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International audience; The potential of Ge as n-type dopant for AlGaN materials is currently under consideration. Ge is known to generate significantly less local tensile strain than silicon, whatever the Al mole fraction of the alloy. However, at high doping concentrations, the issue of the effective dopant incorporation and its spatial distribution is relevant. Formation of precipitates or diffusion of dopants along structural defects may occur [1]. Recently, we have demonstrated plasma-assisted molecular-beam epitaxy growth of AlxGa1−xN planar layers with Ge nominal concentrations up to 1021 cm-3 [2]. Here, we present a structural analysis of AlxGa1−xN:Ge samples with x covering the full compositional range (0≤x≤1), together with the measurement of Ge concentration and its spatial distribution from the µm range down to the nm scale [3]. Our study is based on a combination of X-ray diffraction (XRD) and quantitative energy dispersive X-ray spectrometry (EDX) coupled to high-resolution scanning transmission electron microscopy (HR-STEM) and atom probe tomography (APT). In AlxGa1−xN:Ge samples with x>0.4, top-view SEM observations reveal the presence of µm-size crystallites at the surface. The nature of such crystallites is pure Ge, as verified by EDX. Inside those layers, we have also identified Ge-rich inclusions with a size of tens of nanometers, generally associated with Ga-rich regions around structural defects. With these local exceptions, the AlxGa1−xN:Ge matrix presents homogenous Ge composition. The Ge concentration in the matrix, i.e. away from the precipitates, was obtained from the ratio of the EDX signal between doped and undoped samples. The Ge content in the binary AlN matrix is extremely low, and it increases linearly with the Ga mole fraction in ternary AlxGa1−xN, which suggests that the Ge incorporation takes place by substitution of Ga atoms. The maximum percentage of Ga sites occupied by Ge saturates around 1%. These solubility issues and the Ge segregation phenomena should play a role in the efficiency of Ge as n-type dopant, even at Al concentrations where Ge DX centers are not expected to manifest. In view of these results, the extracted solubility limit of Ge in AlxGa1−xN can have direct impact on the performance of AlxGa1−xN-based UV light emitting diodes. In principle, the Ge content should be kept below these limits to prevent a degradation of carrier transport due to scattering at structural defects. Co-doping or the use of surfactant species should be explored to attain Ge concentrations beyond the solubility limit.References [1] L. Amichi, et al., Nanotechnol. 31, 045702 (2020).[2] R. Blasco, et al., J. Phys. D.: Appl. Phys. 52, 125101 (2019).[3] C. Bougerol, et al., ACS Applied Materials & Interfaces 13, 4165 (2021).

Supporting content on simulation structure, cut-off for WG modes, coupling of NW modes to WG modes, reflectivity of fundamental HE11b mode at NW facets, sensitivity of coupling efficiency to geometrical parameters, and QD position sweep inside NW cav

