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We report on the use of extreme ultraviolet (XUV, 30.3 nm) radiation from the Free-electron LASer in Hamburg (FLASH) and visible (Vis, 405 nm) photons from an optical laser to investigate the relaxation and fragmentation dynamics of fluorene ions. The ultrashort laser pulses allow to resolve the molecular processes occurring on the femtosecond timescales. Fluorene is a prototypical small polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH). Through their infrared emission signature, PAHs have been shown to be ubiquitous in the universe, and they are assumed to play an important role in the chemistry of the interstellar medium. Our experiments track the ionization and dissociative ionization products of fluorene through time-of-flight mass spectrometry and velocity-map imaging. Multiple processes involved in the formation of each of the fragment ions are disentangled through analysis of the ion images. The relaxation lifetimes of the excited fluorene monocation and dication obtained through the fragment formation channels are reported to be in the range of a few tens of femtoseconds to a few picoseconds.

Frontiers in physics 10, 880793 (2022). doi:10.3389/fphy.2022.880793 special issue: "Electronic and Nuclear Quantum Dynamics of Molecules in Intense Laser Fields", We report on the use of extreme ultraviolet (XUV, 30.3 nm) radiation from the Free-electron LASer in Hamburg (FLASH) and visible (Vis, 405 nm) photons from an optical laser to investigate the relaxation and fragmentation dynamics of fluorene ions. The ultrashort laser pulses allow to resolve the molecular processes occurring on the femtosecond timescales. Fluorene is a prototypical small polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH). Through their infrared emission signature, PAHs have been shown to be ubiquitous in the universe, and they are assumed to play an important role in the chemistry of the interstellar medium. Our experiments track the ionization and dissociative ionization products of fluorene through time-of-flight mass spectrometry and velocity-map imaging. Multiple processes involved in the formation of each of the fragment ions are disentangled through analysis of the ion images. The relaxation lifetimes of the excited fluorene monocation and dication obtained through the fragment formation channels are reported to be in the range of a few tens of femtoseconds to a few picoseconds., Published by Frontiers Media, Lausanne

Isolated 2-phenylallyl radicals (2-PA), C 9 H 9 , generated by pyrolysis from a nitrite precursor, have been investigated by IR/UV ion dip spectroscopy using free electron laser radiation. 2-PA is a resonance-stabilized radical that is considered to be involved in the formation of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) in combustion, but also in interstellar space. The radical is identified based on its gas-phase IR spectrum. Furthermore, a number of bimolecular reaction products are identified, showing that the self-reaction as well as reactions with unimolecular decomposition products of 2-PA form several PAH efficiently. Possible mechanisms are discussed and the chemistry of 2-PA is compared with the one of the related 2-methylallyl and phenylpropargyl radicals.

Free-electron lasers generate high-brilliance coherent radiation at wavelengths spanning from the infrared to the X-ray domains. The recent development of short-wavelength seeded free-electron lasers now allows for unprecedented levels of control on longitudinal coherence[1], opening new scientific avenues as ultra-fast dynamics on complex systems and X-ray nonlinear optics. While those devices rely on state-of-the-art large-scale accelerators, advancements on laser-plasma accelerators, which harness giga-volt-per-centimeter accelerating fields, showcase a promising technology as compact drivers for free-electron lasers. Using such miniaturized accelerators, exponential amplification of a shot-noise type of radiation in a self-amplified spontaneous emission configuration was recently achieved [2]. However, employing this compact approach for the delivery of temporally coherent pulses in a controlled manner remained a major challenge. Here, we present the experimental demonstration of a laser-plasma accelerator driven free-electron laser in a seeded configuration, where control over the radiation wavelength is accomplished. Furthermore, the appearance of interference fringes, resulting from the interaction between the phase-locked emitted radiation and the seed, confirms longitudinal coherence. Building on our scientific achievements, we anticipate a straightforward scaling to extreme-ultraviolet wavelengths, paving the way towards university-scale free-electron lasers, unique tools for a multitude of applications. [1] Meyer, M. FELs of europe: Whitebook on science with free electron lasers 8–19 (2016). [2] Wang, W. et al. Free-electron lasing at 27 nanometres based on a laser wakefield accelerator.

