à des changements detransport atmosphérique de grande échelle en lien avec des sources distantes.Pour comprendre les variations observées, je les ai mises en relation avec des observationsissues d’autres sites ainsi qu’avec des sorties de modèles atmosphériques de grande échelle. D’unepart, j’ai constaté que de nombreuses variations de la composition atmosphérique à l’échelle synoptiquepouvaient être expliquées par des modifications du transport atmosphérique de grandeéchelle. J’ai aussi pu identifier la représentativité spatiale de nos observations, et contribuerà l’évaluation de modèles atmosphériques de grande échelle. Enfin, un cas d’étude durant lavague de chaleur ayant affecté la totalité du Groenland durant l’été 2012 m’a permis de suivrele transport atmosphérique de masses d’air et d’observer en plusieurs points ses impacts sur lacomposition isotopique de la vapeur d’eau, notamment sur la conservation du signal d’excès endeutérium, qui n’avait jamais été observée auparavant.Enfin, la combinaison des observations et de la modélisation atmosphérique m’a permis demettre en évidence les contributions de l’observation atmosphérique en terme de documentationdes échanges entre la surface et l’atmosphère : par une attribution des valeurs observées auxsources potentielles identifiées par modélisation des masses d’air affectant la station pour le CH4et la composition isotopique de la vapeur d’eau, et par la comparaison des observations à dessimulations de transport direct de sources connues issues d’inventaires pour le CH4 ou modéliséespour le CO2 et l’O2 océanique.

National audience; Communication about Analyse des mesures du projet ROCK (Radiosondages Ozone Complémentaires aux Kerguelen)

International audience; Communication about Tropospheric ozone and stratosphere-to-troposphere exchange in the Southern Indian Ocean and South Africa