Due to its novel properties nanowires have emerged as promising building blocks for various advanced device applications. This work focuses on Intersubband (ISB) engineering of nanowires where we custom design GaN/(Al,Ga)N heterostructures to be inserted in a GaN nanowire to render it optically active in the infrared (IR) spectral region. ISB transitions refer to energy transitions between quantum confined levels in the conduction band of the nanostructure. All the structures analised in this thesis were synthesized by plasma-assisted molecular beam epitaxy.Precise control of high doping levels is crucial for ISB devices. Therefore, we explored Ge as an alternative dopant for GaN and AlGaN, to replace commonly-used Si. We grew Ge-doped GaN thin films with carrier concentrations of up to 6.7 × 1020 cm−3 at 300 K, well beyond the Mott density, and we obtained conductive Ge-doped AlxGa1-xN thin films with an Al mole fraction up to x = 0.66. In the case of GaN, the presence of Ge does not affect the growth kinetics or structural properties of the samples. However, in Ge doped AlxGa1-xN samples with x > 0.4 the formation of Ge rich clusters was observed, together with a drop in the carrier concentration.Then, we performed a comparative study of Si vs. Ge doping in GaN/AlN heterostructures for ISB devices in the short-wavelength IR range. We considered both planar and nanowire architectures with identical doping levels and well dimensions. Based on this study, we concluded that both Si and Ge are suitable dopants for the fabrication of GaN/AlN heterostructures for the study of ISB optoelectronic phenomena, both in planar and nanowire heterostructures. Within this study, we reported the first observation of ISB absorption in Ge-doped GaN/AlN quantum wells and in Si-doped GaN/AlN nanowire heterostructures. In the case of nanowires, we obtained a record ISB absorption linewidth in the order of 200 meV. However, this value is still larger than that observed in planar structures, due to the inhomogeneities associated to the self-assembled growth process.Trying to reduce the inhomogeneities while keeping the advantages of the nanowire geometry, we also presented a systematic analysis of ISB absorption in micro- and nanopillars resulting from top-down processing GaN/AlN planar heterostructures. We showed that, when the spacing of the pillar array is comparable to the probed wavelengths, photonic crystal resonances dominate the absorption spectra. However, when these resonances are at much shorter wavelengths than the ISB absorption, the absorption is clearly observed, without any degradation of its magnitude or linewidth.We also explore the possibility to extend this nanowire technology towards longer wavelengths, to absorb in the mid-wavelength IR region. Using GaN/AlN nanowire heterostructures, we varied the GaN well width from 1.5 to 5.7 nm, which led to a red shift of the ISB absorption from 1.4 to 3.4 µm. Replacing the AlN barriers by Al0.4Ga0.6N, the reduction of polarization led to a further red shift of the ISB transitions to 4.5-6.4 µm.The observation of ISB absorption in nanowire ensembles motivated us for the development of a nanowire-based quantum well infrared photodetector (NW-QWIP). The first demonstration of such a device, incorporating a GaN/AlN nanowire heterostructure that absorbs at 1.55 µm, is presented in this manuscript., Ce travail se concentre sur l'ingénierie Intersubband (ISB) des nanofils où nous avons conçu des hétérostructures de GaN / (Al, Ga) N intégrées dans un nanofil GaN pour le rendre optiquement actif dans la région spectrale infrarouge (IR), en utilisant un faisceau moléculaire assisté par plasma épitaxie comme méthode de synthèse. Les transitions ISB se réfèrent aux transitions d'énergie entre les niveaux confinés quantiques dans la bande de conduction de la nanostructure.Un contrôle précis des niveaux élevés de dopage est crucial pour les dispositifs ISB. Par conséquent, nous explorons Ge comme un dopant alternatif pour GaN et AlGaN, pour remplacer le Si couramment utilisé. Nous avons cultivé des couches minces de GaN dopé Ge avec des concentrations de porteurs atteignant 6,7 × 1020 cm-3 à 300 K, bien au-delà de la densité de Mott, et nous avons obtenu des couches minces conductrices AlxGa1-xN dopées Ge avec une fraction molaire Al jusqu'à x = 0,64. Dans le cas de GaN, la présence de Ge n'affecte pas la cinétique de croissance ou les propriétés structurales des échantillons. Cependant, dans des échantillons AlxGa1-xN dopés par Ge avec x> 0,4, la formation de grappes riches en Ge a été observée, avec une baisse de la concentration du porteur.Ensuite, nous avons réalisé une étude comparative du dopage Si vs Ge dans des hétérostructures GaN / AlN pour des dispositifs ISB dans la gamme IR à courte longueur d'onde. Nous considérons les architectures planaire et nanofils avec des niveaux de dopage et des dimensions de puits identiques. Sur la base de cette étude, nous pouvons conclure que les deux Si et Ge sont des dopants appropriés pour la fabrication d'hétérostructures GaN / AlN pour l'étude des phénomènes optoélectroniques ISB, à la fois dans les hétérostructures planaires et nanofils. Dans cette étude, nous rapportons la première observation de l'absorption d'ISB dans des puits quantiques GaN / AlN dopés au Ge et dans des hétérostructures de nanofils GaN / AlN dopés au Si. Dans le cas des nanofils, nous avons obtenu une largeur de ligne d'absorption ISB record de l'ordre de 200 meV. Cependant, cette valeur est encore plus grande que celle observée dans les structures planaires, en raison des inhomogénéités associées au processus de croissance auto-assemblé.En essayant de réduire les inhomogénéités tout en gardant les avantages de la géométrie des nanofils, nous présentons également une analyse systématique de l'absorption de l'ISB dans les micro et nanopillars résultant d'un traitement top-down des hétérostructures planaires GaN / AlN. Nous montrons que lorsque l'espacement du réseau de piliers est comparable aux longueurs d'onde sondées, les résonances des cristaux photoniques dominent les spectres d'absorption. Cependant, lorsque ces résonances sont à des longueurs d'onde beaucoup plus courtes que l'absorption ISB, l'absorption est clairement observée, sans aucune dégradation de son amplitude ou de sa largeur de raie.Nous explorons également la possibilité d'étendre cette technologie de nanofils à des longueurs d'onde plus longues, pour les absorber dans la région IR à mi-longueur d'onde. En utilisant des hétérostructures de nanofils GaN / AlN, nous avons fait varier la largeur du puits GaN de 1,5 à 5,7 nm, ce qui a conduit à un décalage rouge de l'absorption ISB de 1,4 à 3,4 μm. Remplaçant les barrières AlN par Al0.4Ga0.6N, le composé ternaire représente une réduction de la polarisation, ce qui conduit à un nouveau décalage rouge des transitions ISB à 4,5-6,4 um.L'observation de l'absorption de l'ISB dans des ensembles de nanofils nous a motivés pour le développement d'un photodétecteur infrarouge à puits quantiques à base de nanofils. La première démonstration d'un tel dispositif, incorporant une hétérostructure de nanofils GaN / AlN qui absorbe à 1,55 μm, est présentée dans ce manuscrit.

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