Recently, a promising high-resolution imaging method termed Incoherent Diffractive Imaging (IDI) has been proposed. IDI uses intensity correlations as initially introduced in stellar interferometry to extract information from two-photon interference of inner shell fluorescence. As the X-ray photons from different point sources must arrive at the detector within the coherence time, ultra-short X-ray pulses available at free-electron lasers (FEL) are used for excitation. IDI has the potential for nanoscale resolution in three dimensions from few orientations only. Nonetheless, in the only experimental implementation thus far, only the size of the focal spot of the FEL (>100 nm) has been measured. In the present work, various parameters of the setup are identified by simulations as crucial for experimental success. Most importantly, this includes the pulse duration, focal spot size, sample thickness, and the number of fluorescence emitters. Further, this work highlights the importance of proper detector alignment and identification and correction of possible misalignment, as well as the handling of detector artifacts. Finally, a photon-counting method with reduced artifacts in the correlations based on a single-pixel maximum likelihood classification is presented. These insights have guided the design and analysis of an experiment performed at the SACLA FEL facility using 10 fs X-ray pulses for fluorescence excitation. Here, the results of the previously reported imaging of the focus were reproduced by using iron and copper foils as a sample. In contrast to the previous work, the fluorescence was recorded perpendicular to the exciting X-ray beam, eliminating the possibility of coherent scattering confounding the measurement. The focal width in the vertical direction achieved by the 100 exa nano-focusing system was determined by IDI as (240±20) nm, in agreement with an independent wire scan measurement. Next, spherical magnetite nanoparticles deposited in polymer matrices were used as nanometer-sized samples. The characterization by small-angle scattering showed undesirable aggregation and reduced visibility of the structure factor. Consequently, no features of the structure factor were recovered by the correlation analysis of the fluorescence speckle patterns. Finally, the fluorescence patterns of thin gallium arsenide single crystal films were recorded. An analysis of the visible Kossel lines reduced the misalignment not corrected for to ±0.2°. However, none of the expected Bragg peaks could be identified in the IDI reconstruction of the structure factor. Even though nanoscale resolution could not be achieved, the results obtained guided the design of a recent experiment at LCLS using sub-fs X-ray pulses and less challenging samples., Eine neues Bildgebungsverfahren, Incoherent Diffractive Imaging (IDI), verspricht mittels der in der astronomischen Interferometrie gebräuchlich Methode der Intensitätskorrelationenen hochaufgelöste Strukturinformationen aus Röntgenfluoreszens zu extrahieren. Da nur Photonen, die innerhalb der Kohärenzzeit detektiert werden, den nötigen Zwei-Photonen-Interferenz Effekt zeigen, werden ultrakurze Röntgenpulse eines Freie-Elektronen-Laser (FEL) zur Anregung genutzt. Erste Ergebnisse von Messungen mit dieser neuen Methode beschränken sich bislang auf die Fokalgröße des FEL-Strahls. In der vorliegenden Arbeit wurden zunächst entscheidende Faktoren für eine Auflösungssteigerung der Methode mittels Simulationen bestimmt. Darauf aufbauend, wurde ein Experiment am SACLA FEL durchgeführt. In diesem wurden Kα-Fluoreszenz Specklemuster von Metallfolien, Galliumarsenid Einkristallfolien und in Polymeren eingebetteten Eisennanopartikeln unter Anregung mit 10 fs Röntgenpulsen vermessen. Aus den Daten der Metallfolien gelang es, die Abbildung des Fokus erfolgreich zu reproduzieren und die vertikale Größe des 100 exa Nanofokus als (240±20) nm zu bestimmen. Da die Fluoreszens senkrecht zum einfallenden FEL-Strahl gemessen wurde, kann ausgeschlossen werden, dass die beobachtete Intensitätskorrelation durch kohärente Streuung verursacht wurde. Die hergestellen Nanopartikel Proben zeigten in Messung der Kleinwinkelstreuung am SSRL Synchrotron nur schwach ausgeprägte charakteristische Merkmale, diese konnten in der IDI Messung nicht rekonstruiert werden. Mittels Analyse der Kossellinien konnte die Unsicherheit in der Orientierung der Einkristalle auf ±0.2° reduziert werden. Jedoch konnten in Rekonstruktionen des Strukturfaktors der Kristalle keine Bragg Peaks identifiziert werden. Obwohl laut der ausgewerteten Daten bislang keine Nanometerauflösung erreicht werden konnte, erlaubten die Ergebnisse dieser Arbeit die Planung eines weiteren Experimentes, welches kürzlich mit sub-Femtosekunden Pulsen und weniger anspruchsvollen Proben am LCLS FEL durchgeführt wurde.

