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International audience

Graphene is, by definition, a one-atom-thick pure carbon crystal with a honeycomb-like structure. Graphene has become of great interest in both scientific and engineering communities from the past 15 years, owing to its range of unique properties including high conductivity, transparency, strength, and thermal conductivity, with many potential applications in research and industry, as transparent electrodes, field emitters, biosensors, batteries, composites, and so on. One of the greatest challenges with graphene remains the control and reproducibility of the synthesis on large surfaces, as well as the analytical study, at the nanometric scale. In this thesis, we have proposed an alternative synthesis method based on a physical (and not chemical) process, combining pulsed laser deposition (PLD) with rapid thermal annealing (Rapid Thermal Annealing). This particular approach allows in particular the doping of the graphene layers with selected atoms, in a controlled and reproducible manner. Our work has contributed to broadening the fields of study of PLD in the field of thin-film synthesis. It also contribute to an advance in fundamental knowledge on the synthesis of graphene and boron-doped graphene, at the heart of current research efforts to integrate these materials into technological applications requiring ever-higher performance., Le graphène est, par définition, un matériau bidimensionnel, cristallin, constitué d’un réseau d’atomes de carbone en nid d’abeilles répartis sur une monocouche atomique. Le graphène a suscité un grand intérêt dans les communautés scientifiques au cours des 15 dernières années, en raison de propriétés remarquables, en particulier la conductivité électrique, la transparence optique, la résistance et la conductivité thermique, avec de nombreuses applications technologiques potentielles, comme les électrodes transparentes, l’émission de champs, les biocapteurs, les futures générations de batteries, les matériaux composites, etc. L’un des plus grands défis avec le graphène, demeure le contrôle et la reproductibilité de la synthèse sur de grandes surfaces, ainsi que l'étude analytique, à l’échelle nanométrique, de films si particuliers à une échelle très réduite, films constitués de l’élément carbone formant une ou plusieurs couches déposées sur des substrats adéquats en fonction des applications visées. Dans cette thèse, nous avons proposé une méthode de synthèse alternative basée sur un procédé physique (et non chimique), combinant le dépôt par laser pulsé (PLD) avec un recuit thermique rapide (Rapid Thermal Annealing). Cette approche particulière permet en particulier le dopage des couches de graphène par des atomes choisis, de manière contrôlée et reproductible. Nos travaux ont contribué à élargir les champs d'études de la PLD dans le domaine de la synthèse des couches minces. Aussi, Ils contribuent à une avancée des connaissances fondamentales sur la synthèse du graphène et du graphène dopé au bore, au cœur des efforts actuels de la recherche pour intégrer ces matériaux dans des applications technologiques exigeants des performances toujours plus élevées.

International audience; A promising way to tailor the chemical and electronic properties of graphene layers is the doping of the carbon honeycomb using heteroatoms such as nitrogen or boron. In the domain of electrochemical sensor, this may allow to control both conductivity and chemical activity. Nitrogen doped graphene was produced by the thermal annealing of nitrogen doped amorphous carbon (a-C:N) deposited either on a nickel thin film on a silicon substrate or between the silicon substrate and the nickel catalyst layer. The a-C:N thin films were produced by femtosecond pulsed laser ablation of graphite in nitrogen, while the nickel thin film was thermally evaporated. The nitrogen content and bonding configuration in the produced films were evaluated by XPS spectroscopy, with a particular attention to the ratio of pyridinic and pyrrolic bondings, the former being more interesting to control the conductivity and chemical activity of the film. The structure of the graphene was studied through microRaman spectroscopy using Raman mapping. Those results were compared to the electrochemical properties of the produced N-doped graphene films, studied through cyclic voltammetry using ferrocene as a redox probe. Electron transfer properties are compared to non-doped graphene films, which have already shown promising electrografting perspectives for advanced compound detection (1).(1) P. Fortgang et al., ACS Applied Materials and Interfaces 8 (2016) 1424-1433