In this thesis, I summarize my contributions to the research field of ultrafast magnetism, consisting of three first-author publications, where I investigate complex spin dynamics using extreme ultraviolet (XUV) radiation to excite ands ensitively probe the magnetization. My work is motivated by the endeavour to gain an understanding of the fundamental spin dynamics on the femtosecond timescale and the nanometer length scale. Both aspects are crucial to addressing the pressing demand for faster and more energy efficient data storage devices. Optical manipulation of the magnetization is a strong contender for next generation magnetic data storage applications, owing to the possibility of reversing the spin direction with a single femtosecond laser pulse, called all-optical switching (AOS), which is potentially a thousand times faster than the current state of the art electromagnetic read/write heads. For optically induced magnetization dynamics to be a serious candidate for such technological applications, however, it is necessary to gain further knowledge on the complex system with interacting elements and a sound understanding of the relevant observables. Moreover, to enable magnetic recording with high bit densities, the optical control of magnetism on the nanometer length scale is equally crucial. This aspect, has been largely neglected, possibly due to the challenges of confining radiation to the nanometer length scale to both excite and probe the magnetization. First, I developed, characterized and commissioned a unique table-top high-harmonic generation (HHG) setup, which allows to conduct helicity-dependent absorption and magnetic circular dichroism (MCD) spectroscopy experiments with femtosecond time resolution in the laboratory with access to the element-specific absorption edges, for example of the transition metals (TM) Fe, Co, and Ni. Previously, these experimental geometries were virtually exclusive to large-scale facilities, such as synchrotrons, so that I have effectively shrunk the instrument for time-resolved MCD spectroscopy from hundreds of meters or even kilometers to about 6 m in size. What makes this setup unique is a reflective polarizer, which produces circularly polarized light in the XUV spectral range and a fluctuation normalization scheme, effectively reducing the fluctuations by a factor of 23 to about 0.12% RMS (root mean square). With my addition of motorized components, I achieve a high degree of automation, so that I could systematically optimize the photon flux to (3 ± 1) × 1010 photons/s/harmonic at 60 eV. With the setup’s high sensitivity for very low signals (∼ 10−4 ), and a time resolution of below 50 fs (further improved to below 30 fs), I was able to simultaneously follow the spin and electron dynamics after femtosecond optical excitation. I made an observation of a delay between the onset of the electronic and the MCD signal, which was stunning, because no such observations have been reported despite the growing number of experiments investigating ultrafast magnetization dynamics in the XUV spectral range. We developed a model, with support from ab-initio calculations, which reveals a non-thermal electron distribution shortly after strong femtosecond excitation. This results in MCD signals which are not indicative of the magnetization state, when optically probing the magnetization with narrow-band photon energy spectra for a short time after excitation (on the order of tens of femtoseconds). Since narrow-band spectroscopy is becoming more important with the ongoing development of HHG setups and free electron lasers, this discovery is of great importance to the community to correctly interpret the measured data and for the development of accurate models. In the first two publications, I have investigated the microscopic processes in ultrafast spin dynamics. Equally important for technological application, however, is the control of magnetism on the nanometer length scale, which is scarce, since the confinement of radiation to the nanometer scale to both excite and probe is highly challenging. One of the reasons being the Abbe diffraction limit of radiation, describing a minimum focus size on the order of the wavelength. Therefore, no previous work in the literature has managed to successfully demonstrate AOS on the nanometer scale with femtosecond time resolution and no investigations of the fundamental spatial limits of AOS exist to my knowledge. I approached this challenge by exploiting the wave characteristics of light and interfered two XUV beams under an angle, thus creating a grating-like interference pattern with periodicities down to 54 nm and investigated the magnetization in the reciprocal space. Generally, it is necessary to record and analyze an infinite number of diffraction orders to gain a full picture in real space. However, I discovered an observable in reciprocal space which is a sensitive probe for AOS and only requires the first two diffraction orders. The idea is using an observable, which is based on the suppressed even diffraction orders in gratings, where the lines (troughs) and spaces (crests) have the same width. Thus, recording the first and second diffraction orders is sufficient to sensitively probe the non-linear magnetic response to the excitation fluence, which is a fingerprint for AOS. I conclusively demonstrate the emergence of AOS on the nanometer length scale with femotsecond time resolution, for the first time. Moreover, I achieve switched widths of approximately 22 nm, which are the thinnest all-optically switched structures to date., In dieser Arbeit fasse ich meine Beiträge zum Forschungsgebiet des ultraschnellen Magnetismus zusammen, die aus drei Erstautoren-Publikationen bestehen, in denen ich die komplexe Spindynamik untersuche unter Verwendung extrem ultravioletter (XUV) Strahlung zur Anregung und empfindlichen Messung der Magnetisierung. Meine Arbeit ist durch das Bestreben motiviert, ein Verständnis der grundlegenden Spindynamik auf der Femtosekunden-Zeitskala und der Nanometer-Längenskala zu erlangen. Beide Aspekte sind entscheidend, um die dringende Nachfrage nach schnelleren und energieeffizienteren Datenspeichern zu adressieren. Die optische Manipulation der Magnetisierung ist ein starker Anwärter für die nächste Generation von Magnetdatenspeichern, da die Spinrichtung mit einem einzigen Femtosekunden Laserpuls umgekehrt werden kann, was als “all-optical switching”(AOS) bezeichnet wird und potenziell tausendmal schneller ist als der derzeitige Stand der Technik bei elektromagnetischen Lese-/Schreibköpfen. Damit die optisch induzierte Magnetisierungsdynamik ein ernsthafter Kandidat für solche technologischen Anwendungen ist, müssen jedoch weitere Kenntnisse über das komplexe System mit wechselwirkenden Elementen und ein solides Verständnis der relevanten Beobachtungsgrößen gewonnen werden. Um magnetische Aufzeichnungen mit hohen Bitdichten zu ermöglichen, ist die optische Kontrolle des Magnetismus auf der Nanometer-Längenskala ebenfalls entscheidend. Dieser Aspekt wurde bisher weitgehend vernachlässigt, was möglicherweise daran liegt, dass es schwierig ist, die Strahlung zur Anregung und Untersuchung der Magnetisierung auf die Nanometer-Längenskala zu begrenzen. Zunächst habe ich einen einzigartigen Tischaufbau für die Erzeugung von Hochharmonischer Strahlung (HHG) entwickelt, charakterisiert und in Betrieb genommen, der es ermöglicht, helizitätsabhängige Absorptions- und magnetische Zirkulardichroismus (MCD)-Spektroskopie-Experimente mit Femtosekunden-Zeitauflösung im Labor durchzuführen und dabei Zugang zu den elementspezifischen Absorptionskanten, z. B. der Übergangsmetalle (TM) Fe, Co und Ni, zu erhalten. Bisher waren diese Versuchsgeometrien praktisch nur in Großanlagen wie Synchrotrons möglich, so dass ich das Instrument für die zeitaufgelöste MCD-Spektroskopie von Hunderten von Metern oder sogar Kilometern auf etwa 6 m verkleinert habe. Das Besondere an diesem Aufbau ist ein reflektierender Polarisator, der zirkular polarisiertes Licht im XUV-Spektralbereich erzeugt, und ein Fluktuationsnormalisierungsschema, das die Fluktuationen effektiv um einen Faktor von 23 auf etwa 0,12% RMS (root mean square) reduziert. Durch die Hinzunahme motorisierter Komponenten erreichte ich einen hohen Automatisierungsgrad, so dass ich den Photonenfluss systematisch auf (3±1)×1010 Photonen/s/Harmonische bei 60 eV optimieren konnte. Mit der hohen Empfindlichkeit des Aufbaus für sehr kleine Signale (∼ 10-4) und einer Zeitauflösung von unter 50 fs (weiter verbessert auf unter 30 fs) konnte ich die Spin- und Elektronendynamik nach optischer Femtosekunden-Anregung gleichzeitig verfolgen. Ich konnte eine Verzögerung zwischen dem Einsetzen des elektronischen und des MCD-Signals beobachten, was erstaunlich war, da trotz der wachsenden Zahl von Experimenten zur Untersuchung der ultraschnellen Magnetisierungsdynamik im XUV-Spektralbereich bisher keine derartigen Beobachtungen gemacht wurden. Mit Unterstützung von ab-initio-Rechnungen haben wir ein Modell entwickelt, das kurz nach einer starken Femtosekunden-Anregung eine nicht-thermische Elektronenverteilung zeigt. Dies führt zu MCD-Signalen, die bei der optischen Untersuchung der Magnetisierung mit schmalbandigen Spektren für kurze Zeit nach der Anregung (in der Größenordnung von einigen zehn Femtosekunden) nicht den Magnetisierungszustand wiederspiegeln. Da mit der Entwicklung weiterer HHG Aufbauten und Freie-Elektronen-Laser die Spektroskopie mit schmalbandiger elektromagnetischer Strahlung immer wichtiger wird, ist diese Entdeckung für die Forschung von großer Bedeutung, um die gemessenen Daten richtig zu interpretieren und präzise Modelle zu entwickeln. In den ersten beiden Veröffentlichungen habe ich die mikroskopischen Prozesse der ultraschnellen Spindynamik untersucht. Ebenso wichtig für die technologische Anwendung ist jedoch die Kontrolle des Magnetismus auf der Nanometer-Längenskala, die kaum vorhanden ist, da die Begrenzung der Strahlung auf die Nanometerskala sowohl zur Anregung als auch zur Untersuchung eine große Herausforderung darstellt. Einer der Gründe dafür ist die Abbe’sche Beugungsgrenze der Strahlung, die eine minimale Fokusgroße in der Größenordnung der Wellenlänge beschreibt. Daher ist es in der Literatur bisher nicht gelungen, AOS auf der Nanometerskala mit Femtosekunden-Zeitauflösung erfolgreich zu demonstrieren, und meines Wissens gibt es auch keine Untersuchungen zu den grundlegenden räumlichen Grenzen von AOS. Ich habe diese Schwierigkeit überwunden, indem ich die Welleneigenschaften des Lichts ausgenutzt und zwei XUV-Strahlen unter einem Winkel interferiert habe, wodurch ein gitterartiges Interferenzmuster mit Periodizitäten bis hinunter zu 54 nm entstand. Die induzierte Magnetisierungsdynamik habe ich im reziproken Raum untersucht. Im Allgemeinen ist es notwendig, eine unendliche Anzahl von Beugungsordnungen aufzuzeichnen und zu analysieren, um ein vollständiges Bild im realen Raum zu erhalten. Ich habe jedoch eine Beobachtungsgröße im reziproken Raum entdeckt, die eine empfindliche Messgröße für AOS ist und nur die ersten beiden Beugungsordnungen benötigt. Die Idee besteht darin, eine Beobachtungsgröße zu verwenden, die auf den unterdrückten geraden Beugungsordnungen in Gittern beruht, bei denen die Wellentäler und Wellenberge die gleiche Breite haben. Die Aufzeichnung der ersten und zweiten Beugungsordnung reicht aus, um die nichtlineare magnetische Reaktion auf die Anregungsfluenz, die ein Fingerabdruck für AOS ist, empfindlich zu untersuchen. Auf diese Weise konnte ich zum ersten Mal das Auftreten von AOS auf der Nanometer-Längenskala mit Femtosekunden Zeitauflösung nachweisen. Darüber hinaus erreiche ich ein Schalten auf einer Länge von etwa 22 nm, was die bisher dünnsten rein optisch geschalteten Strukturen sind.

This data set contains the raw data from the theoretical and numerical study of ultra-compact free-electron laser based on Plasma Wakefield acceleration. A README file is provided for a detailed description of the data set.

The THz frequency regime holds the possibility of a new frontier in advanced accelerator research. In bridging the gap between optical and RF technology, THz-based accelerating structures can retain advantages from both, achieving high field gradients while maintaining large temporal acceptance relative to beam size. These features make THz radiation an exciting tool for beam manipulation, but, thus far, exploration of its application to accelerator physics has been limited by the low power of today's THz source technology, typically limited to a uJ-level pulse energy, often in a near single cycle waveform. In this dissertation, we present a guiding technique for phase and group velocity matched interaction between a near single cycle THz pulse and an electron beam copropagating in a magnetic undulator. This "zero-slippage" scheme results in efficient energy exchange, necessary for utilizing a low power THz source, and in extended interaction, necessary for harnessing short and intense THz pulses, along with unique features like broadband coupling and tunable resonance that stem from the waveguide-induced dispersion. We explore the applications of "zero-slippage" coupling in an inverse free electron laser (IFEL), for THz-driven acceleration and beam manipulation, and a free electron laser (FEL), for broadband THz amplification or a stand-alone THz source based on spontaneous superradiance.To model this novel interaction regime, we developed a 1-dimensional FEL simulation tool that tracks the THz pulse undergoing dispersion in a waveguide, along with the longitudinal phase space dynamics of the beam. The experimental work presented in this dissertation includes a THz IFEL and FEL experiment, both conducted on the PEGASUS beamline at UCLA using a 30 cm, planar, permanent magnet undulator and 1 uJ-level laser-based THz source. The THz IFEL experiment produced a record 150 keV energy modulation of the relativistic beam, verified the tunable resonance of the guided IFEL interaction, and provided longitudinal phase space measurements demonstrating potential applications of the technique, including bunch compression by a factor of two. Measurements from the THz FEL experiment show evidence of both stimulated amplification/absorption of the THz seed pulse, and spontaneous superradiant emission, due to the short bunch length relative to THz wavelength after bunch compression driven by the PEGASUS linac. Extrapolating to a 100-200 pC beam in a tapered undulator, simulations predict corresponding THz outputs exceeding 100 uJ with up to 30 % beam energy extraction, from broadband amplification with a long beam or spontaneous superradiance from a short beam, inviting the development of exciting and competitive new THz sources using the "zero-slippage" FEL technology.